太湖流域水源地多环芳烃分布、溯源与生态风险评估

于英鹏,刘 敏

(1.盐城师范学院城市与规划学院,江苏盐城 224051;2.华东师范大学地理科学学院,上海 200062)

太湖流域水源地多环芳烃分布、溯源与生态风险评估

于英鹏1,刘 敏2

(1.盐城师范学院城市与规划学院,江苏盐城 224051;2.华东师范大学地理科学学院,上海 200062)

利用GC-MS对太湖流域水源地多环芳烃(PAHs)的浓度水平进行监测分析。结果表明,3月水相、悬浮颗粒物和沉积物中PAHs的质量浓度分别为63.5~393.9 ng/L、167~4 358.2 ng/g和940.8~ 7398.3 ng/g,分别远高于6月的21.1~64.6 ng/L、125.6~282.3 ng/g和337.3~1 318 ng/g。不同月份单体PAH浓度水平差异较大,可能受控于污染物来源、径流稀释和水动力条件的差异性。特征比值判源结果表明,6月水相和悬浮颗粒物中PAHs主要来源于石油类泄漏和燃烧过程,而沉积物中PAHs在3月和6月均体现为混合源。生态风险评估结果表明,水相、悬浮颗粒物和沉积物中PAHs的生态风险较小,但个别样点单体PAH的含量高于基于生物影响试验的风险评价低值ERL和ISQV-L,说明存在一定的健康风险,需引起重视。

太湖流域;饮用水水源地;多环芳烃;时空分布特征;生态风险评估

多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)是一类在环境中难降解的持久性有机污染物,主要来源于生物质不完全燃烧、汽车尾气和石油泄漏等过程,具有长期残留性、生物蓄积性、半挥发性和高毒性,对人类健康和生态环境造成了极大的危害[1-3]。水体是PAHs迁移归趋过程中的主要存在介质和“汇”,对PAHs在水生生态系统中的迁移、分布起着重要的作用[4-6]。水体中PAHs通过居民直接饮用或间接摄入等途径对人体健康产生影响[7]。太湖流域是中国经济最发达的地区之一,太湖是长三角经济区主要饮用水源地。随着城市化、工业化进程的不断推进,大量工业、生活和农业生产污水排入地表水体,使得水体污染严重,威胁居民的饮用水安全[7]。以往学者研究重点主要聚焦在太湖蓝藻、营养盐、重金属等传统污染物[8-12]。而关于美国环保署(US Environmental Protection Agency, USEPA)优先控制的16种PAHs的系统研究在太湖水源地却鲜见报道。基于此,笔者分别采集太湖表层水、悬浮颗粒物和沉积物样品,对比分析不同采样点、不同介质中PAHs富集特征及季节差异,并对PAHs污染物来源及生态风险进行初步研究,以期为太湖流域水环境管控和综合整治提供理论基础和科学依据。

1 材料与方法

1.1 样品采集

在环太湖和黄浦江上游主要饮用水水源地选择10个代表性采样点,分别为Y1—Y10(图1)。于2012年3月和6月在Y1—Y10采集表层水样品。每个样点采集20 L表层水装于干净棕色玻璃容器运回实验室,立即利用装有玻璃纤维滤膜(Whatman GF/F,孔径0.7μm)的真空泵过滤装置进行水样过滤,收集悬浮颗粒物并分离出水相。随后,将玻璃纤维滤膜放入冷冻风干机以-40℃风干24 h后以备分析。利用可开合式管式采样器在Y2、Y3、Y7和Y8采样点采集表层沉积物,样品采集后立即运回实验室冷冻风干过200目筛以备分析。

1.2 样品预处理及仪器分析

水相:滤出液用固相萃取柱(HC-C18 SPE,依次用二氯甲烷、甲醇、超纯水各5 m L进行活化)萃取,调节流量为5 m L/min,萃取后用15 m L二氯甲烷和正己烷溶液(体积比为3∶7)洗脱SPE小柱,洗脱液经无水硫酸钠脱水后旋转蒸发浓缩至1 m L转移至样品瓶中待测。悬浮颗粒物和沉积物:冷冻风干后的玻璃纤维滤膜(5 g沉积物样品)与无水硫酸钠及少量铜粉一起装入滤纸筒中,用120 m L二氯甲烷和丙酮混合溶液(体积比为1∶1)进行索氏提取,连续抽提18 h(回流次数为4次/h)。萃取液经旋转浓缩并转换溶剂(正己烷)后过硅胶/氧化铝复合层析柱(硅胶130℃烘烤12 h,氧化铝和无水硫酸钠450℃灼烧4 h)净化,用15 m L正己烷洗弃烷烃组分,再用70 m L二氯甲烷和正己烷混合溶液(体积比为3∶7)洗脱收集芳烃组分,将洗脱液旋转浓缩至1 m L转移至样品瓶待分析。

图1 采样点分布

利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS, Agilent7890A/5975C)分析EPA优控的16种PAHs:萘(Nap),苊(Acy),二氢苊(Ace),芴(Fluo),菲(Phe),蒽(An),荧蒽(Fl),芘(Pyr),苯并[a]蒽(Ba A),艹屈(Chry),苯并[b]荧蒽(Bb F),苯并[k]荧蒽(Bk F),苯并[a]芘(BaP),茚并[1,2,3-cd]芘(InP),二苯并[a,h]蒽(Dah A),苯并[ghi]苝(BghiP)。气相色谱分析条件:色谱柱为DB-5聚硅氧烷聚合物色谱柱(30 m×0.25 mm×0.25μm)。色谱柱升温程序为:柱初温55℃,保持2min,以20℃/ min程序升温到280℃,再以10℃/min升温到310℃,保持5 min。载气为高纯He,流量1 m L/ min。扫描模式:SIM。由于苯并[b]荧蒽(Bb F)和苯并[k]荧蒽(Bk F)仪器无法区分开,在文中将二者合并为B[b+k]F分析讨论。

1.3 质量控制与质量保证

整个实验分析过程按方法空白、系统性空白、空白加标、样品平行样进行质量控制和质量保证。方法空白和系统性空白未检出目标污染物,16种PAHs(购于德国Dr.Ehrenstorfer公司)的空白加标回收率为76.3%~98.4%,样品平行样相对标准偏差在10%以内。氘代标样(购于德国Dr. Ehrenstorfer公司)回收率分别为:萘-d8:77.8%~ 96.1%,二氢苊-d10:79.8%~95.7%,菲-d10: 74.8%~98.9%,-d12:77.8%~104.2%,-d12:80.1%~101.7%。16种PAHs的方法检出限为0.03~0.17 ng/L,定量限为0.09~0.57 ng/ L。用内标法计算PAHs含量。

2 结果与讨论

2.1 PAHs含量和组成特征

2.1.1 水相中PAHs分布特征

水相中PAHs质量浓度水平如表1所示,其质量浓度范围为21.1~393.9 ng/L。其中,3月质量浓度为63.5~393.9 ng/L,平均为161.3 ng/L;6月质量浓度在21.1~64.6 ng/L之间,平均为38.7 ng/L。从时间分布特征来看,所有样点PAHs浓度均为3月高于6月。3月降水较少,而6月降水多,地表径流量增加稀释了水相中PAHs浓度,这可能是3月和6月水相中PAHs浓度出现差异的主要原因。从空间分布特征看,3月PAHs高值点(Y5、Y8、Y9和Y10)分布在太湖沿岸,太湖北岸Y5和Y8的PAHs主要来源于无锡和苏州两市污染物的输入,而南岸Y9和Y10的PAHs主要来源于入湖河流输送源;6月PAHs高值点(Y2、Y4、Y6和Y7)分布在太湖北岸和黄浦江上游。太湖南岸样点由于入湖径流量增加的稀释作用使得PAHs浓度值较低。而北岸接受更多来源于无锡和苏州两市的地表径流污染使得Y4、Y6和Y8的PAHs浓度明显高于南岸其他样点。6月降水充沛,黄浦江上游航运量增加,船只漏油或生活污水排放可能是导致黄浦江上游样点PAHs浓度较高的主要原因。此外,行船引起的河底沉积物再悬浮过程也是导致Y1、Y2样点PAHs浓度值高的原因之一。综上,太湖流域人类活动强度和降雨量季节差异导致了水相中PAHs浓度的显著差异。

就单体PAH的检出率和浓度水平来看,3月水相中InP、Dah A和BghiP检出率相对较低或未检出,其余单体PAH均有检出。Nap、Ace和Fluo是3月PAHs中质量浓度水平最高的3种化合物,平均质量浓度分别为63.8 ng/L、33.3 ng/L和19.2 ng/L。6月Nap、Phe和Pyr的质量浓度最高,平均质量浓度分别为17.1 ng/L、4.2 ng/L和3.89 ng/ L。分析发现,3月和6月各采样点单体PAH分布差异较大。3月单体PAH分布较集中,主要以2和3环为主,可见3月水相中主要以低分子量PAHs为主;6月单体PAH浓度分布较3月出现差异,2、3、4和5环单体PAH均有高浓度值存在。PAHs浓度时间分布的差异性,暗示了不同季节PAHs污染物来源、水动力条件和PAHs本身理化性质的不同。

2.1.2 悬浮颗粒物中PAHs分布特征

PAHs的疏水亲脂特性使其在水体中的含量较低,大部分被水体中的悬浮颗粒物吸附并进入沉积环境中,而沉积物中PAHs也可以通过再悬浮作用释放到水体造成二次污染[13]。悬浮颗粒物中PAHs质量比分布特征见表2。16种PAHs化合物均有检出,其质量比为125.6~4358.2ng/g。其中, 3月和6月PAHs质量比分别在167~4 358.2 ng/ g、125.6~282.3 ng/g之间,平均值为1 154.7 ng/g和189.1 ng/g。从时间分布特征看,3月各样点PAHs质量比远高于6月这与水相中PAHs质量浓度特征一致。从空间分布特征看,3月各采样点PAHs质量比变化比6月明显。3月Y7采样点PAHs质量比最高为4 358.2 ng/g,其次是Y6、Y9、Y5和Y2采样点,Y10采样点PAHs质量比最低,为167.0 ng/g。Y1、Y3、Y4和Y8采样点PAHs质量比较低。Y7采样点PAHs质量比最高,可能是由于Y7位于京杭运河主河道,上游地区的大量工农业和生活废水排放、运河高密度的行船导致该样点PAHs质量比相对较高。整体上看,悬浮颗粒物中PAHs质量比的空间分布特征与水相相似,主要以太湖北岸和黄浦江上游为最高。高强度的人类活动和工业污染是太湖水源地PAHs的重要来源[7]。

表1 水相中PAHs质量浓度特征ng/L_

表2 悬浮颗粒物中PAHs质量比分布特征ng/g(干重)

3月和6月各采样点悬浮颗粒物中PAHs的组成特征存在差异。3月Phe、Fl和Pyr为主要组分,平均质量比依次为232.5 ng/g、130.4 ng/g和102.8 ng/ g。Nap、An和Pyr是6月悬浮颗粒物PAHs的主要组分,平均质量比分别为33.9 ng/g、25.7 ng/g和17.7 ng/g。3月高浓度单体PAH分布比较集中,主要为3和4环;而6月高质量比单体PAH分布较分散,主要为2、3、4和5环。这与其他相关研究一致[14-15]。

表3 沉积物中PAHs质量比特征ng/g(干重)

2.1.3 沉积物中PAHs分布特征

沉积物中PAHs质量比特征见表3。3月PAHs质量比为940.8~7398.3ng/g,平均值为3659.3 ng/g,各样点PAHs质量比梯度为Y2>Y8>Y3>Y7;6月PAHs质量比为337.3~1 318 ng/g,平均值为710.5 ng/g,各样点PAHs质量比梯度为Y3>Y8>Y7> Y2。沉积物中PAHs质量比与悬浮颗粒物中的空间分布一致。过往船只和附近工业污染可能是主要的污染源。

从水相、悬浮颗粒物到沉积物中PAHs的组成特征变化趋势来看,低分子量PAHs所占比例逐渐减小,高分子量PAHs所占比例逐渐增大。

2.2 PAHs溯源分析

不同污染源PAHs的结构和组分存在差异,单个组分的相对含量比值可作为判别PAHs来源及输入途径的指标[16]。An/(Phe+An)、Fl/(Fl+ Pyr)、InP/(InP+BghiP)等比值常被作为判断PAHs来源的依据[17]。太湖水源地PAHs特征比值散点图如图2所示,水相中,整体上3月和6月污染物的来源区分比较明显,3月PAHs主要为混合源,包括了石油燃烧、煤炭和生物质的不完全燃烧;6月PAHs主要来源于石油类泄漏源和石油燃烧源。太湖流域3月为枯水期,6月为丰水期,航行数量较大,船舶油类泄漏和燃烧构成了水相中PAHs的主要来源。由图2可知,3月悬浮颗粒物中PAHs主要来源于不完全燃烧过程,包括煤、生物质燃烧和部分石油类燃烧;而6月PAHs污染物的来源特征表现为混合源,主要来源于石油类泄漏和不完全燃烧过程。沉积物中PAHs污染物来源区分不明显,3月和6月均体现为明显的混合源。不同环境介质中PAHs来源在3月和6月存在差异,主要原因可能为不同月份污染源、环境因子和人类扰动程度发生变化。此外,PAHs自身的理化性质差异可能也是影响不同环境介质中PAHs来源的影响因子之一。

图2 PAHs特征比值散点图

2.3 PAHs生态风险评估

水环境中的PAHs可富集于生物体中并通过食物链逐级放大,进而影响食用者的身体健康。太湖水源地水相中PAHs的污染水平明显高于美国密西西比河(40.8 ng/L)[18],但低于我国黄河(248 ng/L)[19]、长江口(1988 ng/L)[20]。总体而言,太湖流域水相PAHs污染水平相对较低;水源地水相中PAHs化合物浓度水平与水生生物暴露于水体的安全食用标准比较[21],水源地16种优控PAH化合物均未超过生态毒理评价标准;其中强致癌物质BAP也低于我国GB 3838—2002《地表水环境质量标准》规定的浓度,即不得高于0.002 8μg/L。因此太湖流域PAHs生态风险较低。利用内梅罗综合污染指数对水相中PAHs进行综合评价,评价指标为BaA、Chry、B[b+k]F、BaP、InP和Dah A,内梅罗综合污染指数P表达式如下:

式中:Pi为水源地水相各污染指数平均值;Pmax为水源地水相各污染指数最大值,n为污染物种数;Pi为第i种污染物的污染指数,i=1,2,…,n。

综合污染指数P值,可分为安全(P≤0.7),警戒线(0.73)5个级别。水相中PAHs环境评价参照美国EPA推荐水质标准(2002)[21]。

在3月和6月,太湖水源地各样点水相中PAHs综合污染指数均小于0.7,属于安全等级(表4)。Y1、Y2、Y3、Y5、Y9和Y10样点3月生态风险要高于6月,6月较多的降水对水相中PAHs的浓度起到了稀释作用;Y4和Y8样点不同月份生态风险差异较少;Y6和Y7样点生态风险则是6月高于3月,可能是受到降水、污染源及源强变化综合因素的影响,具体原因有待进一步研究。综上,太湖水源地水相中PAHs生态风险虽然较低,但个别样点接近警戒线。

悬浮颗粒物中16种PAHs的质量比为125.6 ~4 358.2 ng/g,比美国York河(119~1 153 ng/ g)[22]和珠江口(422~1 850 ng/g)[14]质量比要高,但远低于天津市内河(938~64 200 ng/g)[23]和大辽河(318~238519 ng/g)[15]。本研究参照Long等[24]和Chapman等[25]基于不同PAHs浓度对生物影响试验的研究成果,确定风险评价低值(ER-L或ISQVL)和风险评价高值(ER-M或ISQV-H)作为风险评价的基础对太湖水源地悬浮颗粒物中PAHs进行生态风险评价。与基于生物影响试验的环境质量标准对比(表5),3月太湖流域水体悬浮颗粒物中Nap、Acy、Ace、Phe等低环组分超过了ER-L值和ISQV-L值,已对生物构成潜在的不利影响。而6月所有多环芳烃的组分未超过ER-L值和ISQV-L值。此外,对于Bb F和Bk F这两类没有最低安全值的PAHs化合物来说,只要在环境中存在就会对生物产生不利影响。表明悬浮颗粒物中Bb F和Bk F已具有潜在的生态风险。

沉积物PAHs污染水平远高于长江南京段(213.8~550.3 ng/g)[26],与长江口(263~6 372 ng/g)相当[27];与基于生物影响试验的环境质量标准比较,结果(表6)显示,3月,Y2样点除Acy和An外,其他单体PAHs和∑16PAHs均超过了ER-L和ISQV-L,说明Y2样点在3月时,沉积物中PAHs对生物潜在的不利影响已非常明显,特别是强致癌物BaP的质量比高达859.7 ng/g,需引起关注;Y3样点Ace、Fluo、Phe、B[b+k]F、InP、Dah A和BghiP超过了ER-L和ISQV-L;Y7样点B[b+k]F、InP、DahA和BghiP超过了ER-L和ISQV-L;Y8样点Nap、Acy、Ace、Fluo、Phe、An、B[b+k]F、InP、Dah A和BghiP超过了ER-L和ISQV-L。6月,所有样点除B[b+k]F、InP、Dah A和BghiP超过了ER-L和ISQV-L外,其他单体PAH均为不超过标准。可见,太湖流域沉积物中PAHs在3月和6月均存在对生物的不利影响,特别是降水较少的3月PAHs污染及生态风险不容忽视,需引起注意。

表4 水相PAHs综合污染指数

表5 悬浮颗粒物中PAHs质量比与生物影响试验标准对比ng/g(干重)

表6 沉积物中PAHs质量比与生物影响试验标准对比ng/g(干重)

3 结 论

a.太湖流域水源地水相中PAHs平均质量浓度3月(161.3 ng/L)远高于6月(38.7 ng/L);3月PAHs高浓度样点分布在太湖南北两岸,6月主要分布在太湖北岸和黄浦江上游;3月单体PAH分布集中,主要以2和3环为主;6月主要以2、3、4和5环为主,主要原因是不同季节污染物来源、降水量及水动力条件存在差异。3月和6月悬浮颗粒物中PAHs总量分别在167~4 358.2 ng/g、125.6~ 282.3 ng/g之间。3月高质量比单体PAH分布集中,6月较分散。沉积物中PAHs质量比3月(3 659.3 ng/g)高于6月(710.5 ng/g)。3月PAHs质量比梯度为Y2>Y8>Y3>Y7;6月PAHs质量比梯度为Y3>Y8>Y7>Y2。

b.3月和6月水相中PAHs来源区分明显,3月主要来源于混合源,而6月来源于石油类泄漏和燃烧;悬浮颗粒物中PAHs不同月份来源与水相中相似;沉积物中PAHs在3月和6月主要来源于混合源。

c.水相中PAHs的生态风险较小,远低于国际评价标准和我国地表水环境质量标准。内梅罗综合污染指数评价表明PAHs处于安全等级,但个别样点接近警戒线。悬浮颗粒物中Nap、Acy、Ace、Phe等低环组分均超过了ER-L值和ISQ-L值,已对生物构成潜在的威胁。沉积物中PAHs风险3月远高于6月,已存在不利的生态影响,特别是3月BaP的高检出浓度需引起关注。

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Distribution,pollution sources,and ecological risk assessment of PAHs in water source area of Taihu Basin

YU Yingpeng1,LIU Min2
(1.School of Urban Planning,Yancheng Teachers University,Yancheng 224051,China; 2.School of Geographic Sciences,East China Normal University,Shanghai 200062,China)

The concentration of PAHs in the water source area of the Taihu Basin was monitored and analyzed using GC-MS.The results show that the concentrations of PAHs in the water phase,suspended particular matter,and sediments in March were 63.5 to 393.9 ng/L,167 to 4 358.2 ng/g,and 940.8 to 7398.3 ng/g,respectively,being higher than the values in June,which were 21.1 to 64.6 ng/L,125.6 to 282.3 ng/g,and 337.3 to 1 318 ng/g,respectively.The concentration of monomer PAH varied significantly in different months,and could be controlled by the diversities of the pollution sources,flow dilution,and hydrodynamic conditions.The characteristics ratio suggested that the PAHs in the water phase and suspended particular matter mainly came from the oil leaks and burning in June,while the PAHs in sediments in March and June had the mixing source.The ecological risk assessment shows that the ecological risks of PAHs in the water phase,suspended particular matter,and sediments were relatively small,while the concentration of monomer PAH at some sampling sites was higher than ER-L and SQV-L(low value of risk assessment)based on iological impact test,indicating certain health risks. Key words:Taihu Basin;drinking water source;polycyclic aromatic hydrocarbons;spatial and temporal distribution;ecological risk assessment

X524

A

1004-6933(2017)03- 0082- 08

2016- 1014 编辑:徐 娟)

10.3880/ji.ssn.1004-6933.2017.03.015

国家自然科学基金(44130525);江苏省自然科学基金(BK20160446,14KJA170006)

于英鹏(1985—),男,讲师,博士,主要从事持久性有机污染多界面过程研究。E-mail:pyy.lzu@163.com通信作者:刘敏,教授。E-mail:mliu@geo.ecnu.edu.cn