海洋放射性在线监测装置研制及效率校准

刘东彦，李 强，张颖颖，张 颖，王昭玉

(1. 山东省科学院海洋仪器仪表研究所，山东 青岛 266001；2. 中国辐射防护研究院，山西 太原 030000)

海洋放射性在线监测装置研制及效率校准

刘东彦1，李 强2，张颖颖1，张 颖1，王昭玉1

(1. 山东省科学院海洋仪器仪表研究所，山东 青岛 266001；2. 中国辐射防护研究院，山西 太原 030000)

日本福岛核电站爆炸事故发生以来，海洋放射性监测比以往更加受到国内外海洋监测领域和国家有关部门的关注。本文研制了一套基于 NaI（Tl）探测器的海洋放射性在线监测装置，并采用蒙特卡罗模拟和实验验证相结合的方式，对其效率校准方法进行研究。结果表明，蒙特卡罗模拟获得的探测器针对40K（1 462 keV）的探测效率是 1.73 × 10–4cps/（Bq*m–3），与通过现场实验测量计算得到的值具有较好的符合性。

GEANT4；蒙特卡罗模拟；探测效率曲线；海洋效率刻度

0 引 言

自 2011 年日本福岛核电站爆炸引发严重的海洋放射性污染以来，海洋放射性污染监测、预警及应急响应引起了世界各国的重视。目前大多数国家依然采用海洋原位采样，再将样品带回实验室利用实验室方法进行定量分析的传统方法，这个过程通常需要 2～3 天的时间[1]，无法满足海洋环境放射性实时连续监测，更不能提供预报预警功能。因此急需研制应用于海洋环境的放射性长期连续在线监测装置。

NaI（Tl）碘化钠晶体探测器因具有效率高、温度适应范围广、功耗低、成本低等优点，被广泛的应用于各种人工和天然放射性核素的快速在线监测。其应用于陆地时可以看作是对点源或者面源的探测，但应用于海洋环境作为水下传感器进行海洋放射性污染监测时，可看作是对体源的探测，两者具有不同的探测效率。因此海洋放射性在线监测装置在布放于海洋环境之前的校准非常重要。但是如何精确的进行校准，一直是一个国内外都无法直接通过实验很好解决的问题。本文在国内外已有经验[2–3]的基础上，采用蒙特卡罗仿真，精确模拟出了海水中放射性监测装置的效率曲线，并结合实验验证，对探测器探测效率进行校准。

1 系统原理

本文所研发的海洋放射性在线监测装置主要由NaI（Tl）碘化钠晶体探测器、数字化谱仪和上位机能谱存储解析软件组成，如图 1 所示。闪烁体探测器包括闪烁体、低噪音光电倍增管、前置放大器。闪烁体尺寸为直径 75 mm × 75 mm 的圆柱形，整个晶体密封于有透光窗的密封容器内，晶体和光电倍增管之间形成光耦合。数字化谱仪包括电源和数字多道脉冲幅度分析器。多道脉冲幅度分析器为 1 024 道，通过计算机软件控制执行 γ 能谱仪的数据获取功能。上位机能谱存储解析软件包括数据的显示、存储、查询等，并具备用于 γ 能谱分析的各种常规程序，如能量刻度、效率刻度、谱光滑、寻峰、峰面积计算和重峰分析等功能。

图 1 海洋核辐射监测装置系统框图Fig. 1 Block diagram of marine nuclear radiation monitoring devices

2 海洋探测效率校准

2.1 海洋探测效率

NaI（Tl）探测应用于海洋放射性在线监测时，对于探测效率的测量是必须的。在陆地点源探测时，探测效率定义为在一定的探测条件下，探测器测得的粒子数与在相同时间内由辐射源发射出的该种粒子数之比。不同于陆地上的点源探测，在海水中的放射性测量是一种体源的探测，探测效率具有不同的定义和计算方法。在海洋中，具有不同活度的某种放射性核素，单位时间的全能峰计数不同，即全能峰计数率（单位为 cps）不同。因此，本文用相对全能峰计数率，即单位活度的全能峰计数率描述海洋探测效率[4]，单位为 cps/（Bq*m–3）。

2.2 使用蒙特卡罗模拟进行效率校准

蒙特卡罗（MC，Monte Carlo）技术能够精确的描述高能粒子在探测器中传输的物理过程，已经被广泛的应用于 γ 射线探测。针对某些特定位置不同放射性活度的点源，或者具有不同形状、大小和材料的探测器，大多数蒙特卡罗模拟方法已经实现响应特性和效率校准研究。在最近几年，随着海洋放射性监测技术的发展，蒙特卡罗技术也被应用于海洋放射性在线监测的模拟。本文利用 GEANT4 编码实现蒙特卡罗模拟，研究 NaI（Tl）探测器在海洋环境中的探测效率，并利用现场测量得到的实验数据与 MC 模拟值进行比较，通过 MC 模拟与实验验证结合的方式进行海洋探测效率的校准。

首先建立一个 NaI（Tl）探测器的仿真模型，如图 2所示，其中球体为水体，半径 1.3 m，探测器置于球体中心。将整套探测系统按照实际结构和尺寸精细地部署到 GEANT4 编码实现蒙特卡罗模拟程序[5]中，使用PENELOPE 低能物理模型，模拟探测系统从 20 keV 到2 000 keV 的探测器响应，从而得到整个能量范围内的探测效率曲线，如图 3 所示。

图 2 模拟的探测器装置Fig. 2 Simulation of the detector system

图 3 使用 MC 模拟进行效率校准结果Fig. 3 Results of efficiency calibration using the MC simulation

由图 3 可知，通过蒙特卡罗模拟可得探测器40K（1 462 keV）的探测效率为 1.73 × 10–4cps/（Bq*m–3）

2.3 MC 模拟效率值的实验验证

本文的现场实验在中国辐射防护研究院进行。在进行现场实验之前，需用至少 4 种标准点源对海洋放射性在线装置在实验室中进行能量刻度。将探测器吊挂在半径为 1.3 m，高为 2.6 m 的水箱中心。将水箱中灌满水，测量 24 h 的本底谱图。称重纯度为 99.5% 的kcl 粉末 10 kg，将其稀释到水箱水体中，并用搅拌泵使其充分溶解，得到混合均匀的 kcl 溶液。根据式（1）[6]，计算得到40K 放射性液体的活度浓度为 1.20 × 104Bq/m3。式中：m 为 kcl 的质量；aboundance 为40k 的天然丰度；NA为阿伏伽德罗常数；M 为原子质量；T1/2为40K的半衰期。

其中40K 的核素信息如表 1 所示：

表 1 40K 的辐射特性Tab. 1 Radiation characteristics of40K

连续测量 24 h，获得40K 能谱谱图，如图 4 所示。通过扣除本底、解谱求得全能峰计数为 18 474。根据探测效率公式[7]

图 4 现场实验 24 h 测量谱图Fig. 4 Experimental spectrum for a period of 24 hours in situ

3 结果与讨论

不同于陆地点源探测，本文研究了应用 NaI（Tl）探测器的海洋核辐射现场测量装置，并针对实验校准难度大的问题，利用蒙特卡罗模拟的方式模拟了该装置的海洋探测效率。海洋探测效率是探测器的重要性能指标，也是核素定量计算的重要参数。本文研制的探测器，蒙特卡罗模拟的探测器针对40K 探测效率是1.73 × 10–4cps/（Bq*m–3），实验得到的探测效率是1.67 × 10–4cps/（Bq*m–3），可以看出两者具有很好的符合性，说明使用 MC 模拟与实验验证结合的方式进行探测效率校准可行。

[1]TSABARIS C, BAGATELAS C, DAKLADAS T, et al. An autonomous in situ detection system for radioactivity measurements in the marine environment[J]. Applied Radiation and Isotopes, 2008, 66(10): 1419–1426.

[2]TSABARIS C, VLACHOS S, PAPADOPOULOS C T, et al. Set up and application of an underwater A-ray spectrometer for radioactivity measurements[J]. Mediterranean Marine Science, 2005, 6(1), doi: 10.12681/mms.191.

[3]ZHANG Y Y, LI C K, LIU D Y, et al. Monte Carlo simulation of a NaI(Tl) detector for in situ radioactivity measurements in the marine environment[J]. Applied Radiation and Isotopes, 2015, 98: 44–48.

[4]AGOSTINELLI S, ALLISON J, AMAKO K, et al. Geant4-a simulation toolkit[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment, 2003, 506(3): 250–303.

[5]卢希庭. 原子核物理[M]. 北京: 原子能出版社, 2000.

[6]WANG Y M, ZHANG Y Y, WU N, et al. Monte Carlo simulation of in situ gamma-spectra recorded by NaI(Tl) detector in the marine environment[J]. Journal of Ocean University of China, 2015, 14(3): 471–474.

Development and efficiency calibration for marine radioactive online monitoring device

LIU Dong-yan1, LI Qiang2, ZHANG Ying-jing1, ZHANG Ying1, WANG Zhao-yu1
(1. Shandong Academy of Sciences Institute of Oceanographic Instrumentation, Qingdao 266001, China; 2. China Institute for Radiation Protection, Taiyuan 030000, China)

Since Japan's fukushima nuclear plant explosion, marine radioactivity monitoring have attracted more attention of both Marine monitoring field at home and abroad and the relevant state departments than ever. A study of marine efficiency calibration has been done for the on-line marine radioactivity monitor. The efficiency calibration by Monte Carlo simulation was validated with experiment in a big water tank. The detection efficiency by Monte Carlo simulation with40K (1 462 keV) is 1.73 × 10–4cps/(Bq*m–3), and the results seems to be in good agreement with the simulated one.

GEANT4；Monte Carlo simulation；efficiency curve；marine calibration

X55

A

1672–7619(2016)12–0167–03

10.3404/j.issn.1672–7619.2016.12.035

2016–09–10

国家自然科学基金资助项目(41606111)；山东省科技发展计划资助项目(2015GSF115001)；山东省优秀中青年科学家科研奖励基金资助(BS2014HZ015)

刘东彦(1983–)，女，硕士，工程师，主要研究方向为海洋污染监测、信号处理、模型仿真与控制。