简述腐植酸在土壤重金属污染修复中的作用

马献发 李伟彤 孟庆峰 周连仁 李 莎 田志会 夏金龙 徐嘉萍 凌 超

(东北农业大学资源与环境学院 哈尔滨 150030)

简述腐植酸在土壤重金属污染修复中的作用

马献发 李伟彤 孟庆峰 周连仁 李 莎 田志会 夏金龙 徐嘉萍 凌 超

(东北农业大学资源与环境学院 哈尔滨 150030)

近年来，土壤重金属污染修复一直是研究的热点和难点。 腐植酸作为土壤中重要的有机物质，因其特殊的结构和性质，在土壤重金属污染修复中起了极其重要的作用。从腐植酸的组成及结构入手，对土壤重金属污染现有的修复技术、腐植酸对土壤重金属污染修复效果及修复机理等方面进行综述，并对腐植酸修复土壤重金属污染的未来研究方向进行了展望。

腐植酸 重金属 污染土壤 修复

当前，我国土壤重金属污染严重。据报道，受镉(Cd)、砷(As)、铬(Cr)、铅(Pb)等重金属污染的耕地面积近2000万公顷，约占总耕地面积的1/5，严重影响耕地质量、食品安全和人类健康[1]。如何修复重金属污染土壤成为当务之急。腐植酸作为一种天然物质，具有改良土壤、提高肥料利用率、增强植物抗逆能力和刺激植物生长的作用[2]。尤其在改良土壤方面，腐植酸能够与土壤重金属发生离子交换、吸附、络(螯)合等作用[3]，降低土壤重金属活性，减少土壤中有效重金属含量，从而达到修复土壤重金属污染的目的。本文围绕土壤重金属污染修复技术，重点对腐植酸修复土壤重金属污染的机理和效果进行综述，并提出了3点建议，以期为腐植酸在修复土壤重金属污染方面更好地应用提供参考。

1 土壤重金属污染及修复技术研究

1.1 土壤重金属污染的概念

土壤重金属污染是指由于人类活动使重金属在土壤中的累积量明显高于土壤环境背景值或土壤环境质量标准，致使土壤环境质量下降和农田生态环境恶化的现象[4]。

1.2 土壤重金属污染的类型及来源

污染土壤的重金属主要包括汞(Hg)、Cd、Pb、Cr和类金属As等生物毒性显著的元素，以及有一定毒性的镍(Ni)、锌(Zn)、铜(Cu)等元素。土壤重金属污染元素中，Cd元素发生污染的概率最高，为25.20%；Ni和Hg元素的污染概率次之，分别为5.17%和3.31%；As和Pb元素发生污染的概率再次，分别为0.92%和0.72%；Zn、Cr和Cu元素发生污染的概率较小[5]。环境保护部和国土资源部于2014年4月17日发布的《全国土壤污染状况调查公报》显示：Cd、Hg、As、Cu、Pb、Cr、Zn、Ni 8种无机污染物点位超标率分别为7.0%、1.6%、2.7%、2.1%、1.5%、1.1%、0.9%、4.8%。

土壤重金属污染主要来自农药、废水、污泥和大气沉降等，如Hg主要来自含Hg工业废水，Cd、Pb主要来自冶炼排放和汽车废气沉降，As则主要来自被大量使用的杀虫剂、杀菌剂、杀鼠剂和除草剂。另外，在重金属的开采、冶炼、加工过程中，因管理不严和操作不规范造成不少重金属(如Pb、Hg、Cd等)进入大气、水、土壤，引起严重的环境污染。

1.3 土壤重金属污染的危害

随着各种重金属元素在土壤中富集，会对土壤动物的生存繁衍造成严重威胁，且重金属污染程度不同，对土壤动物构成危害存在差异。土壤动物群落的组成与数量随着污染的加重变化或减少；在重度污染的土壤中，优势类群与常见类群的种类明显减少；重金属污染导致土壤动物群落的多样性指数、均匀性指数、密度类群指数等呈现减少的趋势[6]。

土壤重金属过量可引起植物生理功能紊乱、营养失调。如Cd、Hg等元素在作物籽实中富集系数较高，即超过食品卫生标准。此外，Hg、As能减弱和抑制土壤中硝化、氨化细菌活动，影响氮素供应。重金属污染物在土壤中移动性很小，不易随水淋滤，不为微生物降解，通过食物链进入人体后，潜在危害极大[7]。

土壤受到重金属污染后还可导致水、大气等生态环境问题。例如，重金属含量较高的污染表土易在风力和水力的作用下分别进入到大气和水体中，导致大气、水污染和生态系统退化等生态问题。反过来，水体和大气污染也会导致土壤表层重金属富集。所以应特别注意防止重金属污染土壤。

1.4 土壤重金属污染的修复技术

目前，修复土壤重金属污染主要有以下3种途径。一是改变重金属在土壤中的存在状态，降低其在环境中的迁移性和生物可利用性；二是利用生物或工程技术方法，从土壤中去除重金属；三是改变种植制度，避免重金属通过食物链影响生物和人体健康[8]。具体的措施为物理化学修复、生物修复和农艺措施等。

物理化学修复主要包括化学固定[9～11]、土壤淋洗[12，13]、热脱附[14]、电动修复[15，16]等。化学固定是一种现阶段土壤修复的主要应用技术，该技术操作简单、见效快，但有些化学固定剂选择不当，会对土壤破坏较为严重，造成土壤中必需的营养元素发生沉淀，导致微量元素缺乏等，且其长期性和有效性以及对生态系统的影响也未知。土壤淋洗、热脱附、电动修复等技术投资成本高、耗能多，容易导致土壤结构破坏、生物活性下降和土壤肥力退化，实际操作较为复杂，很难大规模处理污染土壤。

生物修复主要包括植物修复[17，18]、微生物修复[19，20]和动物修复[21，22]。生物修复具有成本低，适宜于大规模修复的优点，属于真正意义上的绿色修复技术，正受到越来越多人的关注。但是，生物只能对特定的重金属起作用，并且需要特定生长环境，修复时间相对较长。

增施有机肥作为一种重要的农艺措施，不仅可以培肥土壤，而且可以影响重金属在土壤中的形态及植物对其的吸收。由于有机肥在矿化过程中释放养分，同时合成的腐植酸组分会降低重金属的移动性和生物有效性[23]。虽然大力提倡施用有机肥，但由于有机肥源少，需要堆沤后施用，并且需要大量人力和机械等因素，制约着有机肥的大面积应用。来源于风化煤、褐煤及有机物料提取的腐植酸，是土壤有机质的主要成分，是优良的土壤改良剂[24]。工业化利用腐植酸来治理重金属污染土壤具有操作简单、取材方便、有效期长、经济可靠等优点。

2 腐植酸修复土壤重金属污染的机理

2.1 腐植酸对土壤重金属的吸附作用

腐植酸对土壤重金属的吸附作用按其吸附机理可分为离子交换吸附、络(螯)合吸附、专性吸附(选择吸附)等形式。腐植酸作为一种大分子量的带负电荷的胶体，其阳离子交换(CEC)大，表面吸附离子易与土壤溶液中重金属阳离子发生离子交换，形成离子交换吸附。腐植酸含有大量含氧功能团，可与重金属阳离子螯合，形成络(螯)合吸附；一般腐植酸与重金属离子络(螯)合后显正电性，可与带负电荷的土壤胶体表面产生静电吸附，从而增强对重金属的吸附能力。Ladonin和Margolina研究发现，腐植酸对金属离子的吸附能力大小为Pb＞Cu＞Zn＞Cd，这主要是因为腐植酸特定的结构和官能团导致其对不同金属离子吸附能力存在差异[25]。张彩凤等研究发现，腐植酸对Pb2+、Ni2+吸附性能优于Cr6+，特别是不溶性腐植酸在水处理的pH范围内(近中性条件)对Pb2+、Ni2+的吸附极佳且吸附率稳定[26]。王亚军等通过在污染土壤中加入腐植酸，改变了有毒Cr6+的吸附比率，从而对土壤起到净化作用[27]。可见，腐植酸对不同重金属离子的吸附能力差异较大，同时受腐植酸种类、环境条件(例如pH)等的影响。

2.2 腐植酸对重金属的钝化作用

腐植酸对重金属的钝化作用主要是因为腐植酸含有多种功能基团，如醇羟基、酚羟基、羧基、甲氧基、酮、醛、醚等，这使得腐植酸具有较高的反应活性，能与重金属离子发生作用，形成的吸附物和有机-金属络合物具有较高的稳定性，重金属离子的迁移转化和生物活性被削弱[28]。蒋煜峰等研究发现，在污灌土壤中添加腐植酸可以改变土壤对重金属不同形态的吸持能力，明显降低重金属在土壤中的流动性、活性和生物可利用性[29]。

2.3 腐植酸对重金属赋存形态的影响

腐植酸能够改变土壤中重金属的存在形态。蒋煜峰等研究发现，在土壤中加入腐植酸可以降低可溶态重金属含量，增加碳酸盐结合态、氧化物结合态的含量，使有机结合态的Cu2+、Cd2+、Zn2+、Pb2+含量降低[29]，从而降低这些重金属离子在土壤中的活性、毒性以及生物可利用性。邹德乙研究表明，在土壤氧化还原电位大于0.7 V的条件下，腐植酸呈现电子给予体的还原作用，使重金属由氧化态变为还原态，可使高价态重金属离子转化为低价态，减少以氧化态或高价重金属盐形态的沉淀[30]。王学峰等研究发现，腐植酸能使土壤中Cd、Ni、Zn可交换态和碳酸盐结合态逐渐减少，Cd、Ni、Zn的有机结合态均不断增加；并随着腐植酸用量的增加，重金属的生物活性降低[31]。李雪梅研究发现，腐植酸对土壤Hg形态和活性的影响因腐植酸状态和土壤类型不同而异[32]。何雨帆等研究表明，黄腐酸的络合容量大，具有丰富的吸持位点，较易使难解吸态的Cd向活性高的可溶有机络合态转化[33]。

2.4 腐植酸对重金属淋洗的影响

腐植酸作为天然有机酸，是一种比较好的天然淋洗剂。单瑞娟等通过研究腐植酸对土壤重金属Cd的淋溶效果及吸附解吸机制表明，腐植酸的用量不同导致土壤淋溶液中Cd含量不同，淋溶液中Cd含量并不随土壤腐植酸用量的增加而减少，而是当腐植酸的用量达到一定浓度时，淋溶液中Cd含量减少趋稳[34]。刘峙嵘等对腐植酸修复Ni污染土壤的实验表明，腐植酸对Ni2+洗脱率较大，洗脱速率较快，洗脱速率常数为27.5×10-3/min，与动力学一级方程相拟合[35]。

3 腐植酸修复土壤重金属污染的效果

3.1 腐植酸降低土壤重金属含量

腐植酸对土壤中重金属通过吸附、络(螯)合、离子交换等物理化学作用，可以改变其有效性，降低土壤中重金属含量。然而，由于不同组分、不同来源、不同添加量等因素影响，腐植酸对土壤重金属吸附作用及效果影响不同。

Wu等研究了黄腐酸对Cu2+和Pb2+在γ-Al2O3上吸附的影响，证实螯合作用和离子交换作用提高了的Cu2+和Pb2+吸附作用[36]。Chen等考察了活性炭对Cu2+和腐植酸的吸附作用，发现腐植酸的存在使Cu2+的吸附量提高了15%[37]。Lai等也报道了腐植酸会促进负载铁的砂粒对Cu2+和Pb2+的吸附[38]。于红艳等研究发现，在固体废弃物拆解地重金属污染土壤中加入不同用量的滩涂泥提取的腐植酸，污染土壤中的水溶态和有效态重金属Cu、Zn、Pb、Ni的含量均明显下降。当100 g土样中加入30 mg腐植酸时，腐植酸对污染土壤中水溶态重金属Zn、Cu、Pb、Ni的去除率分别为38.6%、50.9%、45.5%、23.9%，对有效态重金属Zn、Cu、Pb、Ni的去除率分别为28.9%、64.7%、31.0%、53.5%[39]。张丽洁等研究发现，在风化煤添加量为80 g/kg时，土壤有效态Zn的含量降低了37.22%，土壤有效态Cu的含量降低了31.22%[40]。武瑞平研究发现，在250 mg/kg Pb污染土壤中施用0.50%风化煤腐植酸、pH=4.5模拟酸雨淋溶条件下，表层土壤有效态Pb含量显著降低31.7%[41]。张彩凤等研究发现，泥炭中提取的腐植酸对Pb2+、Ni2+的吸附率分别高达97.46%、97.43%，对Cr6+的吸附率达到43.15%[26]。

3.2 腐植酸影响土壤 重金属生物有效性

重金属的生物有效性指重金属能被生物吸收或对生物产生毒害的性状，可由间接的毒性数据或生物体浓度数据评价，它与污染物的存在形态有直接关系。不同形态的重金属释放的难易程度不同，生物可利用性也不同[42]。一般来说，可交换态的重金属在中性条件下易于为生物利用；碳酸盐结合态重金属在酸性条件下能够发生移动，转化为有效态。铁锰氧化态可在还原条件下释放；有机物结合态释放过程缓慢，而残渣态重金属与沉积物结合最牢固，活性最小，有效性也最小。腐植酸可与土壤重金属离子发生各种物理化学反应，改变重金属离子生物有效性，减少其对植物及人类的伤害[43]。

通过施用腐植酸，可以阻断土壤重金属进入植物体，尤其是抑制重金属可食部分(例如籽粒)的累积。陈磊研究表明，腐植酸液肥可减少稻米对Pb、Cd的富集，将Pb、Cd阻滞于秆中，致使稻米Cd含量符合限量标准[44]。李奔研究表明，腐植酸液肥能减少苋菜对Pb、Cd的富集量，并将部分Pb、Cd有效地阻滞于根部[45]。任学军等通过腐植酸钠对Cd胁迫小白菜生物效应的研究得出，不同程度Cd胁迫土壤中施用腐植酸钠可以有效降低土壤中有效态Cd含量，且随腐植酸钠施肥量的增加，其有效态Cd含量明显下降，表明重金属Cd元素的生物有效性明显受到抑制，随Cd胁迫程度加重，腐植酸钠有效缓解植物吸收重金属的作用减弱[46]。陈宏等研究表明，土壤加入腐植酸后，Pb、Hg在莴苣体内的含量逐渐降低，当加入量为2.67 g/kg时，植物体内Pb、Hg显著降低[47]。但也可通过植物有效富集土壤中的重金属，通过植物的吸收达到修复治理重金属污染的目的。在李静等的研究中Cd污染土壤中施加腐植酸不但没有抑制作用，反而会促进Cd向植物体内迁移。对于这种情况，可利用蔬菜生产的间歇期，通过施加腐植酸来促进Cd向修复植物体内迁移，以达到降低土壤中Cd含量的目的[48]。

4 展望与建议

利用腐植酸类物质来修复重金属污染土壤，不仅原材料来源广泛、价格低廉，而且治理效果好[49]。今后，利用腐植酸修复重金属污染土壤将更为人类所关注，研究也会更加深化。

为了能更好地发挥腐植酸在土壤重金属污染修复中的作用，特建议从以下3个方面开展进一步研究。

(1) 腐植酸结构与重金属活度之间的关系，尤其是腐植酸官能团吸附重金属的机理，建立二者之间的定量关系，为定向研发腐植酸产品提供理论指导。

(2) 针对不同污染土壤的重金属来源、土壤条件、栽培植物等因素的不同，定向研发功能性产品，提高污染土壤修复率。

(3) 建立腐植酸修复重金属污染相关技术规范及标准。

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The Remediation Effect of Heavy Metals Contaminated Soil by Humic Acid

Ma Xianfa, Li Weitong, Meng Qingfeng, Zhou Lianren, Li Sha, Tian Zhihui, Xia Jinlong, Xu Jiaping, Ling Chao
(School of Resources and Environment, Northeast Agricultural University, Harbin, 150030)

In recent years, heavy metals contaminated soil remediation has been a hot and diffi cult research topic. As the important organic matter in soil, humic acid plays an important role in remediating heavy metals contaminated soil because of its special structure and properties. In this paper, based on the composition and structure of humic acid, heavy metals contaminated soils remediation technology, the effect and mechanism of humic acid on the heavy metals contaminated soils remediation were reviewed. In addition, the future research direction of humic acid on soil heavy metals contaminated soils remediation was discussed.

humic acid; heavy metal; contaminated soil; remediation

TQ314.1，X53

A

1671-9212(2016)06-0003-06

黑龙江省教育厅科学技术研究项目(项目编号12541048)。

2015-11-16

马献发，男，1978年生，副教授，主要从事土壤肥料与土壤修复研究，E-mail：mxf7856@163.com。