铁铂膜厚度对Fe/Pt异质结构太赫兹辐射的影响

黄潘辉,张晓磊,楼柿涛

(华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室,上海200062)

铁铂膜厚度对Fe/Pt异质结构太赫兹辐射的影响

黄潘辉,张晓磊,楼柿涛

(华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室,上海200062)

本文通过飞秒脉冲激光和铁铂异质结构的相互作用产生太赫兹(Terahertz,THz)脉冲,并利用时序太赫兹的测量方法,研究了太赫兹光在金属薄膜中的传播规律.太赫兹光在铁(Fe)膜和铂(Pt)膜中都以指数形式衰减,但是与金属体材料传播介质及适用于体材料的Drude模型相比,2～10 nm厚的铁、铂薄膜对太赫兹光的衰减系数明显增加.其原因可能是由于超薄薄膜中电子在膜厚方向的运动受限,而膜平面内的自由程增加,导致在膜平面内电场的衰减长度变小.该现象在近红外的飞秒脉冲光中同样存在.

太赫兹技术;异质结构;时序太赫兹光谱;铁磁材料

0 引言

磁性薄膜是信息产业重要的原材料,磁性薄膜的自旋动力学研究对优化、发展信息存储和传递,探索其物理本质具有基础的指导意义.自旋电子学研究表明,磁性薄膜动力学过程的频段在太赫兹范围内[1-4].目前关于飞秒激光和磁性材料相互作用产生太赫兹辐射的机制有两种,分别是逆自旋霍尔效应[5-8]与退磁效应[9-10].2013年,Kampfrath[5]利用铁/金以及铁/钌异质结构得到了太赫兹脉冲,他们认为太赫兹脉冲是由于飞秒激光激发铁膜,在磁化了的d轨道电子中引起自旋流(Spin Current),由于逆霍尔效应,继而产生垂直于磁场和自旋流方向的电荷流,从而产生太赫兹辐射.而自从2004年Beaurepaire[9]首次利用飞秒激光脉冲激发镍薄膜产生皮秒量级电磁辐射以来,就有观点认为这种电磁辐射来自于磁性材料的退磁作用.退磁效应[11]观点认为,在飞秒脉冲与铁磁材料相互作用时,铁磁材料中的d轨道电子吸收光子能量,使电子温度升高,导致于铁磁材料的磁化强度减弱(退磁过程);随着高温电子和晶格以及声子相互作用,温度下降,材料的磁化强度随之恢复.关于这两种解释是否存在唯一性还没有明确的证据,但是就产生机制来看,在磁性薄膜中产生太赫兹辐射的过程中,薄膜结构会对产生的太赫兹辐射性质产生影响[5,12].在薄膜结构中,铁磁层作为产生太赫兹辐射的主要贡献,不同厚度的铁层会对产生的太赫兹辐射性质有所影响,同时,作为覆盖层的铂也会对已经产生的太赫兹辐射发生作用.本文中,我们制备了变铂厚度与变铁厚度的系列样品,以麦克斯韦方程和光学深度模型为理论基础,研究了不同样品对产生的太赫兹辐射性质的影响.

1 太赫兹辐射在Fe/Pt异质结构中传播的理论模型

当激光入射样品时,金属层的电子受到光子激发产生热电子.热电子运动形成的电流符合Ohm定律[13],即

其中,J是热电子运动形成的电流密度,E(ω)由于热电子运动产生的电场,σ(ω)为ω频率下的电导率.根据Drude模型[14]的描述,在金属中,当电磁波频率低于远紫外光时,金属的电导率远大于其介电常数,同时电导率可以被认为是常数.在电流调制的作用下,瞬时电流调制成为瞬时电场E(ω),这个瞬时电场即为产生的太赫兹辐射电场.太赫兹辐射在Fe层以及Pt层中传播过程可以用麦克斯韦方程描述,最终可以表示为

其中,z为太赫兹电磁波经过的厚度,k为金属中的波数.根据电动力学,k可以写成

α即为衰减系数,β为行波系数.由于在金属中,导电率远远大于真空导电率,α可以表示为

其中,σ与µ分别为材料的电导率与磁导率.

2 实验

2.1 Fe/Pt异质结构的样品制备

实验中的样品由直流磁控溅射方法制备,样品基底为玻璃,通过改变溅射时间来控制样品的厚度,所用样品为变铂系列∶Fe(2 nm)/Pt(Xnm),X=2,4,6,8,10;以及变铁系列∶Fe(Ynm)/Pt(2 nm),Y=0,5,6,7,10.

2.2 透射式时序太赫兹光谱测量参数

实验采用激光透射样品作为产生太赫兹辐射的方式研究太赫兹辐射场的变化(图1).实验中采用了锁模钛宝石激光器,其中心波长为800 nm,重复频率为1 000 Hz,单个脉冲持续时间为120 fs,飞秒激光的平均功率为1.5 W.

图1 时域太赫兹光谱测量装置示意图Fig.1 Schematic diagram of THz-TDS

实验装置由两部分组成∶第一部分是能量较大的泵浦光系统,泵浦光经过斩波器(Chopper)机械调制后经过反射再入射到样品上,激发光垂直入射样品,先进入玻璃衬底,随后入射Fe层,最后经过Pt层出射.样品被激发出太赫兹辐射后,太赫兹脉冲被特氟龙透镜准直并滤去激光后,最后到达镀有针对太赫兹频段高反射率的金属膜离轴非球面镜.第二部分是能量较小的探测光系统,探测光通过中性衰减片衰减能量,随后反射进入延时线,延时线通过步进电机驱动,利用等效时间采样原理采集具有空间重复率的采样信号.

实验中延时线精度为5µm/step,即16.7 fs/step.探测光在经过延时线后进入离轴非球面镜的小孔与太赫兹信号共线耦合,最后进入自由空间电光采样(Free Space Electro-Optic Sampling,FS-EOS)模块进行调制.调制后的两路信号进入平衡探测器,平衡探测器中得到的信号最后通过锁相放大器提高信噪比后输入计算机.

3 结果与分析

3.1 Fe(2 nm)/Pt(Xnm)的太赫兹辐射

在检验样品Pt层对太赫兹辐射影响前,我们先测量了(2 nm)Pt层的太赫兹光谱.图2是一条典型的Pt层测量数据,只有一部分微弱的噪声信号,因此我们认为在Pt层中并不会产生太赫兹辐射.图3(a)是Fe(2 nm)/Pt(Xnm)5块样品的时序太赫兹光谱,在图中可以观察到随着Pt层厚度的增加,太赫兹辐射的强度逐渐减弱.图3(b)是图3(a)中的时序太赫兹光谱在频域中表示,由图3(a)快速傅立叶(Fast Fourier Transform,FFT)变换而来.

图2 (2 nm)Pt层的时序太赫兹光谱Fig.2 THz-TDS of 2 nm thickness Pt

图3 (a)Fe(2 nm)/Pt(X nm)的时域太赫兹辐射强度;(b)经过FFT的样品频域光谱Fig.3 (a)THz-TDS of Fe(2 nm)/Pt(X nm)samples;(b)FFT spectrum of samples

在Pt层的厚度增加情况下,太赫兹辐射的强度发生了衰减,但是其频谱峰值保持0.5 THz.辐射强度随厚度增加而减少,但由于Pt层本身不产生太赫兹辐射,而样品具有相同的Fe膜厚度,所以可以说明Fe膜产生的太赫兹辐射在进入Pt层后衰减.对0.5 THz的频谱成分衰减进行指数拟合如图4所示,图中拟合得到Pt层对于太赫兹波的衰减系数为0.157 1 nm-1.

根据Drude模型,金属的导电率在频率小于紫外波段时为常数,Pt在室温(20◦C)下的导电率为9.43×106S/m[15],同时由于Pt为非磁性材料,所以其相对磁导率为1,利用公式(4)进行计算得到0.5 THz的理论衰减系数α=0.0043 nm-1,相比较而言,实验中测到的薄膜吸收率远大于Drude模型的计算值,而相关文章中太赫兹在薄膜中的吸收率和Drude模型计算的值相差不远[16-17].我们认为可能是在本实验中,薄膜的厚度小于10 nm,由于薄膜非常薄,在薄膜厚度方向运动的电子很少,电子在受到薄膜平面内的电场加速时,其电子的自由程增加,导致其在薄膜面内的电导率增加而导致穿透薄膜的光强减小.在实验中测量的电磁波的传播方向是薄膜的厚度方向,所以电场方向均在薄膜的面内.为了验证这个假设,我们同时对中心波长为800 nm激光脉冲在Pt中衰减也进行了计算,得到其衰减系数为0.105 nm-1,同样也是大于计算所得的值.

图4 0.5 THz成分的幅度随铂厚度衰减曲线Fig.4 Simulation of decay at 0.5 THz with Pt thickness increase

2.2 Fe(Ynm)/Pt(2 nm)的太赫兹辐射

在文献中,太赫兹辐射的来源是飞秒激光脉冲和铁膜的相互作用[10,18-21].因此研究Fe膜厚度对太赫兹辐射的影响有一定的意义.由于实验是在空气中进行的,Fe膜在空气中会被氧化,所以实验中采取在Fe膜的表面覆盖2 nm的Pt膜.附图5(a)是Fe(Ynm)/Pt(2 nm)5块样品的时序太赫兹光谱.图5(b)是频域谱,由图5(a)经过快速傅里叶变换(FFT)得到.

图5 (a)Fe(Y nm)/Pt(2 nm)的时域太赫兹光谱;(b)经过FFT的样品频域光谱Fig.5 THz-TDS of Fe(Y nm)/Pt(2 nm)samples;(b)FFT spectrum of samples

在图5中可以看到太赫兹辐射随着Fe层的增加而衰减,由于选用样品的Pt层厚度都相等,因此Pt层对于太赫兹辐射的衰减可以认为是相同的.在频域图5(b)中,太赫兹辐射的峰值处在0.5 THz,只有6 nm Fe膜的样品频域峰值为略有偏移,可能是由于测量误差所致.当激光进入Fe层时,激光能量转化成太赫兹辐射并伴随激光能量的衰减,同时已经产生的太赫兹辐射在Fe层中也会发生衰减,我们把这一过程用一个数学模型表示,为

其中,IL为初始激光能量,γ为激光能量转化为太赫兹辐射电场的转化系数,α为激光在Fe层中的衰减系数,β为产生的太赫兹辐射在Fe层中的衰减系数,d为Fe膜的厚度.对其积分得

其中,α是由对于透过样品的激光强度进行测量得到,数据如图6(a)中红点所示.随后将结果按指数形式拟合,得到拟合曲线如图6(a)中黑虚线所示.

图6 (a)激光随Fe厚度增加的功率衰减情况;(b)考虑激光补偿后的太赫兹幅度衰减情况Fig.6 (a)Laser intensity decay with increase of Fe thickness;(b)Compensative decay curveof THz magnitude at 0.5 THz

我们得到了衰减系数α=0.268 8,在图6(a)中已经得到了太赫兹辐射强度的总衰减情况,因此将α带入式(6),结合频谱衰减数据对Fe层中0.5 THz成分进行拟合,得到拟合函数

考虑激光衰减的补偿,得到拟合曲线图6(b),如此得到0.5 THz成分的太赫兹辐射在Fe层中的衰减系数β=0.086 2 nm-1,即频率为0.5 THz太赫兹光的衰减长度为大约为11.6 nm.

4 结论

本文采用飞秒激光脉冲和纳米铁膜相互作用产生太赫兹光脉冲,利用自由空间时域太赫兹测量的方法,研究了太赫兹光在铂超薄纳米薄膜和铁超薄纳米薄膜中的传播,发现太赫兹光在超薄纳米薄膜中的衰减长度远大于在块体中的衰减长度.可能的原因是在金属薄膜的厚度小于该金属电子的自由程时,导致电子在薄膜面内也有超长的自由程并且增加了面内的电场导电率;同时在近红外的激光脉冲的衰减常数也表明了超薄的纳米薄膜有更高的衰减系数.

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(责任编辑：李艺)

Thickness related THz-TDS of Fe/Pt heterostructure

HUANG Pan-hui,ZHANG Xiao-lei,LOU Shi-tao
(State Key Laboratory of Precision Spectroscopy,East China Normal University, Shanghai200062,China)

This paper investigates the transmission of terahertz pulse in the ultrathin fi lm with terahertz time-domain spectroscopy and the terahertz pulse produced by the interaction between femtosecond laser pulse and Fe/Pt heterostructure.The thickness of the Fe/Pt fi lm ranges from 2 nm to 8 nm.The terahertz wave exponentially decays in Fe and Pt ultrathin fi lms,but it decays much faster in the bulk Fe and Pt.Due to the limitation in the thickness,electrons have much longer free path in the fi lm plane,which increases the conductivity in the fi lm plane.We also fi nd that the laser pulse with 800 nm wavelength also decays faster in the ultrathin fi lm.

terahertz technology;heterostructure;terahertz time-domain spectroscopy;magnetic material

O441.2

A

10.3969/j.issn.1000-5641.2017.03.012

1000-5641(2017)03-0107-07

2016-04-26

华东师范大学师资队伍建设资金(77102518)

黄潘辉,男,硕士研究生,研究方向为太赫兹光的产生与探测.E-mail：423765906@qq.com.

楼柿涛,男,硕士生导师,研究方向为磁性材料的超快现象与扫描探针显微学.

E-mail：stlou@admin.ecnu.edu.cn.