汞吸附研究进展*

张霞忠 袁烈梅

(1.内江师范学院化学化工学院，四川 内江 641112； 2.果类废弃物资源化四川省高等学校重点实验室，四川 内江 641112)

汞吸附研究进展*

张霞忠1，2袁烈梅1

(1.内江师范学院化学化工学院，四川 内江 641112； 2.果类废弃物资源化四川省高等学校重点实验室，四川 内江 641112)

汞是常温常压下唯一以液态存在的金属，由于其高挥发性和剧毒性，排放到环境中容易造成严重的污染。而且，长期暴露在汞含量超标的环境中对人体具有极大的伤害。主要综述了当前应用吸附法治理气体、水体和土壤中汞污染的研究进展，并指出生物吸附技术是今后治理重金属污染的重要发展方向。

汞 吸附 气体 水体 土壤

汞是常温常压下唯一以液态存在的金属，为银白色闪亮的重质液体，化学性质稳定，不溶于酸也不溶于碱，常温下即可挥发。汞在大气中的本底值为0.5×10-3～5.0×10-3μg/m3；在河水、海水、雨水、某些泉水中分别为1.0、0.3、0.2、80.0 μg/L左右；在岩石圈、土壤中分别为0.10、0.01～0.30 mg/kg。汞在大气中主要以汞的化合物形式存在，包括易溶和难溶化合物；在水中存在形式以Hg2+、Hg(OH)2、CH3Hg+、CH3Hg(OH)、CH3HgCl、C6H5Hg+为主要形态；在土壤中主要以金属汞或甲基汞的形式存在[1]。

汞蒸气及其化合物大多具有慢性剧毒，有机汞>无机汞>Hg0，加之汞易迁移，具有高度的生物富集性，生物体内随着食物链的升高汞含量增多，且能在环境中持久存在。在一定条件下，任何形式的汞能转化为剧毒的甲基汞，所以排放到环境中的汞能造成严重的汞污染。目前，世界各地均出现了不同程度的汞污染，美洲、亚洲、欧洲、非洲形势较严峻，其中亚洲最甚，排放的汞占全球汞排放量的50%以上。我国汞污染在贵州、吉林、陕西、湖北、辽宁和重庆等地最严重[2]，其来源主要有自然和人为来源。自然来源主要包括汞的地质沉淀、火山喷发、森林火灾、土壤、水体和植物表面的自然释放以及从海洋中挥发等；人为造成的汞释放主要包含汞化石燃料的燃烧、有色金属冶炼、城市垃圾和医疗垃圾的焚烧、氯碱和水泥制造、土法炼金、造纸和塑料等工业排放的废水、废气、废渣以及大量的废旧节能灯具释放的汞等[3]151，[4-6]。

长期暴露在汞含量超标的环境中对人体具有极大的伤害。人体主要通过呼吸、皮肤吸收、口腔摄入无机汞，对中枢神经系统和肾脏影响较显著，造成记忆减退、视力模糊、呼吸系统中毒、免疫系统功能减弱、心血管中毒等[3]151。而人体摄入甲基汞等有机汞的主要途径是食用鱼类及其他水产品等，甲基汞中毒的不良后果根据其中毒程度深浅可分为能造成大多数人很快死亡的急性中毒、引起典型神经症状的亚急性中毒、会出现不典型或不完全的神经症状的慢性中毒和呈潜伏状态的潜在性中毒。

由于汞的巨大污染和毒性，世界各国一直在研究如何改善汞污染现状，采取的策略大概分为：减少工业对汞的用量、加强对汞污染控制及治理技术的研究、加强宣传力度和以法律手段监督企业的汞排放等[3]152。

目前，对于气体中汞的治理方法主要包含吸附法和氧化脱除法等[7]50。水体汞污染的常用治理方法主要有：电解法、溶剂萃取法、还原法、化学沉淀法、离子交换法、微生物处理法、吸附法等[8]。土壤中汞的治理方法主要有：深耕反转法、换土、客土法、热处理法、淋洗法、洗土法、物理化学固化法、电动修复法、植物修复法和微生物修复法等[9]。其中，吸附法具有吸附效率高、操作简单安全等优点[10]206。吸附法中吸附剂通常包括吸附能力较强的矿物质[11]1371、活性炭[12]31以及钙基吸附剂[13]50等。吸附剂对吸附物质的吸附主要是因为固体吸附剂有表面能，它有吸附某种物质以降低表面能的倾向。固体吸附剂表面粒子的剩余价力和被吸附物分子间的联合吸引力能构成一种吸附亲和力，该吸附剂的吸附能力随着这种亲和力的增大而增强。本研究主要总结了当前应用吸附法治理气体、水体和土壤中汞污染的研究进展。

1 气体中汞的吸附

化石燃料的燃烧是大气中汞的主要来源之一，进入大气的汞能与大气中的氧化剂如O3等作用，转化为Hg(Ⅱ)，Hg(Ⅱ)也能被还原为Hg0，且易通过大气活动迁移造成全球性的汞污染问题，因此治理大气汞污染刻不容缓。

1.1 改性活性炭吸附气体中的汞

活性炭具有比表面积大、吸附量大的特点，但是普通活性炭并不具备吸附汞的能力，而是作为载体。在活性炭与汞蒸气间的亲和力很小，所以活性炭对汞蒸气的吸附能力在正常大气压和较低温度下很弱[10]206。罗锦英等[14]在小型固定床实验台上对中孔分子筛、煤基活性炭、不同含水率活性炭、苯酚和苯甲酸改性活性炭进行气态汞的吸附实验，结果表明：微孔比中孔更有利于气态汞的吸附；物理吸附在吸附过程的初始阶段比化学吸附更具竞争力；适量水分存在于活性炭表面时有利于气态汞的吸附；活性炭对气态汞的吸附能力随含水率的增加而增强，当含水率为14.49%时，吸附性能达到最佳。

1.1.1 金属改性活性炭对气体中汞的吸附

金属银不易被氧化，且与汞有很强的亲和力。诸永泉[12]31将活性炭作为银的载体得到载银活性炭新材料，大大增大了金属银的比表面积，该材料和银有很强的亲和力，和汞形成银汞齐而吸附废气中的汞，这种银汞齐在吸收能量时较易发生解吸，汞以蒸气形式从载银活性炭表面分离出来从而使金属汞得以回收，而且载银活性炭可再次用于吸附汞，达到多次利用的效果。

1.1.2 含氧官能团对活性炭吸附废气中汞的影响

当前，国内外研究人员广泛认为，活性炭之所以能吸附汞是由其表面不同种类的活性位点决定的，因此增加活性炭表面活性位点能有效增强活性炭对汞的吸附效率，活性炭表面含氧官能团的存在可为活性炭吸附汞提供活性位。

活性炭表面含氧官能团因种类不同，对汞的吸附也存在差异。张璧等[15]通过改变活性炭表面的含氧官能团的含量及种类，研究了含有不同含氧官能团(酯基、羰基、酚基、羧基等)的活性炭对汞吸附的温度范围和先后顺序，结果表明：活性炭表面存在酯基与羰基时能提高活性炭对汞的吸附效率，当温度在100 ℃以上时，酯基与羰基成为影响活性炭对汞吸附效率的主要因素；物理吸附发生在化学吸附饱和后，原因在于活性炭在与汞接触后，吸附能高的化学吸附位点会优先对汞进行吸附。

相比于普通活性炭，活性炭纤维的吸附速度是其的10～100倍，吸附量是其的1.5～10.0倍，且易再生、耐热性好、脱附速度快。活性炭纤维对汞的吸附存在化学和物理两种吸附原理，较低的温度对物理吸附较有利，较高的温度则较利于化学吸附[16]。OLSON等[17]以褐煤和沥青为原料，研究了在流动系统中的汞、气体组分与活性炭的反应，进而确定在吸附剂表面发生的化学相互作用的类型，发现活性炭表面的含氧官能团能与Hg0提供的电子形成Lewis酸点，使Hg0发生氧化而被化学吸附，而活性炭纤维表面含有大量的含氧官能团。

谭增强等[18]用KMnO4和HNO3对竹炭进行氧化改性，制作出一种经济实惠的多孔材料，并研究了该材料对废气中汞的脱除特性，结果发现，虽然氧化改性严重破坏了竹炭的物理结构，使其孔容和比表面明显减小，但是C=O结构和π-π键共轭效应增强，从而形成了更多的化学吸附位，显著提高了竹炭对汞的脱除能力。

1.2 改性钙基吸附剂对废气中汞的吸附

钙基吸附剂主要有碳酸钙、氢氧化钙、氧化钙、水合硫酸钙等，这一类吸附剂具有耐高温和来源广泛等独特的优点，而钙基吸附剂对汞的吸附效率与废气中汞的化学形态有相当大的联系。如钙基吸附剂对Hg(Ⅱ)盐吸附很好，对Hg0的吸附效果却不理想[19]，所以当前国内外亟待解决的难题与研究热门之一是怎样提高钙基吸附剂对Hg0的脱除能力。

当前，主要可从两个方面进行探索：增加钙基吸附剂捕捉Hg0的活性区域；将氧化性物质加入钙基吸附剂中。赵毅等[13]53研究了飞灰、消石灰以及由两者混合改性的物质对废气中Hg0的吸附及其机制，结果表明，消石灰、普通高活性钙基吸附剂、有添加剂的高活性钙基吸附剂对Hg0的吸附效率依次增高。

1.3 金属矿物质对废气中汞的吸附

金属矿物质是金属元素的化合物，主要是硫化物和部分氧化物，当其吸附汞时有物理和化学两种吸附机制，因而造成吸附过程的影响因素多样，如温度、吸附剂形态、其他气体含量等。金属氧化物与废气中汞接触后，一部分通过表面反应生成氧化态的吸附汞，另一部分则以物理吸附态的形式存在，该反应机制极可能是因为被硫化的样品表面与汞间发生了非均相反应。

1.3.1 氧化铁

当只有N2存在时，氧化铁吸附Hg0主要为物理吸附。通常来说，随着温度的升高，物理吸附能力会减小。侯文慧等[20]通过超声波辅助沉淀法制备了氧化铁吸附剂，在模拟煤气条件下探索了氧化铁吸附剂吸附Hg0的特点及其原理，结果表明：通入一定浓度的H2S气体对氧化铁吸附剂吸附Hg0的效率有明显的提高，该吸附过程主要是化学吸附，遵循Eley-Rideal机制，从吸附的全过程来看，H2S浓度变化对吸附Hg0的效率影响并不明显。因此，在较低的温度下，通入H2S气体、采用氧化铁吸附Hg0实现了以较低的成本同时消除Hg0和H2S。

孔凡海等[21]向纳米氧化铁吸附剂中分别加入了NO、SO2来探究其对气态Hg0的吸附，结果表明：纳米氧化铁吸附剂对吸附Hg0的促进作用随NO浓度的增加而增强，最高可达到96%以上；由于SO2能占据纳米氧化铁表面及一部分孔隙，造成一些活性区域对Hg0的捕捉能力丧失，而引起竞争吸附，最终使得吸附Hg0的能力大大降低；当SO2和NO同时参加反应时，SO2浓度变化对纳米氧化铁吸附剂吸附Hg0有一定的影响，当其浓度较低时有一定的促进作用，而当浓度升高至一定程度时，则SO2的抑制能力强于NO的促进能力，造成纳米氧化铁吸附剂吸附Hg0的效率减小。

1.3.2 氧化锌

纳米氧化锌是常见的脱硫剂，能通过增加比表面积和改变表面特性来增加脱硫容量。此外，纳米氧化锌在脱除汞方面也有应用。周劲松等[11]1372-1375通过均匀沉淀法制备了纳米氧化锌吸附剂，与普通的氧化锌相比，该吸附剂比表面积更大、孔径更小、更有利于气体分子在其表面被吸附，同时研究了在H2S、CO、H2存在下对纳米氧化锌吸附剂吸附汞的影响，结果表明：因为H2S在纳米氧化锌表面发生了非均相反应，H2S的通入能明显促进纳米氧化锌吸附剂对汞的吸附[22]。

1.3.3 纳米金

KAMARUDIN等[23]在微波辐射条件下，通过多醇法制备的纳米金吸附剂可用于吸附废气中的汞，且多边形纳米金颗粒对汞的效果优于球形纳米金颗粒，粒子越大，对汞的吸附量越小。

1.3.4 元素铈

元素铈作为催化剂行列中的宠儿，研究人员对其进行了较多的研究。LI等[24]对CeO2-TiO2催化剂的研究发现，NO和SO2同时存在于无HCl环境中时，对汞的吸附有良好氧化催化效果，有望将其应用于真实环境大气的治理。FAN等[25]制备出了以沸石分子筛为载体的CeO2催化剂，该催化剂对汞具有相当高的脱除效率。WAN等[26]制备的CeO2-WO3/TiO2催化剂，能以较高的效率应用于汞的脱除。WEN等[27]将CeO2负载于γ-Al2O3上制成的催化剂，用于脱除气态汞取得了较理想的成果。此外，将CeO2掺杂稀土元素后制成的催化剂也能较好地吸附汞[7]51。

1.3.5 其他金属氧化物

相对于颗粒汞和氧化态汞，Hg0熔点较低、蒸气压高、水中溶解度较低、难以从废气中除去，且能在大气中长时间存在，因而具有较大的危害，发展高效脱除Hg0的技术是一大难题[28]。对汞具有催化作用的金属氧化物能催化废气中的Hg0，比如WO3、CeO2、V2O5、TiO2等，这些金属氧化物能使Hg0转变为化合物而降低挥发性，进而从气体中除去，该反应过程与气体成分、温度、吸附剂自身的形态和组成有关[7]50。Hg0与此类金属氧化物反应时，可将其中的氧原子置换出来，而自身被氧化为Hg(Ⅱ)，且当氯化物存在时，金属氧化物催化剂对Hg0的催化能力会得到增强，但反应机制尚待研究确认，因此需要研究催化Hg0效率高的催化剂以及探究其反应的最佳条件。LEE等[29]研究的纳米V2O5-TiO2催化剂是该类催化剂的典型代表，废气中的O2能作为持续的氧化剂以催化氧化Hg0，实验中Hg0总去除率与温度和吸附剂进料率相关且随温度升高而增加。KAMATA等[30]在HCl存在时，将TiO2混合金属氧化物用以催化氧化Hg0，结论表明，当反应系统中存在NO时，NO能生成NH3而与HCl反应，阻碍催化剂催化氧化Hg0，且NO的浓度与催化效率成反比。

2 水体中汞的吸附

我国工业长久以来向环境排放的一部分工业废水中含有大量的重金属，对水体和土壤造成了极大的污染，由于其生物富集性，故对人体有极大的危害，汞是这些重金属中的典型代表。水体中含汞的物质包括有机和无机汞盐两大类，主要通过吸附法和化学沉降法来处理，其中吸附法以其独特的优点而应用较广泛。

2.1 活性炭

吸附法处理汞所用的吸附剂中，活性炭较常见。李自航等[31]用H2处理木质活性炭消除其表面化学基团，结果表明，中孔所占比例大、比表面积大的活性炭吸附Hg2+的能力较强，而活性炭粒度对Hg2+的吸附几乎无影响。研究人员对竹炭活性炭的研究表明，竹炭活性炭对汞的吸附为放热过程，随温度升高，吸附量会减少，且在pH为3.2～6.2时对汞的吸附效率较好[32-33]。高达[34]通过掺杂硫磺、溴化钾、碘化钾等对竹活性炭进行改性，得到的吸附剂对Hg2+具有较高的吸附效率，且能再生。巯基乙酸与活性炭的酯化反应制得的巯基改性活性炭对溶液中的汞吸附能力较强，且实用的pH范围较广泛，但如有Cl-存在，则因其能与Hg2+形成吸附性能较差的络合物而抑制吸附剂对Hg2+的吸附[35]。此外，对石墨烯、活性炭、膨润土、高岭土改性用于对汞的吸附，也取得了较好的效果。

2.2 生物吸附法

与普通吸附法相比，生物吸附法具有吸附速度快、成本较低、来源广泛、废弃物便于储存与分离、污染较小、不易受环境温度和pH变化的影响等特点，具有广泛的应用前景[36]。常见的生物吸附剂包括藻类、淀粉、菌类等，如细菌、真菌、酵母菌、霉菌等，木屑、稻秆等天然有机吸附剂。

赵凌宇等[37]将木屑和稻秆制成生物质炭，并探究不同类型生物质炭对水溶液中Hg2+的吸附，结果表明：生物质炭对Hg2+的吸附机制为离子交换作用，可能还有还原作用和生物质炭羟基、羧基与Hg2+的络合作用，该吸附过程受内扩散和膜扩散共同控制；当pH为5.0、木屑和稻秆生物质炭投加量为3 g/L时，Hg2+去除率高达97%；以稻秆为原料制得的生物质炭对Hg2+的去除率在强酸条件下仍然较高，因此可用于去除酸性工业废水中的Hg2+。

3 土壤中汞的吸附

土壤中汞主要来自于土壤母质、大气中汞的干湿沉降、工农业污染源、含汞废弃物等，这些汞可通过食物链在人体内富集，当超过一定浓度后则对人体产生巨大的危害，因此开发高效合理的治理技术至关重要。而土壤的pH对金属离子的吸附具有显著的影响，当pH增大时，汞离子在土壤中的溶解度降低，会形成更容易被土壤吸附的氢氧化物，黏土矿物、水合氧化物及有机质表面会因表面负电荷增多而吸附更多的汞离子。在一定的pH范围内，黏土矿物对汞的吸附量与pH成正比，且酸度降低利于形成金属羟基复合物，使得离子平均电荷降低，从而增加汞离子在土壤中的专性吸附，此外黏土矿物还会降低H+对交换位点的竞争能力，增强有机质-重金属络合物的稳定性，增加汞在土壤中的吸附效率[38]。

3.1 有机质

土壤有机质泛指土壤中来自于生命的物质，如土壤微生物、土壤动物及其分泌物，以及土体中植物残体和植物分泌物等，主要由糖类化合物、(半)纤维素、木质素、含氮化合物、灰分物质等组成。土壤有机质因含有多种含氧官能团，对金属离子表现出较强的螯合能力，因而对土壤中汞的吸附能力较强；有机质自身含有大量负电荷而有较多的吸附点位，对汞有较强的吸附能力；有机质拥有较大的表面积从而能吸附相应量的汞；有机质还能影响Hg2+在土壤中的存在形态[39]。

腐殖酸是土壤的主要成分，具有高分子量和高稳定性，它对土壤的结构、性质、质量、吸收性、缓冲性以及与金属络合性都有相当大的影响[40]。冯素萍等[41]采用静态吸附法探究了腐殖酸对汞的吸附，结果表明：当温度在20 ℃以下时，腐殖酸对汞的平衡吸附量与温度成正比；当温度上升至20 ℃以上时，温度对腐殖酸吸附汞的影响不大。因此，利用腐殖酸与汞的吸附、络合作用，可通过调节外部条件来调控土壤中络合物的含量、组成以及形成速度，可有效地控制汞对土壤的污染[42]。

3.2 矿物质

土壤矿物质粒径和与汞结合物的稳定性成反比。无机矿物质中对汞固定作用最大的是黏土矿物，其中的K、Na、Ca、Mg等构成的晶格能为无机离子提供广泛的吸附空间，使得汞离子能通过取代-吸附方式而被除去[43]。

铁锰氧化物对汞的吸附主要是专性吸附，因其对汞的强吸附作用，土壤中汞含量与铁、锰含量成正比。姚爱军等[44]对土壤矿物质吸附汞性质的研究表明，其吸附汞的能力为MnO2>Fe2O3>膨润土>高岭土>碳酸钙。

此外，温度、Cl-以及汞在土壤中的形态均对汞的吸附有一定影响。如温度升高能增加泥炭对汞的吸附速度；Cl-的存在会抑制土壤中汞的吸附；有机胶体对非极性和非离子态的汞吸附能力更强。

4 展 望

近年来，我国的汞污染现象一直令人堪忧，高效合理的治理技术并不完善，仍在开发当中。汞因其高挥发性和剧毒性，一直以来备受关注，在汞的治理过程中，化学法对汞的处理较彻底，却容易引入新的物质。在物理法处理汞污染当中，吸附法较传统、方便，所用吸附剂较稳定、一般不会引入新的污染物质，但所使用的吸附剂处理不当则会造成固体废弃物污染。应用吸附法治理汞的技术中，生物吸附法具有吸附速度快、成本较低、来源广泛，其废弃物便于储存与分离，且污染较小、不易受环境温度和pH变化的影响等优势。因而，生物吸附技术是今后治理重金属污染的重要发展方向。农林废弃物(如秸秆、果皮等)容易被环境降解、再生周期较短、有较高的孔隙度和大量的活性物质，有利于汞的吸附，目前的处理方法大多是焚烧，这样不但得不到合理的应用，还会污染空气，可将其作为原料生产生物吸附剂，用于重金属污染的治理。但是，生物吸附剂最大的优点是可在大自然中自然产生，而不用人工合成，成本低，所以对生物吸附剂自身的回收很少见报道，所引用的文献中都没有提及回收利用的问题。而只有少数文献对金属汞进行回收，如对于物理吸附的汞主要采用加热脱附的方法；对于化学吸附的汞主要利用硫化钠或多硫化钠溶液与汞反应生成沉淀物来回收利用。但是，这些回收方法很多仍处于实验室研究阶段，还需要做大量工作才能将其推广到工业化应用中。

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Researchprogressofmercuryadsorption

ZHANGXiazhong1，2，YUANLiemei1.

(1.CollegeofChemistryandChemicalEngineering，NeijiangNormalUniversity，NeijiangSichuan641112；2.KeyLaboratoryofFruitWasteTreatmentandResourceRecyclingoftheSichuanProvincialCollege，NeijiangSichuan641112)

Mercury is the only metallic element that is liquid at standard conditions for temperature and pressure, which may easily cause serious pollution because of its extreme volatility and toxicity. Furthermore, great harm would occurred by long-term exposure to the environment which has excessive mercury. Recent research progress by the adsorption treatment of mercury pollution in gas, water and soil was summarized in this review. Among these adsorption methods, biosorption technology would be the important directions for the future control of heavy metal pollution.

mercury; adsorption; gas; water; soil

2016-10-15)

张霞忠，女，1984年生，硕士，讲师，主要从事绿色有机合成、农业废弃物资源化等研究。

*四川省教育厅成果转化培育项目(No.15CZ0026)。

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.05.020