北部湾盆地乌石凹陷东部原油芳香烃组成特征及地球化学意义

郝　鑫，任拥军，徐新德，刘红艳，杨希冰

（1.中国石油大学地球科学与技术学院，山东青岛266580；2.中海石油（中国）有限公司湛江分公司，广东湛江524057；3.中国石油大庆油田有限责任公司第七采油厂，黑龙江大庆163517）

北部湾盆地乌石凹陷东部原油芳香烃组成特征及地球化学意义

郝鑫1，任拥军1，徐新德2，刘红艳3，杨希冰2

（1.中国石油大学地球科学与技术学院，山东青岛266580；2.中海石油（中国）有限公司湛江分公司，广东湛江524057；3.中国石油大庆油田有限责任公司第七采油厂，黑龙江大庆163517）

为了明确北部湾盆地乌石凹陷东部原油母质来源、沉积环境、成熟度以及可能烃源层，运用色谱-质谱技术对其原油样品的芳香烃组成进行了系统的研究。结果表明，乌石凹陷东部原油芳香烃整体表现为高萘、高菲系列，低联苯、低三芴和低芳香甾烷系列的特征；1，2，5，6-四甲基萘、惹烯以及三芴、三芳甾烷系列均指示母质具有低等水生生物和陆源高等植物双重贡献，形成于淡水—微咸水湖相的还原及弱还原—弱氧化环境；用甲基二苯并噻吩比值、四甲基萘比值、甲基菲指数、甲基菲分布分数和甲基二苯并噻吩分布指数分别计算的镜质体反射率，均表明原油为中等成熟的原油。根据原油芳香烃组成，研究区原油可以划分为2大类3小类：Ⅰ类原油来源于流沙港组流二段上亚段和下亚段烃源岩；Ⅱ1类原油主要来源于流二段下亚段烃源岩；Ⅱ2类原油除流二段下亚段烃源岩外，可能还有流三段烃源岩的贡献。

北部湾盆地；乌石凹陷东部；流沙港组；芳香烃；地球化学；母源输入；沉积环境；成熟度

原油中芳香烃由约200种化合物组成，其地球化学信息十分丰富。1981年以来，芳香烃不仅被应用于反映油气母源性质和沉积环境，还被用于热成熟度的研究[1-5]。乌石凹陷为北部湾盆地的富烃凹陷，勘探开发程度整体不高，其东部地区为有利的勘探区带，前人对乌石凹陷东部的研究主要集中在沉积、构造以及层序等方面[6-8]，而对原油地球化学方面研究相当薄弱。笔者运用饱和烃地球化学参数对研究区进行分析发现，相关参数如ααC29甾烷20S/ααC29甾烷（20S+ 20R）表示出异常高值，并不能较好反映成熟度等方面的信息。

鉴于芳香烃有一定的抗生物降解的能力及较宽的化学动力学范围[3，9]，能较好反映原油性质，笔者利用乌石凹陷东部原油芳香烃化合物的色谱-质谱（GC-MS）等资料，对研究区原油芳香烃馏分展开研究，详细探讨芳香烃组成特征，以此为基础对原油成熟度、母源与沉积环境进行判断，并进一步探究原油的成因类型。

1　地质背景

乌石凹陷北邻企西隆起，南邻流沙凸起，其东部包括北部斜坡带、中央突起带和南部洼陷带等次级构造（图1）。已发现的油气主要分布于中央突起带的WS16-1构造及WS17-2构造以及南部洼陷带。研究区自下而上发育古近系长流组、流沙港组、涠洲组，以及新近系和第四系，流沙港组和涠洲组储集条件优异，成为油气主要富集层系，其中流沙港组内泥、页岩具备良好的生烃潜力，亦为研究区主要烃源岩层。流沙港组由上而下可划分为流一段、流二段和流三段，其中流二段烃源岩最为优质[7，10]，具有明显的三段式特征，上亚段和下亚段发育厚层泥岩段，中亚段为砂泥互层，部分地区上、下亚段发育有油页岩。

图1　乌石凹陷东部构造位置

2　样品和实验

本次研究共采集了乌石凹陷东部12个原油和抽提物样品。其中，1个取自南部洼陷带，4个取自WS16-1构造，2个取自WS17-1构造，5个取自WS17-2构造（表1）。

表1　乌石凹陷东部流沙港组原油和抽提物族组成特征

色谱-质谱分析使用Thermo-Trace GC Ultra-DSQⅡ气相色谱-质谱联用仪完成，并配置HP-5MS弹性石英毛细管柱（60 m×0.25 mm×0.25 μm）。测试过程先设定初始温度100℃，恒温5 min后，以3℃/min升至320℃，保持20 min.其中进样口温度280℃，载气为99.999%氦气，流速1 mL/min，传输线温度300℃.采用电子轰击源，温度250℃，电离电压70 eV，灯丝电流100 mA.据此得到乌石凹陷东部原油及抽提物样品的芳香烃馏分含量数据。

图2　乌石凹陷东部流沙港组原油全烃气相色谱

3　芳香烃地球化学特征

3.1原油基本特征

乌石凹陷东部原油为低密度（相对密度0.80～0.89）、中低黏度（1.5～12.3 mPa·s）、中等凝固点（15～36℃）、低含硫量（0.04%～0.18%）、高含蜡量（6.79%～ 28.01%）的陆相原油，其族组成总体上饱和烃含量最高，芳香烃与非烃次之，沥青质含量最低（表1）。研究区原油的正构烷烃序列组成完整（图2），碳数大多分布在nC8—nC37，碳优势指数平均为1.09，奇偶优势为1.02.姥植比（Pr/Ph）为1.10～4.22，主要为2.00～3.00，不同构造间沉积环境存在差异，WS17-2构造Pr/Ph为研究区最低，沉积环境的还原性相对较强。甾烷系列含量具有规则甾烷＞重排甾烷＞四甲基甾烷＞低分子量甾烷的趋势。奥利烷在研究区含量低，奥利烷/αβC30藿烷为0.10～0.23，伽马蜡烷指数总体较小，仅为0.04～0.19.

3.2芳香烃组成特征

乌石凹陷东部原油和抽提物样品主要检测到萘、菲、联苯、三芴、三芳甾烷等系列（图3，图4），其中菲系列的含量占芳香烃总含量23.05%～84.18%，平均56.91%；其次为萘系列，占芳香烃总含量的2.47%～31.73%，平均11.99%；联苯系列含量较低，平均仅占1.62%（表2）。不同地区三芴系列和芳香甾烷含量有所差别，WS16-1构造、WS17-1构造以及南部洼陷带芳香甾烷含量大于三芴系列，WS17-2构造三芴系列含量大于芳香甾烷（表2）。与此同时，WS17-2构造原油相对其他构造具有更高的萘系列含量而相对较低的菲系列（表2）。芳香烃总离子流图显示为前峰型，具备成熟原油的特征[11]（图3）。

图3　乌石凹陷东部流沙港组原油和抽提物芳香烃总离子流

图4　乌石凹陷东部WS17-2-5井流沙港组原油芳香烃馏分质谱

3.3母源与沉积环境

（1）萘系列和菲系列烷基萘系列化合物在沉积物和原油中分布广泛，研究表明其与沉积环境及有机质类型密切相关[12-13]。其中1，2，5，6-四甲基萘是表征高等植物母源的指标之一，由高等植物中的五环三萜类经过重排作用转变而来[14]。乌石凹陷东部原油1，2，5，6-四甲基萘/四甲基萘均大于10%，母源存在一定的高等植物的贡献。不同构造间陆源有机质输入存在差异，WS17-2构造原油相对南部洼陷带、WS16-1构造和WS17-1构造而言，1，2，5，6-四甲基萘含量较低，表明WS17-2构造原油陆源有机质输入相对较低，尤其是流三段原油。与此同时，表征藻类输入的4-甲基甾烷含量占总甾烷的14.33%，即除高等植物外，藻类是乌石凹陷东部另一重要母质来源，根据图5可知，WS17-2构造原油母质藻类输入较多，而南部洼陷带、WS16-1构造和WS17-1构造原油高等植物输入较多。

除萘系列外，菲系列也可以反映高等植物对母源的贡献情况，惹烯/菲与陆源高等植物输入呈正相关关系[15]。乌石凹陷东部原油中检测到一定含量的惹烯，占菲系列0.29%～1.24%，惹烯/菲为0.007～0.300，平均为0.130，其中WS17-2构造的惹烯/菲均小于0.100.与4-甲基甾烷相同，三环萜烷尤其C26+长链也表明母源中具藻类的贡献[16]。惹烯/菲与三环萜烷/藿烷具有反相关关系（图6），WS17-2构造流三段原油陆源高等植物的输入最少。

（2）三芴系列前人研究发现，芳香烃中的三芴系列是判定原油沉积环境的可靠指标，芴可以向硫芴或氧芴转化，还原性强的环境中硫芴含量高，氧化环境中氧芴含量高[4]。在三芴组成三角图中（图7），乌石凹陷东部原油总体表现出芴含量最高、硫芴次之、氧芴最低的特征（表2）。此外，Pr/Ph也可作为反映沉积环境的理想参数，笔者经过统计发现研究区内Pr/Ph多为2.00～3.00，结合三芴参数，指示为还原以及弱还原—弱氧化环境。如图7所示，WS17-2构造原油以较低氧芴含量与南部洼陷带、WS16-1构造和WS17-1构造相区分，前者还原性更强。文献［3］认为硫芴在海相、咸水湖相沉积环境中占优势，氧芴在沼泽相环境中含量高，而淡水、微咸水湖相环境中芴较为丰富，结合饱和烃以及芳香烃等其他参数的研究，研究区原油母质环境为淡水—微咸水湖相沉积。

表2　乌石凹陷东部流沙港组原油和抽提物芳香烃组成特征及主要地球化学参数

图5　乌石凹陷东部流沙港组原油和抽提物1，2，5，6-四甲基萘/四甲基萘与4-甲基甾烷/规则甾烷交会分布

图6　乌石凹陷东部流沙港组原油和抽提物惹烯/菲与三环萜烷/藿烷交会分布

图7　乌石凹陷东部流沙港组原油和抽提物三芴组成

（3）三芳甾烷系列三芳甾烷系列也常被用作沉积环境的判断，在湖相原油中，高丰度的三芳甾烷往往指示高盐度的水体[1]。文献［17］认为咸水湖相原油三芳甾烷含量占芳香烃总含量12.56%以上，而研究区的三芳甾烷含量均低于8%.文献［18］指出高丰度的C28三芳甾烷与C26三芳甾烷分别指示淡水环境以及咸水—半咸水环境，乌石凹陷东部C28三芳甾烷丰度较高（表2），与三芴系列统计分析结论相同，均指示为淡水—微咸水环境。在沉积环境探究方面，饱和烃中的伽马蜡烷指数（伽马蜡烷/αβC30藿烷）也证实了淡水—微咸水环境，伽马蜡烷指数在水体盐度方面使用较为普遍[19-21]，为0.04～0.19，平均仅0.06，总体较小，也验证了水体盐度较低。

3.4原油成熟度

（1）萘系列和菲系列甲基萘各异构体是判断原油成熟度的常用指标，随演化程度增加，稳定性差的αα异构体减少，稳定性强的ββ异构体增加，文献［22］研究认为，成熟原油四甲基萘比值集中在0.40～0.60.研究区四甲基萘比值为0.38～0.63，平均为0.50，根据这一划分标准，乌石凹陷东部原油已达到成熟阶段。

菲系列作为芳香烃重要馏分之一，在成熟度判定方面比萘系列可靠性更强[23]。随成熟度增加，α构型的1-甲基菲和9-甲基菲会向更加稳定的β构型的2-甲基菲和3-甲基菲转化，利用文献［24］提出的常用成熟度指标IMP1折算乌石凹陷东部原油镜质体反射率为0.62%～1.01%（表2）。WS17-2构造原油IMP3平均值为1.10，而WS16-1构造、WS17-1构造及南部洼陷带原油IMP3仅为0.77，前者表现出了更高的成熟度，尤其流三段原油IMP3均在1.10以上（表2）。与此同时，文献［25］在MPI方法上加以改进，采用甲基菲分布分数F1和F2消除无取代基菲的影响，研究区F1为0.37～0.59，F2为0.20～0.31（表2），两者也能较清晰地区分WS17-2构造与其他构造原油（图8）。用F1折算的镜质体反射率为0.66%～1.15%（表2），与IMP1折算镜质体反射率所得结论相同，均表明乌石凹陷东部原油属于中等成熟范畴。除此之外，2，7-二甲基菲/1，7-二甲基菲亦是反映成熟度的理想参数[26]，IMP3与2，7-二甲基菲/ 1，7-二甲基菲的关系（图9）能明显将原油划为2类原油，WS17-2构造流三段原油的成熟度最高。

图8　乌石凹陷东部流沙港组原油和抽提物菲系列F2和F1交会分布

图9　乌石凹陷东部流沙港组原油和抽提物菲系列IMP3和2，7-二甲基菲/1，7-二甲基菲交会分布

（2）烷基二苯并噻吩系列前人研究发现，烷基二苯并噻吩系列也是判断原油成熟度的常用指标[27]。以甲基二苯并噻吩为例，一方面，4-甲基二苯并噻吩/ 1-甲基二苯并噻吩受热力学影响，热稳定性好的4-甲基二苯并噻吩随演化加深相对丰度增大，1-甲基二苯并噻吩反之[28]；另一方面，甲基二苯并噻吩分布指数中加入了组成稳定的2-甲基二苯并噻吩和3-甲基二苯并噻吩，研究也较为可靠[29]。分析结果表明，乌石凹陷东部原油RMD为1.96～8.40，平均为3.99（表2），WS17-2构造流三段原油甲基二苯并噻吩比值均在5.10以上，原油成熟度相对较高；IMDB为0.14～0.40，平均为0.27，WS17-2构造原油IMDB均在0.31以上，而其他构造在0.31以下（表2）。利用公式Ro= 1.33IMDB+0.48[29]折算镜质体反射率为0.67%～1.01%，平均为0.84%，表现出乌石凹陷东部的原油为中等成熟，其中WS17-2构造原油成熟度相对较高。此外，甲基二苯并噻吩在热演化中会发生去甲基作用，随即转化为二苯并噻吩，IDBT与IMDB交会图可以反映出原油成熟度的差异（图10）。

图10　乌石凹陷东部流沙港组原油和抽提物烷基二苯并噻吩系列IMDB与IDBT交会分布

3.5原油类型划分及油源探讨

根据以上对于母源与沉积环境以及成熟度的研究可以看出，乌石凹陷东部不同构造的原油存在差异，同一构造不同层位原油也并不相同，据此可将研究区原油分为2大类3小类。

（1）Ⅰ类原油位于WS16-1构造、WS17-1构造和南部洼陷带，包括WS16-1-1井，WS16-1-3井，WS16-1-5井，WS17-1-1Sa井和WAN11井的原油。根据其1，2，5，6-四甲基萘、惹烯以及4-甲基甾烷含量，其母质来源于藻类以及高等植物的双重贡献。硫芴含量占三芴系列22.15%，氧芴占26.3%，反映烃源岩沉积于弱氧化—弱还原环境。根据IMP1，F1与IMDB折算的等效镜质体反射率，此类原油已达成熟阶段。

（2）Ⅱ类原油位于WS17-2构造，包括WS17-2-1井，WS17-2-2井，WS17-2-3Sa井，WS17-2-5井和WS17-2-7井的原油。其1，2，5，6-四甲基萘和惹烯含量低于Ⅰ类原油，但4-甲基甾烷含量高，证明此类原油与Ⅰ类原油相比，母源中藻类输入多而高等植物少。其硫芴含量占三芴系列43.19%，沉积环境的还原性比Ⅰ类原油沉积环境强。此类原油折算的等效镜质体反射率较大，证明其成熟度相对较高。根据成熟度的差异又可将Ⅱ类原油进一步分为Ⅱ1类原油和Ⅱ2类原油，Ⅱ1类原油为流二段原油，Ⅱ2类原油为流三段原油，Ⅱ2类原油成熟度高于Ⅱ1类原油。

根据以上分析，乌石凹陷东部不同地区原油的油源可能存在差异，流一段泥岩有机质母质以陆生植物为主，藻类输入较少；流二段和流三段泥岩为混合母质来源；流二段上亚段和下亚段的油页岩存在较多水生藻类的贡献，下亚段藻类输入为流沙港组最高[30]。流二段和流三段烃源岩大部分处于成熟阶段，其中流三段烃源岩成熟度高于流二段烃源岩[31]。与烃源岩对比认为，Ⅰ类原油由于是混合母质来源且成熟度不高，所以来源于流一段和流三段的可能性低，而与混合母质来源且成熟度中等的流二段烃源岩具有较好的亲缘关系；Ⅱ1类原油与Ⅰ类原油同为混合母质但藻类输入更多，说明与流二段下亚段烃源岩具有成因联系；Ⅱ2类原油与Ⅱ1类原油母源十分相似，但成熟度高于Ⅱ1类原油，判断此类原油除流二段下亚段烃源岩外可能还有流三段烃源岩的贡献。

4　结论

（1）乌石凹陷东部原油芳香烃组分以菲系列和萘系列为主，总离子流图表现为前峰型。原油1，2，5，6-TeMN/TeMN大于10%，4-甲基甾烷含量占总甾烷含量的14.33%，伽马蜡烷指数为0.04～0.19，惹烯/菲为0.007～0.300，芴含量高达65.48%，C28三芳甾烷丰度较高。总体表明原油母质具有低等水生生物和陆源高等植物双重贡献，母质形成于淡水—微咸水湖相的还原及弱还原—弱氧化环境。

（2）在成熟度研究方面，研究区芳香烃与饱和烃相比表现出显著优势。原油4-甲基二苯并噻吩/1-甲基二苯并噻吩为1.96～8.40，平均为3.99，IMDB为0.14～0.40，平均为0.27；1，3，6，7-四甲基萘/（1，3，6，7-四甲基萘+1，2，5，6-四甲基萘）为0.38～0.63，平均为0.50；利用原油的IMP1，F1与IMDB折算的等效镜质体反射率分别为0.62%～1.01%，0.66%～1.15%和0.67%～1.01%，总体表明原油为中等成熟的原油。

（3）根据原油成熟度、母源输入以及沉积环境的芳香烃参数，可初步将研究区原油划分为2大类3小类：Ⅰ类原油位于WS16-1构造、WS17-1构造和南部洼陷带，来源于流二段上亚段和下亚段烃源岩；Ⅱ1类原油为WS17-2构造流二段的原油，与Ⅰ类原油相比，具有较高的成熟度，原油母质中藻类输入相对较多而高等植物输入较少，烃源岩沉积环境的还原性更强，主要来源于流二段下亚段烃源岩；Ⅱ2类原油为WS17-2构造流三段的原油，成熟度为研究区最高，除流二段下亚段烃源岩外可能还有流三段烃源岩的贡献。

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（编辑曹元婷）

Composition Characteristics and Geochemical Significance of Aromatic Hydrocarbon in Crude Oils in Eastern Wushi Sag,Beibu Gulf Basin

HAO Xin1,REN Yongjun1,XU Xinde2,LIU Hongyan3,YANG Xibing2
(1.School of Geosciences,China University of Petroleum,Qingdao,Shandong 266580,China;2.Zhanjiang Branch,CNOOC,Zhanjiang, Guangdong 524057,China;3.No.7 Production Plant,Daqing Oilfield Company Limited,Daqing,Heilongjiang 163517,China)

In order to identify the oil source,depositional environment,thermal maturity and possible source rocks of the oil in eastern Wushi sag of Beibu Gulf basin,chromatography and mess⁃spectrometric techniques are used to systematically analyze aromatic hydrocar⁃bon compositions in oil samples.The results show that aromatic hydrocarbon in the oil of eastern Wushi sag is characterized by high content of aphthalene and phenanthrene series,low content of biphenyl,threefluorene and triaromaticsterane series.Compositions such as 1,2,5,6 methyl naphthalene,retene and triaromatic sterane indicate that the organic matters in the source rocks are of double contributions from both aquatic organisms and terrestrial higher plants and form in reduction and weak reduction⁃weak oxidation environments of fresh water⁃saline water lacustrine facies.Vitrinite reflectances obtained from methyldibenzothiophenes ratio and distribution index,methyl naphthalene ratio, methylphenanthrene index and distribution fraction respectively show that the crude oil belongs to moderate maturity oil.Based on the com⁃positions of aromatic hydrocarbons in the oil,the oil in the study area can be divided into 3 subgroups of 2 types,which includes typeⅠoil originated from the source rocks of the upper and lower El2;typeⅡ1oil from the lower El2and typeⅡ2oil from the lower El2and possibly El3.

Beibu Gulf basin;eastern Wushi sag;Liushagang formation;aromatic hydrocarbon;geochemistry;organic matter input; depositional environment;maturity

TE124.4

A

1001-3873（2016）06-0674-07

10.7657/XJPG20160608

2016-05-11

2016-07-13

国家科技重大专项（2011ZX05023-001-013）

郝鑫（1992-），女，山东青州人，硕士研究生，油气地质及勘探，（Tel）18765921045（E-mail）haoxin_doris@163.com