小麦富集重金属的品种差异及其潜在健康风险评价

强承魁，秦越华，曹 丹，胡长效，张 明，王 锋，韩 波，董 帆，沈苏婷，穆钎纤

(1.徐州生物工程职业技术学院/徐州市现代农业生物技术重点实验室，江苏徐州 221006；2.徐州生物工程职业技术学院科研处，江苏徐州 221006)

小麦富集重金属的品种差异及其潜在健康风险评价

强承魁1，秦越华1，曹 丹1，胡长效1，张 明1，王 锋2，韩 波1，董 帆1，沈苏婷1，穆钎纤1

(1.徐州生物工程职业技术学院/徐州市现代农业生物技术重点实验室，江苏徐州 221006；2.徐州生物工程职业技术学院科研处，江苏徐州 221006)

为了筛选出适合黄淮冬麦区种植的具有重金属低累积潜力且食用安全的小麦品种，在黄河故道丰县境内选取代表性农田，采用田间小区试验，研究了12个小麦品种籽粒对Pb、As、Cr、Hg、Cd和Ni富集的差异，并用目标危害系数(THQ)法对其食用后的潜在健康风险进行了评价。结果表明，试验区144个采样点表层土壤中As、Cr、Cd和Ni的平均含量较中国土壤元素背景值分别超标0.14倍、0.20倍、1.32倍和0.20倍，Pb和Hg均低于背景值，仅Pb未见超标点位，但所测6种重金属的含量均低于《土壤环境质量标准》中的Ⅱ级标准值和《绿色食品产地环境质量》规定的土壤中污染物含量限值。供试的12个小麦品种籽粒中的6种被测重金属含量均符合国家食品安全标准限制值，但对Pb、Ni、As、Cr的吸收累积差异较Cd、Hg明显，以Pb最为明显。聚类分析可将12个品种划分为较低累积类群(保麦2号、烟农19、百农207、保麦5号、荔高6号和迁麦1号)、中等累积类群(新麦288、淮麦20、百农AK58和豫农035)和高累积类群(徐麦30和徐麦33)。12个小麦品种的籽粒对6种重金属的平均富集系数由大到小依次为Hg、Cd、As、Pb、Ni和Cr，富集程度在不同品种间差异程度不同。其THQ值和总危害系数(TTHQ)值均小于1.0，表明居民消费供试品种小麦籽粒无被测重金属引起的潜在健康风险。但徐麦30、豫农035和徐麦33籽粒中重金属的TTHQ值均介于0.9～1.0，对此应引起重视。综合评价，保麦2号、百农207、保麦5号、荔高6号和新麦288可作为黄淮冬麦区种植的重金属低累积小麦品种。

重金属；小麦籽粒；富集；目标危害指数；品种差异

近年来，随着工业化、城镇化进程的快速推进，污染物大量排放和不当处置、部分不合格化学品农用等导致农田重金属累积和超标等环境问题日益凸显，已引起国内外的广泛关注[1]。作为具有持久性潜在有毒污染物的重金属，一旦进入农田土壤，因不能被生物降解而长期存积，不仅对土壤微生物数量、种群结构、土壤酶活性产生负面影响，导致土壤肥力下降，而且干扰作物的正常新陈代谢过程，引起农作物产量、品质下降，且会经食物链在人体内累积而危害人体健康[2-3]。据报道，被污染土壤上生长的农作物和蔬菜中，重金属含量远高于生长在未被污染土壤上的农作物和蔬菜，食用被污染的农作物已成为重金属毒害人体的重要途径[4-5]。黄河故道是因黄河主河道迁徙游动而遗留下来的一个自然环境比较独特的地理单元，也是优质粮生产基地。由于其沿线工农业的快速发展造成的污染事故也屡见报道，故研究其麦田重金属污染问题对该区域农业土壤环境保护及农产品安全生产均具有重要意义。

有关我国小麦的质量安全问题时有报道，其中受重金属污染的程度逐年趋重且范围日渐扩大[6]。如江苏省典型区地震带(东经119°2′50″～119°52′9″，北纬34°11′45″～34°38′50″)小麦籽粒中Pb、Cr、Hg、Ni、As超标率分别为100%、58.97%、33.33%、10.26%、2.56%，徐州地区沛县小麦籽粒中Pb和邳州小麦籽粒中Cd含量分别超过国家食品安全限量标准的1.1倍和1.2倍；天津污灌区小麦中Pb的平均含量高于限量标准等[7-9]。不同作物对重金属的吸收累积能力不同，即使同一种作物的不同品种对重金属的吸收累积能力也不同，如不同品种玉米、水稻、小麦、花生、大豆等作物对重金属的吸收存在显著差异[10-14]。作为稻麦优质粮生产基地的黄河故道，一直是苏北地区发展的“洼地”和实现全省全面小康建设的重点和难点。鉴于此，本研究以黄淮冬麦区大面积推广种植的小麦品种为供试材料，选择黄河故道具代表性田块，研究常规种植模式下小麦籽粒对重金属的富集差异及其被食用后的潜在健康风险，旨在筛选出适宜该区域种植的具有重金属低累积潜力且食用安全的小麦品种，为重金属污染农田的充分利用提供参考。

1 材料与方法

1.1 试验材料

选用适宜黄淮冬麦区种植的小麦品种12个，即：徐麦30、徐麦33、百农207、新麦288、淮麦20、豫农035、百农AK58、迁麦1号、荔高6号、保麦2号、保麦5号和烟农19。

1.2 试验设计

试验区位于黄河故道江苏省丰县境内，属黄淮冬麦区。地势平坦，全年平均气温15.3 ℃，年降水量653.3 mm，无霜期187 d，属于暖温带半湿润季风气候。2014年10月在该区种植12个小麦品种，每个品种6行，行长15 m，行距21 cm，重复5次。在整个小麦生长期，田间管理按当地大田生产进行。

1.3 样品采集

在6月小麦成熟时，每小区随机采集每个品种2～3个麦穗，室内风干脱壳，经超声波清洗后去离子水清洗3次，80 ℃烘干至恒重，冷却后粉碎贮存待测[15]。在采集小麦样品的同时完成土壤样品采集，土壤采样点与小麦采样点一致。采集土壤表土层(0～20 cm)并混匀，四分法取1 kg作为该点样品，室内风干磨细过100目筛备用[16]。

1.4 重金属含量测定

小麦籽粒中Pb、As、Cr、Hg、Cd和Ni含量测定方法分别参照食品安全国家标准GB5009.12-2010、GB/T5009.11-2003、GB/T5009.123-2003、GB/T5009.17-2003、GB5009.15-2014和GB/T5009.138-2003。土壤pH值和有机质测定方法参照农业标准NY/T1121.2-2006。土壤中Pb和Cd、As、Cr、Hg、Ni含量分别参照国家标准GB/T17141-1997、GB/T22105.2-2008、国家环境保护标准HJ/491-2009、GB/T22105.1-2009和GB/T17139-1997测定。

1.5 富集系数计算

小麦重金属富集系数(BAF)计算公式[17]如下：

BAF=Cwheat/Csoil

(1)

式中，Cwheat为小麦籽粒中的重金属含量；Csoil为土壤中相应重金属的含量。

1.6 健康风险评价

基于美国国家环境保护局USEPA提出的目标危害系数(THQ)评价居民消费当地小麦的健康风险[18]，其中，单一重金属健康风险计算公式为：

THQ=(EF×ED×FIR×C)/(RFD×10-3×WA×TA)×10-3

(2)

式中，EF为暴露频率(365 d·a-1)；ED为暴露持续时间，相当于平均寿命(70 a)；FIR为食物摄入量(242 g·人-1·d-1)；C为食物中重金属含量(mg·kg-1)；RFD为源于USEPA日参考剂量(mg·kg-1·d-1)；WA为平均体重(55.9 kg)；TA为平均暴露时间，即365×ED。THQ<1.0，表明重金属对引起人体健康的风险不明显；THQ≥1.0，表明重金属可引起人体的健康风险，该值越大表明重金属对人体健康的风险越大。

多种重金属复合健康风险计算公式为：

(3)

式中：TTHQ为总危害系数，即多种重金属复合污染导致的潜在健康风险；n为检测的重金属种类。TTHQ≤1.0，表明重金属对人体无潜在的健康风险；TTHQ>1.0，表明重金属可能会引起人体健康风险；若TTHQ>10.0时，表明重金属对人体健康存在慢性毒性效应。

1.7 数据处理

采用SPSS 13.0对试验数据进行方差分析和最近邻分析(Nearest Neighbor Analysis)，采用Duncan新复极差法分析差异显著性。

2 结果与分析

2.1 试验区土壤理化参数和重金属含量

经检测，试验区麦田表层土壤pH值、有机质(OM)含量分别介于7.87～8.00和12.40～43.40 g·kg-1，均值分别为7.95±0.04和28.01±10.79 g·kg-1。由此可见，试验区土壤呈碱性，OM含量达《绿色食品产地环境质量》(NY/T391-2013)中土壤肥力分级参考指标I级(>15 g·kg-1)，此特性利于重金属在表层土中累积。

从表1可见，试验区144个采样点土壤中6种重金属平均含量之间的差异显著(Hg和Cd除外)。参照中国土壤元素背景值[19]，As、Cr、Cd和Ni平均含量分别超标0.14倍、0.20倍、1.32倍和0.20倍，但Pb和Hg均低于背景值；仅Pb未见超标点位。所测6种重金属的含量均低于《土壤环境质量标准》中的Ⅱ级标准值和《绿色食品产地环境质量》规定的土壤中污染物含量限值，符合国家绿色食品土壤环境质量标准的要求。6种重金属含量的变异系数由大到小依次为Hg(35.71%)、As(28.32%)、Cd(25.33%)、Ni(19.66%)、Pb(10.24%)和Cr(9.35%)。Hg的变异系数较大，推测试验区土壤中该元素的分布受人为因素影响较大；其他5种重金属的变异系数均不足30%，说明其在空间分布上相对均匀，存在相似的污染程度。

表1 试验区土壤重金属含量统计Table 1 Summary of heavy metal contents in soils of experimental areas

平均值后不同小写字母表示差异显著(P<0.05)； 背景值:中国土壤元素背景值；最高限值:《土壤环境质量标准》(GB15618-1995)中Ⅱ级标准。

Different small letters following mean values indicated significant difference at 0.05 level.Background value:National background values of soil elements.Permitted maximun value:The secondary standard values of environmental quality standards for soils(GB15618-1995).

表2 不同小麦品种籽粒中的重金属含量Table 2 Contents of heavy metals in the grains of different wheat varieties mg·kg-1

*：源于食品安全国家标准(GB2762-2012)； **：源于全国食品卫生标准分委会推荐标准；同列数据后不同小写字母表示品种间差异显著(P<0.05)。下同。

* and ** indicate national food safety standards(GB2762-2012) and recommended standards of the subcommittee of national food sanitation standards,respectively. Different small letters following data in same column indicate significant difference at 0.05 level among different varieties. The same in table 3.

2.2 不同小麦品种籽粒中的重金属含量

由表2可知，12个小麦品种籽粒中Pb、As、Cr、Hg、Cd和Ni的含量分别介于0～0.090 mg·kg-1、0～0.048 mg·kg-1、0.020～0.099 mg·kg-1、0.003 7～0.005 9 mg·kg-1、0.009～0.029 mg·kg-1和0.013～0.093 mg·kg-1，均符合食品安全国家标准(GB2762-2012)及全国食品卫生标准分委会推荐标准中的限量指标。其中，Pb含量以淮麦20为最高，显著高于其他品种(P<0.05)，豫农035和保麦5号未检出该元素；徐麦30和豫农035的As含量显著高于其他品种，荔高6号为最低；Cr含量以徐麦33为最高，百农207、豫农035和保麦5号较低；Hg含量以徐麦30、徐麦33、迁麦1号、保麦2号和烟农19较高，新麦288、淮麦20和豫农035较低；Cd含量以徐麦33、豫农035和百农AK58较高，淮麦20、迁麦1号、荔高6号、保麦5号和烟农19较低；Ni含量以徐麦30为最高，百农207、新麦288和豫农035较低。12个小麦品种籽粒中所测6种重金属累积量的变异系数由大到小依次为Pb(106.43%)、Ni(52.96%)、As(47.58%)、Cr(47.12%)、Cd(28.24%)和Hg(11.54%)。变异系数大于40%的元素有Pb、Ni、As和Cr，说明这4种重金属的积累量在品种间差异较大；Cd和Hg的变异系数均小于30%，说明其的积累量在品种间差异相对较小。

2.3 不同小麦品种籽粒重金属含量的聚类分析

根据12个小麦品种籽粒对Pb、As、Cr、Hg、Cd和Ni的积累能力可将其划分为3类(图1)：第一类包括保麦2号、烟农19、百农207、保麦5号、荔高6号和迁麦1号，为所测6种重金属的较低累积类群；第二类包括新麦288、淮麦20、百农AK58和豫农035，为中等累积类群；第三类包括徐麦30和徐麦33，为高累积类群，其均有3种重金属含量在12个小麦品种籽粒中较高。结合表2可知，保麦2号、烟农19、百农207、保麦5号和荔高6号对所测6种重金属具有低积累潜力，应作为重金属低累积小麦品种进行深入研究；而徐麦30和徐麦33对上述重金属表现出很强的积累能力，故不宜在重金属污染土壤上种植。

2.4 不同小麦品种籽粒对重金属的富集能力

由表3可知，12个小麦品种籽粒对6种重金属的平均富集系数由大到小依次为Hg(0.089 4)、Cd(0.078 1)、As(0.002 0)、Pb(0.001 7)、Ni(0.001 1)和Cr(0.000 6)，对6种重金属的富集程度在不同品种间差异程度不同。籽粒对Pb富集系数最大的是淮麦20，显著高于其他品种，最小的是保麦5号和豫农35；徐麦30和豫农305对As富集系数显著高于其他品种，最小的是荔高6号；对Cr富集系数较大的是徐麦33，较小的是保麦5号、百农207、豫农035、淮麦20和烟农19，其中，保麦5号较徐麦33降低25%；对Hg富集系数较大的是徐麦33、徐麦30、迁麦1号和烟农19，最小的是豫农035、新麦288和淮麦20，其中，豫农035较徐麦33降低28.09%；对Cd富集系数较大的是徐麦33、百农AK58和豫农035，最小的是荔高6号、保麦2号、烟农19、淮麦20、迁麦1号和保麦5号，其中，荔高6号、烟农19均较徐麦33、百农AK58减少52.03%；对Ni富集系数最大的是徐麦33，较小的是百农207、新麦288和豫农035。

01～12分别表示徐麦30、徐麦33、百农207、新麦288、淮麦20、豫农035、百农AK58、迁麦1号、荔高6号、保麦2号、保麦5号和烟农19。

01～12 represent Xumai 30,Xumai 33,Bainong 207,Xinmai 288,Huaimai 20,Yunong 035,Bainong AK258,Qianmai 1,Ligao6,Baomai 2,Baimai 5 and Yannong 19,respectively.

图1 不同小麦品种籽粒重金属含量的聚类分析

2.5 不同小麦品种籽粒重金属的潜在健康风险

由表4可知，12个小麦品种籽粒6种重金属中的THQ值介于0.000 0～0.663 8，依次为As>Hg>Cd>Pb>Ni>Cr，均小于1.0，表明供试小麦品种籽粒中所测的单一重金属对人体无健康风险。12个小麦品种籽粒被测6种重金属的TTHQ介于0.284 9～0.957 8，均小于1.0，意味着消费这12种小麦品种籽粒尚处安全状态，无潜在健康风险。但徐麦30、豫农035和徐麦33籽粒中6种重金属的TTHQ值均高于0.9，须引起相关部门特别重视。

表4 不同小麦品种籽粒重金属的THQ 和TTHQ值Table 4 THQ and TTHQ values of heavy metals in the grains of different wheat varieties

3 讨 论

本研究发现，试验区土壤中As、Cr、Cd和Ni的平均含量分别超中国土壤元素背景值0.14倍、0.20倍、1.32倍和0.20倍，其余2种元素均低于背景值。该结果除As外，与金 亮等[20]报道的黄河故道丰县境内稻田土壤中重金属超标情况一致，推测这5种元素的累积与人类的活动有关。其中，Cr、Cd和Ni超标现象还见于同区域徐州市麦田表层土壤[8]。所测6种重金属以Cd的超背景值倍数和点位超标率最高。刘红侠等[22]发现，徐州市北郊农业耕作层土壤中5种重金属的超标率也以该元素居首，这可能与农田长期施用磷肥有关。基于Cd产生的高生态风险，应将其列为该区环境治理和风险控制的重要目标。宋 伟等[22]报道，我国耕地土壤的重金属污染面积大概在16.67%左右，约占耕地总量的1/6，其中，中、重度污染比例达1.45%和0.72%，15.22%左右的土壤已达污染警戒线。黄河故道沿线作为苏北地区发展的“洼地”，一直是优质粮生产基地，加强该区域土壤重金属生态风险预警、农业生态环境改善和农产品安全生产等，对打造特色农业走廊、绿色生态走廊尤为必要。

近年来，有关我国小麦重金属超标的报道逐渐增多，如黄淮海和长江中下游两大优势产区小麦籽粒中Cd含量超标率超过2.5%[23]，沪宁高速公路两侧和内蒙古河套地区小麦籽粒中Pb含量超标率分别为95%以上和19%[24-25]，江苏南部地区小麦籽粒Cd、Zn和Pb含量超标率分别为22.73%、18.18%和 4.55%[7]，新乡市寺庄顶罐区小麦籽粒中Cd、Ni、Cr含量超标25.5倍、12.98倍、6.12倍[26]。本研究结果显示，试验区12个小麦品种籽粒中的Pb、As、Cr、Hg、Cd和Ni含量均符合食品安全国家标准及全国食品卫生标准分委会推荐标准中的限量指标。据相关文献报道，小籽粒中Pb和Cd含量超过限量值的1.1倍和1.2倍，其原因可能与该元素在土壤中的总量大且迁移性强有关[10,26-27]。生产中有必要进行合理的生产区域布局、种植业结构调整和重金属低累积品种推广等工作。

慈敦伟等[28]报道，同种作物基因型间存在明显的重金属积累差异。本研究基于聚类分析筛选出保麦2号、烟农19、百农207、保麦5号、荔高6号和迁麦1号为所测6种重金属的较低累积品种，但在实际生产中是否具有再现性还需更进一步研究。12个小麦品种籽粒对6种重金属的富集能力不同，主要与品种的遗传特性、栽培措施和重金属类型等有关；其富集系数均小于1.0，说明并未产生人体健康风险。徐麦33、徐麦30、迁麦1号和烟农19籽粒对Hg的富集系数较大，与谢钧宇等[12]报道徐麦30籽粒累积Hg的能力在8个品种中最强相符，对筛选出的重金属低累积品种进行稳定性和环境适应性分析将是下一步的工作重点。

本研究中，12个小麦品种籽粒的6种重金属对当地居民均不产生健康风险，但徐麦30、豫农035和徐麦33籽粒的TTHQ值均已接近1.0，安全性不容忽视。本研究采用的是以小麦全粉的形式估算当地居民对所测6种重金属的摄入量，健康风险评价结果可能偏高，若以小麦粉进行估算则会更接近真实水平。值得注意的是，尽管单一的重金属THQ值均小于1.0，因并未考虑其他如蔬菜、饮水和空气(粉尘)等暴露途径所造成的风险，也未考虑重金属间的协同作用。可见，系统全面的健康风险评估还有待更进一步研究。

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DifferenceofHeavyMetalBioaccumulationamongWheatVarietiesandTheirPotentialHealthRiskAssessment

QIANGChengkui1,QINYuehua1,CAODan1,HUChangxiao1,ZHANGMing1,WANGFeng2,HANBo1,DONGFan1,SHENSuting1,MUQianqian1

(1.Xuzhou City Key Laboratory of Modern AgroBiotechnology/Xuzhou Vocational College of Bioengineering,Xuzhou,Jiangsu 221006,China; 2.Scientific Research Department,Xuzhou Vocational College of Bioengineering,Xuzhou,Jiangsu 221006,China)

To select wheat varieties with low accumulation ability of heavy metals,edible safety and suitable to grow in Yellow and Huai River winter wheat zone,a field experiment was carried out to study the differences of Pb,As,Cr,Hg,Cd and Ni accumulation among 12 wheat varieties in typical farmlands in Fengxian in the ancient Yellow River old course. Then their potential health risks were assessed by Target Hazard Quentients(THQ). The results showed that the average contents of As,Cr,Cd and Ni in surface soils from 144 sampling points were about 0.14,0.20,1.32 and 0.20 times higher compared with national background values of soil elements,respectively. While the contents of Pb and Hg were lower than the corresponding values,and points of Pb content in soils beyond the standard were not found. But the contents of the six heavy metals in surface soils were lower than the secondary standard values of environmental quality standard for soils and the limit values of green food-environmental quality for production area. The content of the six heavy metals in grains of the twelve wheat varieties did not exceed the limit values of National Food Safety Standard. The differences of Pb,Ni,As and Cr accumulation were more apparent than other two elements,with Pb being the most obvious. Cluster analysis of the contents of the six heavy metals in grains showed that the twelve wheat varieties could be sorted into three groups. Baomai 20,Yannong 19,Bainong 207,Baomai 5,Ligao 6 and Qianmai 1were in the group of low accumulation varieties. Xinmai 28,Huaimai 20,Bainong AK 58 and Yunong 035 were in the group of midium accumulation varieties. Xumai 30 and Xumai 33 were in the group of high accumulation varieties. The average bioaccumulation factors of the six heavy metals for the twelve wheat varieties declined according to Hg,Cd,As,Pb,Ni and Cr. The different bioaccumulation degrees of heavy metals were found among the twelve wheat varieties. THQ value of individual heavy metal of each wheat variety and TTHQ value of the six heavy metals were below 1.0,implying that these heavy metals through consumption of the twelve wheat varieties had little potential health risk to the local residents.TTHQ value of Xumai 30,Yunong 035 and Xumai 33 ranged from 0.9 to 1.0,and the phenomenon must arouse enough attention. Based on synthesized evaluation,Baomai 2,Bainong 207,Baomai 5,Ligao 6 and Xinmai 288 with low accumulation ability of heavy metals were suitable to be planted in Yellow and Huai River winter wheat zone.

Heavy metals; Wheat grains; Bioaccumulation; Target Hazard Quotients; Variety differences

时间：2017-11-14

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2017-03-13

2017-04-10

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秦越华(E-mail:yuehua5855@sina.com)

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A

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