TATB造型颗粒微细结构X射线亚微层析成像

张伟斌, 田 勇, 戴 斌, 杜 宇, 李敬明, 陈 华

1 引 言

1,3,5-三氨基-2,4,6-三硝基苯(TATB)造型颗粒是由TATB粉末晶体(TATB Powder Crystals)、少量粘结剂和其它添加剂经水悬浮法造粒而成。TATB造型颗粒(简称造粒)是一个由众多TATB粉末晶体粘结聚集而成的复杂体系,同时作为温压成形高聚物粘结炸药(Polymer Bonded Explosive,PBX)构件爆轰能量释放和力学承载的颗粒物质单元,具有以下基本特性: 1)颗粒压制变形与密堆积形态复杂[1]; 2)因粘结剂在温压过程中软化呈现软物质特性; 3)具有对外界作用敏感、非线性响应等特点,因此不能用一般的固体力学理论解释PBX力学行为,而需要从宏观尺度转变到微细观尺度即开展颗粒物理性质的精细研究。TATB造粒结构的定量表征不仅对其颗粒性质研究至关重要,而且对TATB基PBX基础力学问题和造粒过程流固耦合涡动力学研究具有重要指导意义。

研究表明,高分辨X射线层析成像在材料学应用中发挥了独特优势[2],我们先前已采用高分辨X射线层析成像对TATB造粒进行了结构表征,初步结果表明TATB造粒主要呈“核-壳”结构特征且内部有凝结涡旋环,凝结涡旋环的三维尺度、形态与造粒湍流密切关联,造粒微细结构具有多样性且差异明显[3-4]。本研究进一步利用X射线亚微层析成像(X-ray Sub-Micron Tomography,XSMT)技术三维无损观察与定量表征TATB造粒结构,在微米尺度上分析TATB造粒的孔隙、高密度杂质及其分布、涡环层与致密表层等特征,为TATB造粒性质特别是基础力学研究奠定基础。

2 实验部分

2.1 材料与造粒

采用TATB粉末晶体(尺寸小于30 μm)、少量粘结剂和其它添加剂,经水悬浮法[5]造粒成TATB颗粒,颗粒直径≤3 mm。

2.2 XSMT实验

样品X射线三维亚微层析扫描成像实验利用nanoVoxel设备(SanyingPrecisionEngineeringResearchCenter,Tianjin,China)。任意选取3颗TATB造粒置于样品托上,并固定在处于探测器与X射线管之间的样品旋转台上(如图1),X射线管发射出一锥束X射线穿透颗粒(射线能量40 keV),由CdWO4闪烁晶体转换为可见光并经4倍(或20X、40X)物镜光学二级放大后,再由2048×2048像素CCD相机接收,可分辨样品的体元精度达到5 μm(或1，0.5 μm),颗粒在旋转台上每转一微小角度就得到一幅基于X射线吸收的图像,最后颗粒三维结构图像就由这一千多幅的射线图像重建(如滤波反投影算法,Filtered-Back Projection Algorithm)得到。

图1XSMT扫描示意图

Fig.1Schematic diagram of XSMT

3 结果与讨论

图2为TATB造粒的XSMT三维重建图及XY方向中轴切片图(Z轴为三个造粒的竖直堆积方向),CT图像显示颗粒内部存在清晰明显并可定量的孔隙(Pore)、高密度环形层(Vortex Ring Layer,VRL)、致密表层(Dense Surface Layer,DSL)等特征,表明XSMT可无损伤和无侵入地实现内部三维结构的高精密分析。

图3给出XY方向XSMT切片图可清晰观察致密表层,其呈现特征包括结构致密、密度高于内部密度、孔隙少、层厚不均等。不同层面的XSMT切片图演绎了致密层成因,即颗粒表面致密层由湍流涡带动更微小TATB晶粒和液态粘结剂扩展放大(亦称密度波[6],Density Wave),透过较大TATB晶粒间隙发展至颗粒近表面,悬浮液体系降温后粘结剂硬化构成致密层。

图4给出了颗粒内部高密度不纯物(High Density Impurity,HDI)三维透视结果,可发现HDI位于颗粒表面或近表面,尺寸越大越靠近颗粒表面,其分布特征说明了颗粒在造粒过程中经历了强旋转,旋转动力学使密度较大物质向颗粒外层运动,旋转强度与颗粒所处湍流区域的涡动力学直接相关。

内部孔隙不仅影响炸药颗粒感度,也是其在温压成型中挤压致密和变形的重要因素。由于孔隙与炸药及粘结剂具有不同的灰度值分布范围,利用阈值分割进行孔隙提取,获得孔隙形状、大小、分布和连通性等特征。结合图2和图3的结果可发现,孔隙存在形式有中心孔、更小颗粒间隙、随机孔隙等,其形态与分布直接反映了颗粒所受湍流作用模式的影响,其中颗粒1内部孔隙分布如图5所示。

图2TATB造粒的XSMT三维重建图及切片图

Fig.2Three-dimensional (3D) reconstruction and the central axis slices of TATB molding powder using XSMT

图3TATB造粒XY方向不同层面切片图

Fig.3SeveralXYslices of TATB molding powder

图4颗粒内HDI三维透视结果

Fig.43D rendering of HDI in TATB molding powder

TATB水悬浮法是持续搅拌的保持湍流驱动过程,其湍流流体是混合典型的注射流、循环壁流和叶片剪切流带动TATB晶粒的流固耦合复杂湍流系统。文献表明射流会产生对称双涡旋[7-8]、循环壁流会产生随机分布单涡旋[9]、叶片剪切流则易产生较大尺度的单尾涡[10],但所有的涡发展到后期都会破碎产生大量的耗散涡[11],说明图2发现的高密度环形层应为湍流涡旋带动的粘结剂与更微小TATB粉末晶体凝结而成(凝结涡旋环)。XSMT还清晰显示出0.1 mm尺度的凝结涡旋环,凝结涡旋环尺寸越小愈呈椭圆形,且涡环短长径比(S/L)趋于0.7,但尺寸越大则涡旋环形态受周边涡旋环和TATB晶粒度影响,该结果可说明造粒湍流体系中的涡旋态扩展为非稳形扩展,涡旋态耗散趋于稳形耗散。

综上所述,表1给出经XSMT定量的颗粒内孔隙、环形层及致密表层的尺寸、形态和分布等特征数据。

图5内部孔隙透视分布图

Fig.53D visualization of the spatial distribution of internal pores

表1TATB造粒内部结构特征

Table1Internal structural features of TATB molding powder

sampleporesize/μmlocationhighdensityimpuritysize/μmlocationvortexringlayernumberS/Lthickness/μmdensesurfacelayermorphologythickness/μmG1-350G2-180G3-345Random28-10330-5050-100Closetosurfacetwo⁃ring0．75-0．7334multi⁃ring0．90-0．7034multi⁃ring0．75-0．6733irregular65-13460-17242-127

4 结 论

XSMT可无损无侵入TATB颗粒内部,实现内部孔隙、涡环层、致密表层及高密度杂质等特征的三维高精密分析。

颗粒内存在0.1 mm尺度的凝结涡旋环,凝结涡旋环尺寸越小愈呈椭圆形,且涡环短长径比趋于0.7,但尺寸越大则涡旋环形态受周边涡旋环和TATB晶粒度影响。另外,由颗粒表面致密层及颗粒内高密度不纯物的近表面分布推测颗粒在造粒过程中经历强旋转。

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