环境因子对杭州西湖沉积物各形态磷释放的影响

张 义 刘子森, 张垚磊 代志刚 贺 锋 吴振斌

(1. 中国科学院水生生物研究所淡水生态和生物技术国家重点实验室, 武汉 430072; 2. 中国科学院大学, 北京 100049;3. 武汉理工大学资源与环境工程学院, 武汉 430070)

环境因子对杭州西湖沉积物各形态磷释放的影响

张 义1刘子森1,2张垚磊3代志刚1贺 锋1吴振斌1

(1. 中国科学院水生生物研究所淡水生态和生物技术国家重点实验室, 武汉 430072; 2. 中国科学院大学, 北京 100049;3. 武汉理工大学资源与环境工程学院, 武汉 430070)

对西湖沉积物的磷形态、粒径组成、化学组成进行了分析, 模拟研究了上覆水磷含量、光照、pH、温度、水动力条件等不同环境因子对西湖沉积物各形态磷释放的影响。结果表明, 上覆水为蒸馏水时的最大释磷量约为底泥-湖水系统的1.15倍, 且释放形态均以IP中的Fe/Al-P为主。在蔽光条件下的最大TP释放量约为光照条件下最大TP释放量的1.35倍。pH 是影响磷释放的重要因素, 在碱性条件下, 促进Fe/Al-P的释放; 在酸性条件下, 促进Ca-P 的释放。在高温条件下沉积物的释磷量会高于低温条件下的释磷量。沉积物各形态磷的释放量在15h后逐渐趋于平衡扰动状态达到平衡时TP释放量是静态释放平衡状态的1.61倍。研究结果旨在探讨不同环境因子对湖泊沉积物磷迁移转化的生态环境效应, 预测西湖内源磷释放的发展趋势, 为控制沉积物内源污染提供理论基础。

环境因子; 沉积物; 磷形态; 磷释放; 西湖

磷作为湖泊生态系统主要营养元素之一, 也是影响湖泊富营养化的关键性限制元素[1,2]。湖泊沉积物(底泥)是水体中营养物质最大的源和库, 在一定条件下, 它们可以成为湖泊富营养化的主导因子[3,4]。特别是在外源营养负荷得到控制的条件下,作为内源的沉积物磷释放是决定湖泊上覆水体的磷浓度的重要因素, 在一定程度上决定着湖泊富营养化的进程[5,6]。影响沉积物磷释放的因素很多,主要有有机质含量[7]、沉积物组成特征[8]、上覆水磷浓度[9,10]、扰动[11]、温度[12]、pH[13]、光照[14]、溶解氧[15]、微生物作用[13]等。不同影响因素对磷在沉积物–水界面的迁移转化的影响不同。所以,研究环境因子对沉积物磷释放的影响对控制湖泊富营养化显得尤为重要。此外, 国内外对有关湖泊沉积物磷的吸附–释放行为影响因素的研究已有大量报道, 但人们往往仅对单个环境因子对沉积物磷释放的影响, 或者主要研究环境因子对沉积物总磷释放的影响进行了研究, 而针对杭州西湖这种特定水体生态水文特征及地理环境条件背景下, 沉积物各形态磷在上覆水–沉积物界面迁移转化的规律和环境因子对迁移转化过程的影响却鲜有报道。杭州西湖是我国开展城市湖泊富营养化治理最早、单位面积投入强度最大、技术尝试最全面的城市湖泊之一[16], 然而, 西湖的水质状况仍不能令人满意。有研究表明, 2013年西湖外湖水体中总磷平均值仍达0.046 mg/L[17]。基于此, 本文通过研究上覆水磷浓度、光照、pH、温度、水动力条件等不同环境因子对西湖沉积物各形态磷释放的影响, 探讨不同环境因子对湖泊沉积物磷迁移转化的生态环境效应, 既可以预测西湖内源磷释放的发展趋势,又可为控制西湖沉积物内源污染提供理论基础。

1 材料与方法

1.1 研究区域概况

采样点位于杭州西湖小南湖湖心(30°23′16″N,120°13′18″E)(图1)。杭州西湖面积5.6 km2, 平均水深1.8 m, 属于典型的城市浅水湖泊, 2011年6月被正式列入世界文化遗产名录。小南湖位于南山路以北, 苏堤南端以西, 花港观鱼以南, 面积约为0.09 km2, 小南湖水域底泥污染较严重, 且底质较硬, 平均水深约2.1 m。小南湖的湖水主要来源于钱塘江引水工程, 即将钱塘江的水经过絮凝沉淀等工艺引入到小南湖, 此外, 还来源于与小南湖相连接的西湖外湖和浴鹄湾。

图1 小南湖试验区域示意图Fig. 1 Map of experimental area in Xiao Nanhu

1.2 样品采集和分析

现场利用彼得森采样器(HNM1-2)采集表层0—10 cm沉积物(采样点水深2.05—2.20 m, 泥深约0.5 m)于封口袋中, 现场测定氧化还原电位和pH,立即运回实验室, 并将沉积物平铺开, 让其自然风干, 研磨、过筛(100目), 按四分法混合均匀, 置于封口袋中密封保存待用。

沉积物采样的同时对其上覆水也进行了相关理化性质的分析(经0.45 μm微孔滤膜过滤, 过滤后的上覆水置于冰箱4℃保存备用)。

沉积物磷形态分析采用“SMT (The Standards Measurements and Testing Program of the European commission) Protocol”磷分级分离方法[18], 该法具有操作简单, 各形态磷的测定相对独立, 准确性好的特点, 而且测定值之间可以互相检验。该法将磷形态分为5种, 即铁铝磷(Fe/Al-P, 主要是吸附在沉积物表面的弱吸附态磷, Al、Fe、Mn氧化物和水化物结合的磷), 钙磷(Ca-P, 主要是与Ca结合的磷), 无机磷(IP), 有机磷(OP)和总磷(TP)。采用钼锑抗分光光度法测定沉积物各形态磷含量, 具体参照《水和废水监测分析方法第四版》[19]。

沉积物的粒径分析采用马尔文粒度仪(Mastersize 2000), 英国马尔文公司; 沉积物化学成分用X荧光光谱仪(Axios advanced X), 荷兰PANalytical.B. V公司; 沉积物有机质含量用经典的重铬酸钾法[18]。

1.3 沉积物磷释放实验

沉积物磷释放实验主要参照《湖泊富营养化调查规范》进行, 取底泥10 g置于1 L锥形瓶底部铺平, 加入500 mL上覆水, 分别考察上覆水磷浓度、光照、pH、温度、水动力条件等环境因子对沉积物磷释放的影响。

上覆水磷浓度影响在蔽光、温度(20±2)℃、pH 7.1条件下, 分别以蒸馏水、真实湖水为上覆水。

光照影响在温度(20±2)℃、pH 7.1、上覆水为蒸馏水, 光照条件分别为蔽光和光照(250 W高压汞灯模拟可见光, 汞灯与液面距离50 cm)。

pH调节为模拟上层水体pH的极端影响,用1 mol/L HCl和1 mol/L NaOH调节上层水样起始pH, 使pH分别为2.0±0.2、4.0±0.2、6.0±0.2、7.0±0.2、8.0±0.2、10.0±0.2和12.0±0.2。

温度调节在蔽光、pH 7.1、蒸馏水为上覆水, 选择在10℃、20℃、30℃温度下进行释放试验。

水动力条件控制将以蒸馏水为上覆水的锥形瓶装置置于(20±2)℃恒温摇床中, 以200 r/min的速度进行动态释放实验, 设置1h、2h、4h、6h、10h、12h、15h和24h组。

2 结果

2.1 沉积物基本理化性质

湖泊沉积物粒径分为黏粒(＜1 μm)、粉砂粒(1—10 μm)和砂粒(10—2000 μm)[19], 较细的黏粒和粉砂粒对污染物具有较强的吸附能力和再悬浮能力。所以, 较细的黏粒和粉砂粒所占比例较高的沉积物, 其对应的污染程度也较高。Mastersize 2000颗粒粒度分析仪的分析结果见图2, 黏粒、粉砂粒、砂砾所占比例分别为5.91%、30.74%、63.35%。黏粒和粉砂粒之和所占比例为36.65%, 与小南湖对应的污染程度也是相一致的。沉积物各形态磷含量及其他物理化学性质如表1所示, SiO2、Al2O3、CaO、Fe2O3以及K2O是沉积物中的主要组成部分,其含量占到80%以上。沉积物磷中Fe/Al-P的含量相对较低, 仅占TP的39.2%, Ca-P占到了40.8%, 沉积物磷主要以IP形态存在, 占总TP的80.5%, OP占TP的31.64%。由此可见, 该区域沉积物中磷的活性较高, 沉积物释磷的潜力较大。

图2 沉积物粒径分布图Fig. 2 Distribution of sediments particle size

表1 沉积物基本理化性质Tab. 1 Properties and chemical compositions of sediment

2.2 上覆水磷浓度对沉积物释磷影响

由图3、表2可知, 当上覆水为蒸馏水时, 各形态磷的释放量在第12天左右达到最大, 其TP、OP、IP、Fe/Al-P、Ca-P的释放量分别为131.15、18.85、107.48、90.40和11.51 mg/kg, 释放的磷形态以Fe/Al-P为主。上覆水为真实湖水时, 各形态磷的释放量在10d趋于平衡状态, 此时, 其TP、OP、IP、Fe/Al-P、Ca-P的释放量分别为114.15、17.75、99.39、82.67和12.73 mg/kg, 其中释放的磷形态以Fe/Al-P为主。经研究发现, 上覆水为蒸馏水时的最大TP释放量(131.15 mg/L, 12d)约为底泥–湖水系统最大TP释放量(114.15 mg/kg, 10d)的1.15倍左右, 可见上覆水磷浓度对底泥释磷的影响较为明显。

2.3 光照对沉积物磷释放平衡时间影响

比较图4和蔽光条件下的图3a可以看出, 沉积物TP的释放量均呈现先增加后下降, 再趋于平衡的趋势, 且光照对沉积物释磷有一定的影响。光照条件下, 在6d时出现了TP释放量降低、沉积物OP含量增加、且Fe/Al-P释放量增加的现象, 但Ca-P含量变化不大, 由此推测在4—6d期间, 存在Fe/Al-P转化为OP的现象。沉积物磷的释放于10d左右趋于平衡, 此时沉积物TP释放量为96.85 mg/kg, 即无光照条件下的最大TP释放量(平衡时间12d, 131.15 mg/kg)约为光照条件下最大TP释放量的1.35倍。

2.4 上覆水pH对沉积物磷释放的影响

如图5所示, 对于沉积物TP、OP而言, 在pH为8.0左右时, 其释放量是最小的, pH的增加会使沉积物磷的释放量增加, 而当pH减小时, 沉积物磷的TP、OP释放量增加的尤为明显。pH对这2种形态磷释放量的影响呈先减小再增加的趋势。当pH为2.0±0.2时, TP、OP释放量分别为151.59和83.81 mg/kg; 当pH升到8.0±0.2时, TP、OP释放量分别增加了71.18和73.9 mg/kg; 当pH达到12.0±0.2时, TP、OP释放量分别为123.32和50.25 mg/kg。与pH为8.0±0.2时相比, TP、OP释放量分别增加了39.91和40.34 mg/kg。上覆水pH处于较高水平时, Fe/Al-P的释放量较大, 即碱性条件会促进Fe/Al-P的释放。其在上覆水pH为2.0±0.2时表现为吸附作用,吸附量为19.66 mg/kg; Fe/Al-P的释放量在pH为12.0±0.2时比pH为2.0±0.2时增加了73.83 mg/kg。对于沉积物Ca-P, 酸性条件下释放量最大, 即酸性条件促进沉积物Ca-P的释放。上覆水pH为12.0±0.2时, Ca-P的释放量为15.79 mg/kg; 其在pH为2.0±0.2时的释放量比在pH为12.0±0.2时增加了62.88 mg/kg。

表2 沉积物上覆水的理化性质Tab. 2 Physical and chemical characters of overlying water above sediments

图3 上覆水磷浓度对沉积物磷释放的影响Fig. 3 The effect of P concentration of overlying water on the release of sediment P (a. distilled water as overlying water, b. lake water as overlying water)

图4 光照对沉积物磷释放平衡时间影响Fig. 4 The effect of irradiation on the release equailibration time of sediment P

图5 pH对沉积物磷释放平衡时间影响Fig. 5 The efect of pH on the release of sediment P

2.5 温度对沉积物磷释放的影响

如图6所示, 在10℃、20℃和30℃条件下进行沉积物磷释放, 结果表明温度升高会促进Fe/Al-P和Ca-P的释放, 并使其他形态的磷转化成Ca-P, 在10℃条件下TP释放量低于30℃条件下的TP释放量,即在温度30℃时, 沉积物磷释放量最大, 此时TP、OP、IP、Fe/Al-P、Ca-P的释放量分别为191.20、23.06、175.74、174.75和7.04 mg/kg。

2.6 扰动对沉积物磷释放的影响

图6 温度对沉积物磷释放平衡时间影响Fig. 6 The effect of temperature on the release of sediment P

图7 扰动对沉积物磷释放平衡时间影响Fig. 7 The effect of different disturbance strength on the release of sediment P

如图7所示, 沉积物各形态磷的释放量在起始的15h内处于波动的状态, 在15h后逐渐趋于平衡,此时沉积物TP、OP、IP、Fe/Al-P、Ca-P的释放量分别为210.59、19.50、191.27、178.99和14.64 mg/kg, 释放率分别为14.79%、7.02%、16.69%、32.36%和2.52%。将图7与图3a相比发现, 动态释放的平衡时间比静态释放的平衡时间要短得多; 在平衡状态下沉积物TP、OP、IP、Fe/Al-P、Ca-P的释放率比静态释放平衡状态分别高5.58%、0.23%、7.31%、16.16%和0.54%, 扰动状态达到平衡时TP释放量是静态释放平衡状态的1.61倍, 差异明显。

3 讨论

3.1 上覆水磷浓度对沉积物释磷影响

本研究结果表明, 上覆水磷浓度对底泥释磷的影响较为明显。在底泥-水系统中, 磷的地球化学行为应受控于其各类化合物在水体中的饱和度即阈值, 而表现为底泥对磷的释放与吸附: 当水体中磷的浓度高于阈值时, 磷表现为吸附, 反之则表现为释放, 但释放的强度与水体的磷浓度有关; 水体磷浓度越高, 底泥释磷量越低, 且释放常数与水体磷浓度呈负相关关系, 沉积物和上覆水之间磷浓度差越大, 沉积物释磷越快, 而当水-底泥两相达到平衡时, 沉积物磷的释放量则基本为零[22,23]。

3.2 光照对沉积物磷释放平衡时间影响

光照可能对沉积物磷的释放过程有抑制作用。有关研究成果显示, 光照可以刺激沉积物中生物体的生长, 而生物体的生命活动可以影响沉积物的释磷能力[24]。沉积物中微生物的作用以细菌为主, 细菌对沉积物中磷的释放影响包括: 分解有机磷的化合物生成无机磷, 即矿化作用; 细菌的生长和活动需要消耗氧, 从而降低水体氧化还原电位,促进Fe/Al-P的释放[25]。在沉积物中受光照影响比较明显的是藻类, 由于上覆水采用的是蒸馏水, 因此上覆水的磷等营养盐浓度非常低, 会促进沉积物向上覆水释放磷等营养盐, 再加上有光照的作用,从而造就了一个非常利于藻类生长的系统。由于释放初期, 藻类有较大的生长空间, 从而造成了沉积物—上覆水系统中, 藻类的同化作用成为主导,这也就解释了0—6d出现的沉积物OP含量不降反增的现象。当藻类生长到一定的时候, 有限的系统空间成为限制藻类进一步生长繁殖的条件, 系统的主导作用逐渐由藻类的同化作用转变为微生物细菌的矿化作用, 因此在随后的过程中, 沉积物OP含量逐渐降低, Fe/Al-P的含量逐渐升高(表现为Fe/Al-P释放量逐渐降低)。即使如此, 由于底栖藻类、微生物细菌等在沉积物磷释放过程中起到的“屏障作用”, 在平衡状态下, 光照条件下沉积物磷的释放量要比避光条件要少。图3a显示出的在光照条件下沉积物释磷量, 应为光照、微生物的生命活动、底泥释磷能力等因素相互影响的综合反映。

3.3 上覆水pH对沉积物磷释放的影响

本研究根据模拟释放实验结果表明上覆水酸碱度的变化对沉积物释磷有较为显著的影响, 其中碱性条件下的释放强度明显优于酸性条件。沉积物磷的释放量随pH的变化呈先减小再增大的趋势,其原因可解释为pH影响磷与沉积物的吸附和离子交换作用。在碱性条件下, 释磷以离子交换为主,体系中OH–与Fe-P、Al-P复合体中的磷酸盐发生交换, 使磷酸盐的解吸过程增强, 增加了磷向上覆水释放的速率, 因此pH升高时沉积物磷释放增加; 在中性范围内, 水体中正磷酸盐主要以和的形态存在, 易与底泥中的金属元素结合而被底泥吸附, 因此释磷量最小; 在酸性范围内, 沉积物中的Ca-P朝着解吸方向进行, 从而促使磷的释放。

3.4 温度对沉积物磷释放的影响

温度对沉积物Fe/Al-P释放量有较大影响的原因是随着温度升高, 微生物活性增强, 有机物质分解加速, 导致耗氧增多, 溶解氧减少, 使氧化还原电位降低, 从而使Fe3+还原为Fe2+, Fe-P得以释放, 导致沉积物磷释放量增多。微生物的活动还可能使沉积物中的有机磷转化成无机态的磷酸盐而得以释放。温度对含Ca沉积物的也有较大影响, 因为随着温度升高, 有机质矿化加强, 产生大量的CO2, 则含Ca沉积物会加速溶解沉积物磷的释放也相应加快。当水体温度升高时, 藻类植物繁殖加快, 减少了上覆水体中磷的质量浓度, 增加了对磷的需求,从而使平衡向着有利于磷释放的一方移动, 促进沉积物中磷的释放[26]。有机质分解过程中产生的有机酸, 大多具有络合作用, 例如柠檬酸、酒石酸等对Fe、Al、Ca均有螯和作用, 沉积物中磷的释放也相应加快[27]。此外, 由于沉积物与水溶液之间进行离子交换需要克服固液两相界面之间的阻力而做功。温度升高底泥与水溶液所组成的系统内能增加, 克服固液界面阻力做功的能力增强, 有利于沉积物胶体与水溶液进行离子交换, 其结果是温度越高, 沉积物磷释放量越大。沉积物与水组成的混合液中, 沉积物胶体吸附的磷同水溶液中的磷不断地进行吸附与解吸, 磷的解吸是一个吸收热量的过程。温度升高, 促进吸附-解吸的动态平衡向解吸的方向进行, 使沉积物胶体解吸磷的量增加。

因此, 在高温条件下沉积物的释磷量会高于低温条件下的释磷量, 这也是许多湖泊到了夏季往往容易出现富营养化增强的状况的原因。

3.5 扰动对沉积物磷释放的影响

由图7可见, 扰动强度对沉积物磷释放有一定的影响。一定动力条件的扰动引起底泥-上覆水实验系统中磷浓度的变化, 大致可解释为2个原因: 存在于沉积物中的间隙水, 可溶解性磷的浓度远高于上覆水, 扰动加快了间隙水与上覆水体的物质交换速度与量, 增加磷向水体的释放; 扰动对底泥中磷释放的影响是一种物理过程, 扰动加大, 扰动可促使沉积物的颗粒悬浮, 增加颗粒与水体接触的表面积, 促进磷的释放。由图7可见, 扰动太剧烈可能使部分已释放的磷又被沉积物吸附, 同时剧烈扰动进一步增加了水体的溶解氧。由此可见, 一定条件的扰动效应会加速浅水型湖泊内源磷的释放, 该研究结果可为控制湖泊富营养化提供一定的理论指导。

4 结论

(1)西湖小南湖沉积物粒径较细, 有机质含量较高, 且主要以IP形态存在, 沉积物释磷潜力较大。(2)上覆水磷含量、光照、pH、温度和扰动等环境因子都是影响沉积物磷向上覆水释放的重要因素。(3)上覆水为蒸馏水时的最大释磷量约为底泥-湖水系统的1.15倍, 且沉积物磷的释放形态均以IP中的Fe/Al-P为主。在蔽光条件下的最大TP释放量约为光照条件下的1.35倍。在中碱性条件下的沉积物磷的释放强度明显优于酸性条件。在碱性条件下, 促进Fe/Al-P的释放, 在酸性条件下, 促进Ca-P的释放。高温条件下沉积物的释磷量高于低温条件下的释磷量。一定条件的扰动效应会加速浅水型湖泊内源磷的释放。扰动状态达到平衡时TP释放量是静态释放平衡状态的1.61倍, 差异明显。

致谢:

感谢“十二五”水专项西湖工作站的老师和同学们对本研究的指导和帮助。

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EFFECTS OF VARYING ENVIRONMENTAL CONDITIONS ON RELEASE OF SEDIMENT PHOSPHORUS IN WEST LAKE, HANG ZHOU, CHINA

To understand the eco-environment effects of varying environmental factors on the transportation and transformation of sediments P and the development of West Lake sediments P release, we analyzed phosphorus (P) fractions, grain size and chemical composition of sediments in West Lake, and investigated the influence of varying environmental conditions including P concentration in overlying water, light, pH, temperature and disturbing on the release of sediment P. The results indicated that the largest release quantity of sediment total phosphorus (TP) in the distilled water was 1.15 times compared with that in sediment-water system, and the main P form were P bound to Al, Fe, and Mn oxides and oxyhydroxides (Fe/Al-P) of inorganic phosphorus (IP). The greatest release quantity of TP under no light was almost 1.35 times larger than that under illumination condition. The pH value was an important factor for the release of P from sediments, and alkaline condition promoted the Fe/Al-P release and acid condition promoted the Calcium bound phosphorus (Ca-P) release. High temperature promoted sediment P release. Various P fractions content in the sediment gradually gained equilibrium in the condition of disturbing intensity after 15h. Sediment P release amount under equilibrium disturbing condition was about 1.61 times compared with that under static equilibrium. This study provides theoretical basis for the control of internal pollution caused by sediment P release.

Environmental factors; Sediment; Phosphorus fractions; Phosphorus release; West Lake

X524

A

1000-3207(2017)06-1354-08

2016-11-01;

2017-05-18

国家自然科学基金青年基金(51709254); 中国科学院知识创新工程青年人才领域前沿项目资助 [Supported by the National Nature Science Foundation of China (51709254); the Knowledge Innovation Program of the Chinese Academy of Sciences]

张义(1988—), 男, 湖北宜昌人, 博士(后), 副研究员; 主要从事新型环保材料研制和水体生态修复研究。E-mail: zhangyi@ihb.ac.cn

贺锋(1973—), E-mail: hefeng@ihb.ac.cn

10.7541/2017.167