乌梁素海盐度变化对沉积物重金属有效性的影响

吕杰，李畅游，贾克力，张生，史小红，赵胜男，孙标

乌梁素海盐度变化对沉积物重金属有效性的影响

吕杰，李畅游*，贾克力，张生，史小红，赵胜男，孙标

内蒙古农业大学水利与土木建筑工程学院，内蒙古 呼和浩特 010018

乌梁素海内源污染源底泥释放的重金属对其水生态环境影响较大，为探索沉积物重金属在不同盐度条件下的释放规律以及沉积物中重金属总量、形态含量、迁移性大小及自身性质、沉积物理化性质对沉积物中重金属释放的影响，于2010-2016年每年8月采集18个水体样品，现场测定水体盐度，并在2016年8月采集10个表层沉积物样品测定沉积物重金属总量，采用BCR逐级提取法对沉积物中重金属Cu、Pb、Zn和Cr 的4种形态进行提取，并进行静态释放试验以分析其在不同盐度浓度条件下的释放特征，监测和实验结果表明，乌梁素海水体盐度在2010-2016年8月期间逐年增大，呈现出由淡水湖向微咸水湖转变的趋势。重金属的总量、形态含量及其迁移性大小影响沉积物中重金属的释放量，沉积物中 Cu、Pb、Zn和Cr的形态含量均以残渣态为主，其中Pb的残渣态含量最多，总量和释放量均最少，重金属酸可提取态含量较少，重金属迁移性的大小为Zn＞Cu＞Pb＞Cr，而Zn的释放量大小与其在沉积物中的迁移活性及总量呈正相关关系。同时沉积物有机质含量、pH及含水率也均可影响沉积物重金属的释放，其中Pb的金属性最弱，溶解度相应较低，释放量最少。随着盐度的增加，沉积物中Zn、Cu和Pb释放量增加，Cr的释放量则先增大后减小，虽然4种重金属释放量虽然均较小，但其释放量增幅变化很大，存在较大的湖泊水生态环境风险。

沉积物；重金属；盐度；释放

湖泊沉积物是污染物的重要载体，既是水体重金属污染物的源也是水体重金属污染物的汇（金相灿，1992；Rognerud et al.，2001）。当水环境化学条件改变，沉积物中的重金属又会重新释放到水体中，对水体造成“二次”污染（李鹏等，2010；李鱼等，2003），而表层沉积物中重金属的释放及与上覆水体的耦合不仅会危害水生生物，而且会通过生物链最终富集到人体中，危害人体健康（范成新等，2002；卢少勇等，2010；尹洪斌等，2008）。

目前，已有众多学者对乌梁素海沉积物重金属污染做过大量研究。主要集中在以下3个方面：第一，对乌梁素海沉积物重金属总量（姜忠峰等，2012；刘俊廷等，2010）进行评价分析；第二，对乌梁素海沉积物重金属形态（王爽等，2012；赵胜男等，2013）进行评价分析；第三，大气沉降（尹琳琳等，2014）对乌梁素海重金属的影响分析。其研究结果均表明，乌梁素海受到不同重金属不同程度的污染。天然水体的电导率变化范围为 50～500 μs∙cm-1，而乌梁素海全湖沉积物的电导率变化范围为 103.6～3960 μs∙cm-1，由此可见，湖泊已严重遭受盐化污染（马红，2016）。当水体盐度发生变化时，湖泊沉积物中重金属含量是否会发生变化？如果发生变化，变化规律又是什么？

鉴于此，本研究采用静态释放实验（王继纲等，2007）模拟水环境离子强度变化条件，利用沉积物中重金属的总量、形态及其自身的性质和沉积物的理化性质来研究水体不同的盐度条件变化下乌梁素海沉积物中重金属的释放特征。本研究对乌梁素海水体及沉积物重金属污染控制及治理具有一定的借鉴意义，可为寒旱区湖泊沉积物中重金属污染的修复与环境管理提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

乌梁素海位于内蒙古自治区巴彦淖尔市乌拉特前旗境内，地理坐标为 40°36′～41°03′N，108°43′～108°57′E，位于寒旱区。湖泊呈南北长、东西窄的狭长形态，现有面积约 305.97 km2，其中芦苇区约177.46 km2，明水区约128.51 km2。湖面平均高程约1018.5 m，湖泊容量 2.5×108～3×108m3，湖水深度多集中在1.6～2.7 m，平均水深为1.9 m。乌梁素海是内蒙古高原干旱区最典型的浅水草型湖泊，也是河套地区灌溉退水系统的枢纽。农田退水、工业废水和生活污水是乌梁素海的主要补给水源，每年汇入乌梁素海的各种营养盐加速了湖泊的沼泽化，导致其成为世界上沼泽化最快的湖泊之一（张晓晶等，2010）。

1.2 样品采集与处理

将乌梁素海在空间上以2 km×2 km正方形网格剖分，利用网格的交点，呈梅花形布设水体采样点，共18个，具体布点见图1。取样时间为2010—2016年每年 8月，利用 GPS定位监测点位置，芦苇（Phragmites australis）区与采样点水深均在2 m以上，现场采集水面以下0.5 m处水样，同时利用自行研制的柱状采泥器，采集2016年8月10个表层5 cm沉积物样品，编号，装入密闭聚乙烯样品袋中，带回实验室。将带回的沉积物样品在自然条件下风干后压散，剔除植物根系、石块等杂质，经玛瑙研钵研磨后过 100目尼龙筛后低温保存，用于重金属总量、形态分析及重金属释放实验研究。

1.3 不同盐度条件下重金属的释放实验

综合多年的水质观测数据（李兴等，2011）可知，I12监测点水质较差，沉积物重金属含量相对较高（王爽等，2012），且该监测点位于总排干北侧，周围有水生植物，靠近污染物入湖口，具有重要的研究意义。湖泊多年水体盐度集中在1.5 g∙L-1左右，最大值接近3.0 g∙L-1，故设置如下水体盐度梯度进行实验。

准确称取18份I12监测点沉积物样品（干样）各(1.0000±0.0005) g，分别置于50 mL三角瓶中，每 3个样品为 1组平行样，共 6组，依次加入用NaCl调配的盐度为 0.5、1.5、2.5、3.5、4.5、5.0 g∙L-1的溶液20 mL，在SHZ-82型恒温水浴振荡器上振荡 24 h（25 ℃，200 r∙min-1），再在 TDZ4-WS 台式低速离心机上离心20 min（4000 r∙min-1），过滤，取上清液，并加硝酸酸化至 pH=2，测定上清液中Pb、Cu、Zn、Cr的浓度。

1.4 样品分析方法

水体盐度使用Thermo便携式多参数测量仪现场测定，沉积物pH值按泥水比1∶2.5测定，烧失量（LOI）于沉积物样品在马弗炉 550 ℃灼烧 2 h后测定，含水率的测定参照《海洋环境检测》（1998）。沉积物中重金属各形态含量分析采用欧共体物质标准局提出的BCR逐级提取法（Usero et al.，1998），重金属总量分析先用HNO3-HClO4-HF酸解后进行微波消解。Zn使用日立火焰原子吸收分光光度计（iCE 3000 SERIES）测定；Cu、Pb、Cr用石墨炉原子吸收分光光度计（iCE 3000 SERIES）测定。

1.5 数据处理

利用Excel 2013和Origin 8.6软件进行统计分析、作图等。重金属的释放量（李鹏等，2010）采用以下公式进行计算：

式中，C是溶液中重金属质量浓度（mg∙L-1），V是溶液的体积（L），m是沉积物样品的质量（g），Q 是沉积物中重金属的释放量（mg∙kg-1），即单位质量沉积物释放重金属的量。

为了保证精确度并减小随机误差，实验用的所有玻璃器皿均以2 mol∙L-1HNO3充分浸泡24 h以上，分析过程中使用的实验用水均为超纯水。所有样品4种形态含量之和与直接测定的总量进行对比，回收率为95%～110%，重复样品的偏差小于10%，符合测定要求。

2 结果与分析

2.1 沉积物中重金属总量分布及分析

乌梁素海沉积物重金属含量如表1所示，沉积物中Cu、Pb、Zn、Cr的含量分别为16.37～29.75、11.55～20.69、52.56～87.46、46.67～100.20 mg∙kg-1，其平均含量分别为 22.66、16.25、68.13、64.28 mg∙kg-1。沉积物样品中 Cu、Pb、Zn、Cr的变异系数分别为 23.21%、18.83%、19.49%、27.66%，采样点之间的变异系数相对较小，反映了各采样点的重金属元素含量比较集中。沉积物pH值的变化范围为7.0～7.7，均值为7.5，呈中性-弱碱性，而沉积物的pH会直接影响沉积物中重金属的形态分布、环境效应（张晓晶等，2011），进而影响沉积物中重金属的释放量。含水率为 0.1%～1.98%，平均值为1.41%。有机质含量较低，在2.79%～8.57%之间，平均值为5.05%。

表1 沉积物中重金属含量及理化性质Table 1 The heavy metal contents of sediments and physical-chemical

以《土壤环境质量标准》（GB15618—1995）一级标准作为评价标准，沉积物样品中 Cu、Pb、Zn含量均未超标，Cr仅有1个点超标，超过50%的采样点Cu、Zn、Cr含量均超过背景值，其平均值分别为背景值的1.17、1.21、1.13倍，Pb只有2个点超过背景值。

2.2 沉积物中重金属形态及分析

采用 BCR逐级提取法测定沉积物中重金属形态含量，即酸可提取态（B1）（可交换态和碳酸盐结合态）、Fe-Mn氧化物结合态（B2）、有机物和硫化物结合态（B3）和残渣态（B4）。图2所示为沉积物中Cu、Pb、Cr、Zn的形态分布百分比。由图2 可知，Cu、Pb、Cr、Zn 均主要以稳定的残渣态（B4）存在，其含量分别占其各形态含量总和的66.51%、70.81%、75.99%、68.59%。Cu、Pb在有机物和硫化物结合态（B3）中所占比例较高，自然界中二价金属离子Cu与有机质的结合能力较高（Hamilton et al.，1984），悬浮物对Pb具有吸附沉降作用，利于Pb的富集沉降。在Fe-Mn氧化物结合态（B2）中，Zn、Cu所占比例较高，分别为 10.40%、6.26%，Pb、Cr分别仅占2.61%、0.37%。Cu、Pb、Cr、Zn在酸可提取态（B1）中所占比例分别为 1.84%、1.06%、0.09%、1.87%，Zn和Cu在酸可提取态（B1）中所占比例相对较高，若环境条件发生变化，易释放到水体中，对水环境造成危害。

在重金属的各个形态中，除残渣态（B4）以外，其他3种形态均具有一定的生物有效性，以酸可提取态（B1）的生物有效性最大（Manno et al.，2006）。本研究以重金属的酸可提取态（B1）所占比例作为判断重金属有效性的重要依据，结果表明，B1所占比例由高到低为Zn＞Cu＞Pb＞Cr，因此认为乌梁素海沉积物中重金属迁移性的大小为Zn＞Cu＞Pb＞Cr。

2.3 水柱的盐度变化

乌梁素海2010—2016年8月份水体盐度变化特征如图3所示，2010—2016年8月份水体盐度变化呈波动趋势，变化幅度并不大，几乎均呈右偏态，只有 2014年和2015年呈左偏态。2010年、2011年和2013年中水体盐度的最小值不低于0.60 g∙L-1，最大值在 2.50 g∙L-1左右，均值在 1.42 g∙L-1左右，2012年湖泊水体盐度最大值是3.00 g∙L-1，最小值为1.10 g∙L-1，均值是 1.70 g∙L-1；2014—2016 年湖泊水体盐度分布较分散，最大值、最小值与均值呈递增趋势，最大值与最小值之间的波动较大，其中2016年最大值为 2.99 g∙L-1，最小值为 1.10 g∙L-1，均值为1.70 g∙L-1。虽然2016年与2012年盐度最大值、最小值与均值相当，分布形态整体较为相近，但2016年湖泊水体分布较分散，湖泊水体盐度变化整体趋势越来越明显。通常将矿化度（含盐度）小于 1.0 g∙L-1的湖泊称为淡水湖，矿化度（含盐度）在1.0～35.0 g∙L-1之间的湖泊称为咸水湖（李翀等，2006）。乌梁素海2010—2016年湖泊水体盐度均值均超过1.00 g∙L-1，湖泊水体盐度呈增大趋势，由淡水湖转变成微咸水湖。

图2 沉积物中重金属地球化学形态分布图Fig. 2 Concentrations of heavy metals in various geochemical fractions in the sediments

图3 2010年—2016年8月份水体盐度变化特征Fig. 3 Characteristics of salinity change in 2010—2016 year in August

2.4 盐度与重金属有效性的关系

由图4可知，沉积物中Cu、Zn、Pb的释放量分别为 0.012～0.034、0.414～0.985、0.00004～0.00026 mg∙kg-1，Cu、Pb和 Zn的释放特征相似。NaCl质量浓度在 0.5～2.5 g∙L-1时，Cu、Pb和 Zn的释放量缓慢增加，NaCl质量浓度在 2.5～5.0 g∙L-1时，Cu、Pb和Zn的释放量迅速增加；而Cr的释放量变化范围为 0.034～0.064～0.049 mg∙kg-1，NaCl质量浓度在0.5～3.5 g∙L-1时，沉积物重金属释放量增加，在3.5～5.0 g∙L-1时，释放量减少，NaCl质量浓度在3.5 g∙L-1时，Cr的释放量出现 1个峰值。沉积物中 4种重金属的释放量由大到小为Zn＞Cr＞Cu＞Pb。

从图5可知，沉积物中Cu、Zn、Pb释放量的增幅均随盐度梯度增加呈逐渐递增趋势，而 Cr释放量的增幅以NaCl质量浓度0.5～3.5 g∙L-1为界，呈先增加后减少的趋势。Cu、Zn、Pb的增幅均已超过 100%，Pb的增幅最为明显，高达 630%，为其他3种重金属增幅的6倍。Cr的增幅在NaCl质量浓度 0.5～3.5 g∙L-1时，达到最大（87.57%），在 0.5～5.0 g∙L-1时则下降至 43.43%。

3 讨论

3.1 沉积物重金属形态及理化性质对释放的影响

图4 不同NaCl质量浓度条件下沉积物重金属释放Fig. 4 Heavy metal release from sediments under different NaCl concentrations

图5 不同盐度浓度条件下重金属释放量增幅Fig. 5 The increase of release quantities of heavy metals in different NaCl concentrations

沉积物中重金属的释放量主要与其形态具有一定的关系。本研究区沉积物中Cu、Pb、Zn和Pb的释放量均较小。图2表明，I12监测点Cu、Pb、Cr、Zn均主要以稳定的残渣态（B4）存在，残渣态含量表现为 Pb（81.1%）＞Cr（75.14%）＞Cu（69.88%）＞Zn（69.31%），残渣态是沉积物中最稳定的一种形态，可以长期稳定存在于沉积物中（Wiese et al.，1997），因而可能造成Pb的释放量最小。乌梁素海沉积物中重金属迁移能力的大小为Zn＞Cu＞Pb＞Cr， 而 重 金 属 释 放 量 的 大 小 为Zn＞Cr＞Cu＞Pb。Zn的释放量最大，这与其在沉积物中的含量和迁移能力大小一致。Cr在沉积物中的迁移能力较Pb小，但其释放量大于Pb，说明影响Cr释放量的因素不仅是其在沉积物中的迁移能力，其在沉积物中的含量、活性，沉积物粒度，矿物组成等对其也有一定的影响。而 Pb的释放量最少，除了其形态的影响之外，其在沉积物中的总量也是最少的，在一定程度上影响Pb的释放量。

此外，沉积物的理化性质对重金属释放量也有一定的影响。腐殖质对环境中几乎所有的金属离子都有螯合作用，监测点有机质含量为4.98%，其主要成分是腐殖质，占到70%～80%（毛海芳等，2011），而金属离子与有机质结合，属于较强的离子键结合态，不易释放。监测点沉积物pH为7.7，呈中性偏碱性，在正常情况下并不利于碳酸盐结合态的重金属释放。含水率为1.61%，表明沉积物较紧密，对沉积物的再悬浮程度影响较小（俞慎等，2010），因而沉积物重金属释放也较少。

金属自身的性质在一定程度上影响释放量。4种重金属的金属性强弱为Cr＞Cu＞Zn＞Pb，金属性越强，Cl-与其形成的金属氯化物溶解度越高。Pb的金属性最弱，与其形成的金属氯化物溶解度最低，这也是Pb的释放量最少的原因之一。I12点附近分布着大面积的水生植物，一定程度上可以吸收少量的重金属元素，因此4种重金属释放量均较小。

结合全湖的理化指标含量可知，沉积物理化指标含量和重金属总量大小与I12点类似，而全湖沉积物中Zn、Cu、Pb、Cr的形态含量均以残渣态为主，说明全湖的沉积物重金属释放情况与I12点类似。

3.2 离子浓度对沉积物重金属释放的影响

盐离子浓度对重金属释放的影响主要体现在离子强度。离子浓度的增加将会与重金属离子竞争吸附点位，溶液中离子强度的增加将降低溶液的活化系数，从而促进重金属的释放（汪艳雯，2010）。本研究用NaCl溶液做背景溶液，Na+属于碱金属离子，水体中的碱金属阳离子与吸附在固体颗粒上的金属阳离子发生置换作用，从而使沉积物中重金属释放量增加（李鱼，2003），因此，沉积物中Cu、Pb、Zn和Cr的释放量随着盐度的增大而增加。随着NaCl质量浓度的不断增大，沉积物中Cr的释放量先增加后减少，其原因是在重金属释放的过程中，随着重金属的释放，沉积物中存在的其他与重金属发生共沉淀的阴离子、有机微粒等可溶性物质都很可能会随之溶出，当该过程进行到一定程度时，释放于水相中的重金属离子就会与溶出物质发生包括络合、吸附凝聚、共沉淀等物理化学变化，或者以胶体氢氧化物的形式重新沉淀，从而使水溶态重金属浓度又开始降低直至建立平衡，重金属浓度不再发生变化（黄廷林，1995）。由此可以推断，随着NaCl质量浓度的不断增大，沉积物中Cu、Pb、Zn的释放量变化也会出现与Cr相同的释放特征，这与王德鹏等（2015）对白银市东大沟沉积物重金属释放的研究结果一致。由图 4可知，Cr最先出现拐点，主要原因不仅有盐离子的作用，且I12监测点位于湖泊北部，硫化物含量较高（张京，2013），可能有硫化铬这类高价硫化物的水解作用，而ZnS、CuS和PbS在水中溶解度较低（肖盛兰等，1994），其水解能力较弱，因此，Cr的释放量最先达到最大值。

虽然外界环境改变时，沉积物重金属释放量相对较小，但其释放量的增幅变化较大，即当盐度发生较大变化时，释放幅度会大幅增加。图4及图5表明，无论哪种盐度条件，Pb的释放量均是最少的，与其他3种重金属的释放量相差两个数量级，但其释放量增幅是最大的。在 NaCl质量浓度为0.5～1.5 g∙L-1时，重金属释放量表现为 Pb（160%）＞Cr（31.33%）＞Cu（30.17%）＞Zn（12.17%）；在NaCl质量浓度为0.5～2.5 g∙L-1时，重金属释放量表现为Pb（225%）＞Cr（65.50%）＞Cu（64.73%）＞Zn（21.30%）。随着盐度浓度的增加，Cl-浓度增大，在高氯条件下，25 ℃时，铅氯络合反应加强，溶液中Pb2+主要以[PbCl4]2-络合物形式存在（刘辉等，2006），溶液中金属 Pb的氯化物浓度大小为[PbCl4]2-＞ [PbCl3]-＞PbCl2，而其他金属在 NaCl溶液中均以二价化合物存在，故Pb的释放增幅是最大的。

由图3可知，7年来乌梁素海湖泊水体盐度变化较大，由淡水湖转变成了微咸水湖。达里诺尔湖、岱海以及呼伦湖，均是著名的旅游景区，其湖泊水体盐度分别为1.79、3.50、2.08 g∙L-1，均由淡水湖转变成微咸水湖。湖泊水体盐度较高，沉积物重金属很可能释放到水体中，造成湖泊水体“二次”污染。因此，今后需加大对这些湖泊沉积物重金属的研究，不仅研究其释放量的变化，同时应该考虑释放量增幅的变化。对于重金属污染后的沉积物，可向沉积物中加入黏土类钝化物以吸附重金属，抑制重金属释放（陈良杰等，2011）。另外从污染源头治理，严格控制入湖口水体的排放标准，从而控制湖泊水体的盐度，预防沉积物重金属释放。

4 结论

本文通过对乌梁素海水体盐度、沉积物样品重金属形态、沉积物理化性质及水体盐度的变化对沉积物重金属元素释放量的影响研究，得到以下几点结论：

（1）乌梁素海水体盐度呈增大趋势，2010—2013年湖泊水体盐度分布集中，均值在 1.42 g∙L-1左右，2013—2016年湖泊水体盐度分布较分散，湖泊水体盐度持续增大，均值达1.70 g∙L-1，湖泊由淡水湖转变成微咸水湖。

（2）重金属的总量、形态含量及迁移性大小影响沉积物中重金属的释放。沉积物中重金属释放量的大小与沉积物中重金属总量的大小一致，湖泊沉积物中Cu、Pb、Zn和Cr的形态含量均以残渣态为主，而 Pb的残渣态含量最多，其在沉积物中的总量最少，因而释放量最少；沉积物中4种重金属的酸可提取态含量较少，重金属迁移性的大小为Zn＞Cu＞Pb＞Cr，Zn 的释放量大小与其在沉积物中的迁移活性及总量大小一致。

（3）沉积物的理化性质及重金属自身性质在一定程度上也影响释放量。沉积物的有机质含量影响有机结合态含量；水体呈中性偏碱性，不利于碳酸盐结合态重金属释放，亦不利于酸可提取态重金属释放；含水率较低，沉积物较紧密，不利于重金属释放；金属性越强，Cl-与其形成的金属氯化物溶解度越高，Pb的金属性最弱，溶解度相应较低，释放量最少。

（4）随着盐度的增加，沉积物中重金属Zn、Cu和Pb释放量增加，沉积物中Cr的释放量则先增大后减小。沉积物中4种重金属释放量虽然均较小，但其释放量增幅变化很大，对积物重金属存在较大的释放风险。今后进行重金属释放研究时，不仅要考虑释放量的变化，还要考虑释放量增幅的变化。

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Abstract: Heavy metals released from the sediment of endogenous source in Ulansuhai have a great impact on its aquatic environment. To get a better understanding on the release mechanism and effect factors, lake water was sampled yearly at 18 selected sampling points in the lake in August from 2010 to 2016. The top layer sediments were sampled at 10 sampling points in August 2016. The contents of the heavy metals were analyzed and four species of Cu, Pb, Zn, and Cr were extracted by the BCR step method. A static reaction was carried out to determine the release characteristics of the heavy metals from the sediments under different salinity conditions. The results showed that the salinity of Ulansuhai water was increasing from 2010 to 2016, which showed a trend from the freshwater lake to the brackish water lake. The release amount of the heavy metals form the sediments were affected by the total content, species content, and migration ability of the heavy metals. The species contents of Cu, Pb, Zn, and Cr were mainly in residual, in which the residual state of Pb was the most, as a result of this, its total and release amounts were the least.The contents of the heavy metals in the sediments were less extractable. The mobility of the heavy metals was Zn＞Cu＞Pb＞Cr. The release amount of Zn was positively related to its migration activity and total amount in the sediments. The release amounts of the heavy metals form the sediments were also affected by the organic matter content, pH, and water content of the sediments, in which Pb has the weakest metallicity with lower solubility and minimum release amount. With the increase of the salinity in the sediments,the release amounts of Zn, Cu, and Pb increased, while the release amount of Cr represented decreased when the salinity increased to a certain extent. Although the release rates of the heavy metals from the sediments were relatively less, there was a great increase in the release amount with the increase of the salinity. This indicated that there might be a greater risk on the lake water ecological environment.

Key words: Sediment; Heavy metal; Salinity; release

Impacts of Salinity Change on the Effectiveness of Heavy Metals in the Sediment of Wuliangsuhai

LV Jie, LI Changyou, JIA Keli, ZHANG Sheng, SHI Xiaohong, ZHAO Shengnan, SUN Biao

Water Conservancy and Civil Engineering College, Inner Mongolia Agricultural University, Hohhot 010018, China

10.16258/j.cnki.1674-5906.2017.09.013

X131.2

A

1674-5906（2017）09-1547-07

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国家自然科学基金项目（51509133；51339002；51669022；2016MS0406；NJZC13092）

吕杰（1991年生），女，硕士研究生，研究方向为水文学及水资源。E-mail: 961357358@qq.com*通信作者：李畅游，主要研究领域为水环境科学与工程。E-mail: nndlichangyou@163.com

2017-06-21