氡活度的绝对测量方法

张 曦

(中国原子能科学研究院计量测试部,北京102413)

氡活度的绝对测量方法

张 曦

(中国原子能科学研究院计量测试部,北京102413)

为了准确测量氡活度,国内外研发了多种氡活度测量方法。传统的测量方法如电离室测氡法与闪烁室测氡法等都是氡活度相对测量方法,具有不确定度较高,定值溯源依赖于镭标准物质的特点。本文介绍了近年来氡活度的绝对测量方法,包括冷凝小立体角绝对测量法、多电极正比计数管绝对测量法以及小闪烁室绝对测量法。通过对其原理和实验装置的调研和分析,比较归纳了各种绝对测量方法的特点。

氡活度 标准测量 绝对测量 小立体角 正比计数管 小闪烁室

1 引 言

1.1 研究背景

根据联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR)2000年向联合国大会提交的报告书给出的世界范围公众所受各类天然照射年有效剂量,世界范围内天然照射所致成年人平均有效剂量为2.4mSv/a,其中氡气吸入内照射的有效剂量为 1.3mSv/a,即约占到总剂量的一半以上[1],见表1。

表1 来自天然辐射源的成人年有效剂量

大量事实表明,氡活度浓度的大小对人的身体健康有着直接关系:氡是世界卫生组织(WHO)公布的19种环境致癌物质之一[2];国际癌症研究机构(IARC)也将氡及其子体划为重要致癌因素之一[3];肺癌是导致死亡的首位恶性肿瘤,人类肺癌的10%左右可归因于氡及其子体的辐射[4]。

由于氡对人类身体健康影响的重要性,探讨对空气中氡的探测方法和对室内外氡浓度进行精确科学监测的研究,对人类的身体健康和提高居住质量是非常重要的,并早已引起了全球的关注,氡及其子体的测量和控制已经是多学科共同关心的问题。而所有关于氡的监测以及危害控制研究都要以建立氡活度浓度标准测量方法的工作为基础。

测量放射性活度的方法,随放射性核素的不同而不同。按测量方式可分为两大类。一类是用测量装置直接测量放射性核素所发生的衰变率,不必依赖于其他测量标准的比较,这类方法称为绝对测量。另一类是相对测量,即需要借助于其他测量标准来校准测量装置,再利用经过校准的测量装置来测量放射性核素的衰变率。

2 国内外研究现状

国外对氡的测量研究开始较早,研究时间较长,也较为成熟,并且已将氡气活度浓度测量应用到各个生产和生活领域[5]。我国早在20世纪60年代中期就开始氡的观测工作,目前我国氡浓度的测量已在核工业系统、卫生系统、环保系统、建设部门、地震预报、居民住房等广泛应用[6]。

多年以来,为了准确测量氡及其子体的活度浓度,国内外研发了多种氡活度的测量方法。相比于众多氡活度的相对测量方法,对氡活度的绝对测量方法起步较晚,测量方法不多,并且还在探索和发展中。近年来,各国都在相继研究氡活度的绝对测量方法,并将其作为新的氡活度标准测量方法。

双滤膜测氡法,从方法原理上说可以认为是一种绝对的测氡方法,由美国人发明创立,20世纪70年代在美国流行。1972年托马斯(Thomas)对其进行了理论推导,使该方法达到了比较完善的地步[7]。

1996年,法国国家标准电离辐射实验室(Laboratoire Primaire des Rayonnements Ionisants,LPRI)率先提出了一种全新的222Rn活度绝对测方法:在真空环境下,将标准镭源产生的氡气冷凝在一个冷凝托盘上,使用α半导体探测器对该冷凝源进行小立体角测量,可以精确得到冷凝后固体氡源及其子体粒子的能谱以及计数率,从而实现对氡活度的绝对测量[8]。该实验所得的氡活度测量结果的不确定度小于0.5%(1δ)[9]。

2001年德国PTB实验室Ingo Busch采用正比计数管用于222Rn的绝对测量,该方法将氡气充入末端具有特殊电极结构的多电极正比计数管(multielectrode proportional counter,MEPC)内,测量氡气产的α粒子电离正比计数管内气体产生的电脉冲信号,并且通过计算机辅助处理所得能谱来实现绝对测量,测量方法的不确定度小于2%[10]。

在我国,对氡活度绝对测量方法的研究尚属起步阶段,2005年,南华大学核科学与技术学院为解决220Rn与其子体在测量过程中不能建立辐射平衡状态,难以建立220Rn的标准测量装置的问题,研制了一种用于绝对测量220Rn的结构特殊的ZnS(Ag)小闪烁室。该测量方法对一般的闪烁室进行了改进,使其对222Rn/220Rn及其子体α粒子的探测效率为100%[11]。

3 主要的氡活度绝对测量方法

本文的研究对象为近年氡活度的绝对测量方法,双滤膜法作为非常经典的测量方法就不再做过多的赘述,以下详细介绍小立体角冷凝法、正比计数管法以及小闪烁室法三种氡活度的绝对测量方法。

3.1 氡活度小立体角冷凝测量法

3.1.1 测量方法的基本原理

氡活度小立体角冷凝测量法的基本原理是:利用气体氡在低温下冷凝为固体的物理特性,在真空状态下,使用联合制冷系统精确控制输入温度,在金属托盘表面形成适宜的温度梯度,通过特殊设计的管路系统,将标准镭源产生的氡气扩散进入真空环境的测量腔室,并将氡气完全冷凝于腔室内一个金属托盘表面,利用半导体探测器对冷凝氡源做小立体角的α能谱测量,通过对各种影响因素的测量和修正,实现氡活度的小立体角绝对测量。

3.1.2 测量方法的装置组成

测量方法组建的冷凝小立体角测氡装置中,主要的真空测量腔室结构图如图1所示[9]。真空测量腔室在测量时始终保持真空密闭的状态;最顶端置有用于探测α粒子能谱的半导探测器;小立体角测量装置位于半导体探测器的正下方,两者之间有光阑相隔;小立体角装置的底端置有冷凝托盘,其用于冷凝真空密闭腔室内的气体氡源于其中心表面;托盘的外侧有加热电阻与之相接触,该加热电阻用于将测量后的冷凝氡加热,使冷凝固体氡再次变成氡气,以便后续进行转移和封装;低温制冷装置通过铜制冷指连接到冷凝托盘上。

3.1.3 小立体角参数的确定

小立体角装置主要由α粒子探测器、低原子序数材料的光阑、冷凝氡源及另一端连接温控装置的冷指等构成。冷凝氡源位于α粒子探测器的正下方,光阑用于限制探测器入射窗的大小,a为光阑透射窗的半径;b为冷凝氡源的半径;z为冷凝氡源表面至光阑表面的距离;e为冷凝氡源圆心偏离光阑中心的偏心距离;冷指用于热传递制冷装置的制冷输入,将氡气冷凝于冷凝托盘表面上。测量时,整个真空测量腔室内部保持真空密闭的状态[8]。

上述四个参数中,a,z,e可以通过测量直接得到,冷凝氡源的半径b与温控系统对冷凝托盘所加载的温度有关,在本方法中冷凝氡源的半径通过理论计算与实验测量相结合的方法得到。

3.1.4 氡活度的计算

通过上述实验测量所得的a,b,z,e四个参数,可以计算得到实验中所使用的小立体角Ω大小:设z为待测源到光阑的垂直距离,a为光阑半径,b为待测源活性区域半径,则放射源对探测器所张立体角可采用式(1)计算[7]:

在Ω已知的情况下,通过α粒子探测器得到一定时间内冷凝氡源的计数率,则冷凝氡源的活度A满足式(2),即氡活度A可以通过式(3)计算得到:假设待测源的活度为A,每次衰变放射出一个α粒子,且α探测器的探测效率为100%,测量所得计数率为N,本底计数率为Nb,则有:

式中:N0——待测源的净计数率;Nb——本底计数率;Ω/4π——放射源对探测器所张的相对立体角。

3.2 基于正比计数管的氡活度绝对测量

3.2.1 测量方法的基本原理

基于正比计数管的氡活度绝对测量基本原理是:通过将氡气导入经过特殊设计的正比计数管内(多电极正比计数管MEPC),测量氡-222产生的α粒子能谱,在已知 MEPC探测效率的基础上[12],通过减少边界效应,本底和堆积,壁效应三种主要影响因素对测量实验的影响,并计算三者对测量造成的计数损失,实现对氡活度的绝对测量。

3.2.2 测量方法的装置组成

测量方法组建的正比计数管氡活度绝对测量装置中,主要的多电极正比计数管结构图如图2所示。多电极正比计数管由整体由环氧树脂制成内壁镀金,该正比计数管腔体为圆柱体,管内阳极细丝结构处于圆柱体的正中央,阳极细丝由镀金钼丝组成,正比计数器管内充有氩气-甲烷混合的工作气体,六个金属环与阳极丝同轴嵌入腔体内侧的法兰中,测量中,分别向六个金属环施加电压[10]。

3.2.3 边缘效应的修正

理想平板电容器中部的电场比较均匀,电场线几乎是以平行直线分布,到了边缘处,由于电极形状的限制,电场线从极板间区域扩展到外部空间,电场线由平行线变为呈开口状分布,电场分布集中在极板边缘,这种弯曲的现象叫做边缘效应。正比计数管中,受到边缘效应(boundary effects)的影响,在一般圆柱型正比计数管的中心区域,沿阳极丝的电场分布比较均匀,而且有最高的探测效率,在两端区域,电场发生畸变,场强较弱,探测效率较低,即正比计数管的边缘效应[7]。

本方法通过在正比计数管两端内部嵌入同轴金属圆环电极,并在测量过程中对不同金属圆环电极施加不同电压的方式,补偿正比计数管内的电场,改善管内的电场线结构,使之尽可能达到理想的电场情况,从而减少边缘效应对氡活度测量结果的影响。

通过嵌入金属圆环电极的设计,多电极正比计数管内的电场与无限长圆柱型电容的电场近似相当,正比计数管内的边缘效应可以忽略不计。该多电极正比计数管通过极其精确测量所得的几何尺寸,可以近似作为正比计数管的有效体积(δv＜0.1%)[10]。

3.2.4 本底计数的修正

氡子体的性质与氡完全不同,氡衰变后新生成的氡子体与物体表面或凝聚核结合之前能自由存在一段时间,此时被称为未结合态氡子体。未结合态氡子体具有很强的附着能力,它们能牢固地附着在物体的表面,此种现象叫做沉积效应。

在多电极正比计数管的氡活度绝对测量方法中,充入的氡气在正比计数管内衰变、沉积产生本底计数。为了消除氡残留衰变产物对测量的影响,每次实验前对本底计数测量后用于修正。计数器的内壁对放射性气体的吸收效应对本底有影响,而且不稳定,本底修正的具体做法是将不含放射性气体的工作气体充入探测器,用扩散法进行清洗,直到本底稳定为止,测得本底计数率。

3.2.5 壁效应的修正

位于正比计数管内壁附近的放射性气体向内壁发射粒子时,初级带电粒子或初级带电粒子与内壁发生作用产生的次级带电粒子不能被中央阳极丝收集,以至于不能形成足以引起计数的脉冲,这种情况称为壁效应。壁效应随工作气体压力的增加而减小,因此一般使用压力指数外推的方法修正壁效应[7]。

在多电极正比计数管氡活度绝对测量方法中计数管内的工作气体压力为1600mbar,壁效应的修正通过计算机模拟程序完成。为了防止电子学噪音对计数率的影响,将正比计数管的甄别阈定在300keV。在多电极正比计数管测量实验中,低于甄别阈的能量段计数不计入正比计数管测量的计数率中,该能量段的计数率通过计算机模拟产生得到。

3.2.6 氡活度的计算

通过多电极正比计数管测量氡的α粒子能谱,修正边界效应,本底和堆积,壁效应三种主要影响因素对测量实验的影响,并计算三者对测量造成的计数损失,计算机仿真模拟低于正比计数管甄别阈能量段的能谱,可以通过(4)式计算氡的活度:

式中:η∑——多电极正比计数管的氡计数效率(对于MEPC,η∑ ≅0.5)[10];z222Rn——经过死时间和本底修正的222Rn计数率;z218Po——经过死时间和本底修正的218Po计数率;z214Po——经过死时间和本底修正的214Po计数率。

3.3 基于小闪烁室的220Rn活度绝对测量

3.3.1 测量方法的原理

基于小闪烁室220Rn活度绝对测量方法的原理与闪烁室氡活度测量方法基本相同:氡充入闪烁室后,氡及其子体发射的α例子使闪烁室内壁的ZnS (Ag)产生闪光,光电倍增管将光讯号变成电脉冲,经过电子学线路把电脉冲放大,最后记录下来。

不同之处在于所使用的闪烁室体积小,闪烁室内任意两点间的距离小于222Rn(在222Rn、220Rn及其子体的α粒子中,222Rn的α粒子能量最小,如果闪烁室对222Rn及其子体的 α粒子的利用效率为100%,那么对220Rn及其子体α粒子的利用效率也是100%)的α粒子射程,闪烁室内表面全部涂上ZnS(Ag),提高α粒子的探测效率[11]。

3.3.2 测量方法的装置组成

根据测量方法的原理,使用有机玻璃制成小闪烁室,形状设计成螺旋管道,使小闪烁室成为一个良好的导气通道,保证气流的畅通,内部空间上任意两点间的直线距离小于222Rn的α粒子射程,同时使小闪烁室的体积尽量大,该小闪烁室绝对测量装置如图3所示[11]。

3.3.3 ZnS(Ag)涂层的确定

α粒子打在ZnS(Ag)上,产生的大量光子在光阴极上能产生一个可被记录的光电脉冲,α粒子的利用效率就是100%,从而闪烁室的探测效率就是100%。因此小闪烁室内表面需要全部均匀涂上ZnS(Ag)以提高α粒子的利用率。

小闪烁室内ZnS(Ag)的涂层厚度要合适,涂层太薄,α粒子不能把剩余能量全部沉积在ZnS(Ag)中,使α粒子利用率降低;涂层太厚,α粒子打出的光子会被ZnS(Ag)吸收,不能透出小闪烁室,这两种情况都会降低系统的探测效率。方法中通过实验验证,最终确定涂层厚度为10mg/cm2时,涂层对α粒子的探测效率在102.4%～103.1%之间,不确定度小于5.44%。在实验不确定度范围内,可认为其对α粒子的探测效率为100%[13]。

3.3.4 探测效率与管道流量的影响

通过测量小闪烁室的流量与理论计算的流量相对比发现,由于小闪烁室的复杂结构和连接管道直径的变化,在小闪烁室内的气体流动不能达到100%的理想层流状态,但在一定误差范围内,可以找到一个流量速率范围(0.3L/min～4.5L/min),认为此时的流态和层流与理想情况吻合,对氡的探测效率为99.6% ～101.9%[17],该不确定因素的影响需引入测量不确定度中。

小闪烁室氡活度绝对测量的方法并不成熟,在制作工艺和小闪烁室的探测效率等方面还有改进的空间,使其对α粒子的探测效率达到100%是可能的,可以利用该方法进行氡活度的绝对测量[15]。

4 结束语

冷凝小立体角氡活度绝对测量方法具有,测量结果相对不确定度最低(＜1%),能量分辨率高,便于以气体方式传递,方便应用于氡室,分装后也可以作为标准氡气源直接进行仪器校准的特点。但该方法的装置成本高,对维持低温真空状态实验条件的要求较高,操作相对复杂。

多电极正比计数管氡活度绝对测量方法装置相对简单,正比计数管的测量方法成熟,测量结果相对不确定度相对较低(＜2%)。该方法虽然通过加入多个圆环电极,一定程度上解决了端效应修正的问题,且研究对死时间、本底、甄别阈和壁效应等问题的修正,但在实验中还有包括吸收效应、积电效应等未考虑的不确定度影响因素,具有改进的空间。

小闪烁室氡活度绝对测量方法装置简单,方法原理成熟,采样速度快,受环境温度、相对湿度等因素的干扰较小。可是该方法不能测量氡的α能谱,因此无法区分氡及其子体的能谱特性。同时,该方法受结构复杂,链接管道直径的变化以及制作工艺的影响,存在可以提高和改进之处,有进一步可研究的空间。

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Research on Absolute Measurement Methods of Radon Activity Measurement

ZHANG Xi
(CIAE,Ionizing Radiation Metrology Laboratory,Beijing 102413,China)

In order to accurately measure the radon activity,different methods of radon activity measurement were established in all countries.The traditional methods of radon measurement,including the ionization chamber method and the scintillation chamber method of radon measurement are used as relative method of radon activity measurement,with a higher degree of uncertainty,and the value of the source depends on the characteristics of standard material of radium.In this paper,the absolute measurement methods of radon activity measurement are introduced in this paper,comprising the absolute measurement method of condensation small solid angle,the absolute measurement method of multi-electrode proportional counter and the absolute measurement method of small scintillation chamber.Through the introduction and analysis of the theory and experimental device,the characteristics of various absolute measurement methods are discussed and compared.

Radon activity Standard measurement Absolute measurement Small solid angle Proportional counter Small scintillation chamber

1000-7202(2017)01-0066-06

TP212

A

2016-07-01,

2016-07-01

张曦(1989-),男,见习研究员,主要研究方向:放射性活度计量技术。