滏阳河衡水市区段沉积物硝酸盐氮的扩散规律

边蔚，田在锋，李楠，魏全伟，徐元强

(河北省环境科学研究院水环境科学研究所，河北石家庄　050037)



滏阳河衡水市区段沉积物硝酸盐氮的扩散规律

边蔚，田在锋，李楠，魏全伟，徐元强

(河北省环境科学研究院水环境科学研究所，河北石家庄050037)

为解决内源负荷污染问题，对滏阳河衡水市区主城区小漕河沉积物和上覆水的性质进行了分析测试，采用实验室静态模拟法研究了硝酸盐氮的释放规律，并计算了其沉积物-水界面的扩散通量.结果表明：垂向沉积物中C、N、P营养盐随着深度的增加，含量逐渐降低.上覆水呈缺氧状态，有机污染严重，营养盐浓度接近甚至超过地表水环境质量标准Ⅴ类限值，富营养化风险高.不同温度下，表层沉积物硝酸盐的释放先上升再下降，且温度越低，越有利于其释放.温度为5 ℃时，不同深度沉积物硝酸盐的释放先增加后平缓再逐渐下降，且随着深度的增加，释放强度逐渐减弱.硝酸盐氮释放通量为-0.49 mg/(m2·d)，总体表现为由上覆水向沉积物扩散.研究结果为滏阳河衡水市区段环境综合整治工程以及子牙河流域水污染防治与水质改善提供数据支持.

滏阳河；沉积物；上覆水；内源污染；硝酸盐氮；扩散规律

中国大部分流经城市的河流遭到了比较严重的污染，近年来，随着各类水污染治理措施的相继实施以及环保法制的不断完善，河流外源污染逐步得到控制，沉积物内源污染日益引起研究学者的广泛关注，尤其是沉积物营养盐内源污染[1].沉积物有很高的营养盐环境容量，可以吸附水中的营养盐，然后将其释放出来，因此，沉积物既可以作为营养盐的污染源，也可以作为污染汇[2].研究[3]表明，沉积物-水界面的营养盐循环在很大程度上影响着水体富营养化进程，研究沉积物中的营养盐沉积释放对于控制水体富营养化是非常必要的.

氮是水体富营养化的限制性营养盐之一.氮的生物地球化学循环在河流营养循环中占有重要地位.氮在沉积物-水界面中以氨氮、硝态氮、亚硝态氮、氨气、氮气及有机态氮等多种形态存在[4]，其中硝态氮作为离子态氮更容易被藻类等浮游生物直接利用，因此，探索沉积物中硝态氮的沉积释放规律对于控制藻类爆发引起的水体富营养化更具研究意义.

目前，国内外关于沉积物中硝态氮的浓度分布、影响其释放的环境因子等已有一定的研究基础[5-9]，但有关滏阳河沉积物硝态氮释放随温度变化规律及其垂向特征还未见报道.基于此，本文研究了滏阳河衡水市区段沉积物中硝酸盐氮释放随温度的变化规律，定量估算了其沉积物-水界面的硝酸盐氮扩散通量，试图揭示沉积物硝酸盐氮垂向释放特征，为滏阳河衡水市区段环境综合整治工程以及子牙河流域水污染防治与水质改善提供数据支撑.

1　滏阳河概况

滏阳河为子牙河流域2大支流之一，滏阳河衡水段全长为135.7 km，经邢台艾辛庄进入衡水市境内，沿途依次流经冀州市、衡水市桃城区、武邑县和武强县，在沧州献县与滹沱河汇合后，成为子牙河，如图1所示.滏阳河衡水段既是环城水系的组成部分，又是衡水市防洪排涝的重要通道.滏阳河衡水市主城区环城水系包括小漕河(原班曹店排干)赵家屯至魏家村段，滏阳河南环桥至大西头闸，闸西干渠南辛庄至魏屯段，水系循环圈单线长度为24.45 km，覆盖面积27.56 km2.

图1　滏滹区间流域Fig.1　Sketch of waters of Fuyang and Hutuo River

根据干马桥、和平桥和大西头闸3个市控监测断面历年监测数据显示，滏阳河衡水市区段的水质污染严重，化学需氧量和氨氮浓度严重超过地表水Ⅴ类的浓度限值(环城水系作为城市景观用水，其水质应达到GB3838—2002《地表水环境质量标准》Ⅴ类水体).分析其污染成因，主要有以下几个因素：衡水是一个农业大市，畜禽养殖业是其大力发展的重点行业，但由于生产管理方式比较落后，畜禽养殖成为了滏阳河衡水段的第一污染源；随着经济和社会的快速发展，衡水市区人口增长迅速，城市生活污水污染物产生量也是逐年增加，生活废水、污水直排入河或不达标排放是滏阳河衡水段水质恶化的又一重要原因；衡水市近年来提出了“工业立市”的主题战略，工业产值与20世纪90年代相比，增长近2倍多，但由于衡水工业基础差、底子薄，污水处理率处于全省较落后的水平，而其最终的受纳水体为滏阳河，所以工业排放也是滏阳河衡水段不可忽视的一个污染源；最后，衡水市区域雨污混流现象十分严重，从而加剧了滏阳河衡水市区段污染状况.

为此，衡水市政府根据河北省《海河流域污染控制规划》，拟开展包括底泥清淤等5项工程在内的滏阳河衡水市区段环境综合整治工程.底泥清淤工程的难点和关键就在于确定合理的疏挖深度，这首先需要掌握沉积物营养盐释放规律，然而目前滏阳河衡水市区段关于此方面的研究尚未见报道，本研究拟依托该工程和子牙河水专项，对滏阳河衡水市区段沉积物硝酸盐氮扩散规律进行研究，为流域实现水质目标和污染物总量削减奠定基础.

2　材料与方法

2.1材料

2.1.1供试样品

实验采用滏阳河衡水市区主城区小漕河底泥与上覆水作为研究对象.

2.1.2仪器

DX-600离子色谱仪，美国DIONEX(戴安)公司；LHS-800HC-1恒温恒湿箱，上海一恒科学仪器有限公司；HYDRO-BIOS437400柱状采泥器，德国HYDRO-BIOS公司；Pro DO溶解氧测定仪，美国YSI公司；DDSJ-318电导率仪，上海精密科学仪器有限公司；G154DW立式自动压力蒸汽灭菌器，致微(厦门)仪器有限公司；SX-4-10箱式电阻炉，天津泰斯特仪器有限公司；Apollo 9000 TOC测定仪，美国TEKMAR-DOHRMANN公司；TOC-LCP HCN200总有机碳分析仪，岛津公司；Agilent8543紫外分光光度计，美国Agilent(安捷伦)公司.

2.1.3试剂

2.2方法

2.2.1采样方法

于2014年3月在滏阳河衡水市区主城区小漕河(原班曹店排干)赵家屯至魏家村段(长度为5.97 km)设置了1个采样点位(该采样点为滏阳河衡水市区段环境综合整治工程所包含的五大工程之一的底泥清淤工程所在河段中段，目的是为工程开展后确定底泥清淤深度提供数据支持，该点周边环境能代表整条河段的环境总体状况，且便于到河中心采集底泥样品)，采集了柱状沉积物样和上覆水样，采样点位置如图2所示.现场同时测定水温、pH、DO.其中柱状沉积物样使用柱状采泥器采集，分别取0～10、10～20、20～30、30～40、40～50 cm新鲜柱状泥样，混合均匀置于密封袋中，及时带回实验室存于 4 ℃冰箱中，静置2 d后，用虹吸法吸去多余的上覆水.上覆水样使用采水器采集，取10 L底泥原位上覆水，装入清洁的聚乙烯桶中并使其不冒气泡，密封回到实验室后立即置于冰箱内4 ℃保存备用.

图2　采样点位示意Fig.2　Location of the sampling site

2.2.2分析方法

采用底泥柱状样实验室静态释放模拟法[10].反应器采用500 mL 玻璃烧杯.底泥(0～10、10～20、20～30、30～40、40～50 cm不同层的柱状泥样)采用粗径漏斗添加，避免底泥沾到内侧器壁，同时不断轻震反应器，使底泥铺平并达到2 cm.上覆水利用虹吸法沿壁小心滴注原采样点水样，至液面高度距沉积物表面10 cm处停止，以尽量避免对底泥的扰动，放入恒温恒湿箱中5、15、25 ℃恒温培养.

柱样共培养33 d，即刻取原水样作起始样，记作0，此后于6、15、24、48、72、96、120 h，7、10、13、18、22、29、33 d用移液管于水柱中段取样，每次取样体积为75～100 mL，同时用原样点初始过滤水样补充至刻度.

表1　上覆水测试指标和方法Tab.1　Monitoring factors and methods of overlying water quality

表2　沉积物测试指标和方法Tab.2　Monitoring factors and methods of sediment

2.2.3计算方法

参照文献[11]计算释放通量，公式如下：

式中，r为释放率(mg/(m2·d))，V为水样体积(L)；ρn为第n次采样时水中营养物的质量浓度(mg/L)；ρ0为初始营养物质量浓度(mg/L)；Vi为每次采样量(L)；ρj为第j次采样时水中营养物质量浓度(mg/L)；ρa为第j次采样后添加原水后水体营养物质量浓度(mg/L)；t为释放时间(d)；A为与水接触的沉积物表面积(m2).

3　结果与分析

3.1上覆水性质

实验前上覆水各理化性质测试结果见表3.

表3　上覆水性质测试结果Tab.3　Results of property of overlying water

3.2沉积物性质

实验前不同深度沉积物C、N、P营养盐性质测试结果见表4.

表4　沉积物性质测试结果Tab.4　Results of property of sediment

由测试结果可知，垂向沉积物中C、N、P营养盐含量的总体趋势为表层(0～10 cm)或近表层(10～20 cm)最高，随着深度的增加，营养盐含量逐渐降低.相关研究表明，山东微山湖主要入湖河流沉积物中，TN质量分数为0.4～12 mg/g[4]，长江中下游湖泊沉积物中，TN质量分数为0.77～2.63 mg/g[12]，洱海沉积物中，TN质量分数为2.084 4～6.515 3 mg/g[13]，同属子牙河流域滏阳河支流的石家庄段汪洋沟，表层沉积物TN质量分数为0.368～2.036 mg/g[14].可见，滏阳河衡水市区主城区小漕河沉积物的TN质量分数高于汪洋沟和长江中下游湖泊，低于洱海和微山湖某些入湖河流.分析其污染成因，可能与沿河居民生产生活活动及水生植物残体有关.

有研究表明[15]，C/N比会影响沉积物中氮的释放与转化，当底泥中有机质含量较高时，硝酸盐氮从水体中解吸出来；当水体中有机质含量较高时，硝酸盐氮在很大程度上被底泥吸附.底泥中C/N比越高，硝酸盐氮从底泥中释放的速率就越快，C/N比越低，硝酸盐氮被底泥吸附的速率就越快.由表3和表4可知，小漕河水体中有机质含量很高，表层底泥中C/N比较低，质量比仅为1.38(滇池为3.87～12.08[7])，因此小漕河沉积物硝酸盐氮可能更大程度上会表现出被吸附的状态.

3.3不同温度下硝酸盐氮的扩散特征

不同温度下，表层沉积物(0～10 cm)硝酸盐氮向上覆水中释放的质量浓度变化曲线见图3.

图3　不同温度表层沉积物硝酸盐氮释放质量浓度变化Fig.3　Change of nitrate mass concentration in surface sediments at different temperatures

由图3可知，各温度水柱中，NO3-—N含量都是呈现先上升再下降的趋势，这是由于实验开始之初，沉积物受到扰动，打破了原有的泥-水界面平衡，NO3-—N迅速释放，之后释放速率逐渐变缓，随着实验的继续进行，在静态环境下，沉积物开始吸收上覆水中NO3-—N.这是由于水-沉积物界面的营养盐交换是一个复杂的物理、化学、生物综合过程，受到很多因素影响，但其交换的主要动力还是来自于界面的质量浓度差，当上覆水中硝酸盐质量浓度大于沉积物间隙水中硝酸盐质量浓度时，释放作用受到抑制，水中硝酸盐会通过扩散作用进入间隙水，进而在底泥中呈现吸附或吸收状态.

由图3还可知，表层沉积物硝酸盐氮的释放与温度成反比，即温度越低，越有利于其释放，这与国内外一些研究结果一致[15-16].这是由于氮化合物在微生物的作用下，不同形态之间可以相互转化，而温度可以通过改变微生物活性而抑制或加速沉积物中不同形式氮的释放速率.高温环境中，沉积物中微生物活动加强，氨化细菌与反硝化细菌活动强烈，一方面可以加快有机氮的分解，促使更多的NO3-—N转化为其他形态的氮.另一方面，温度高时，大量消耗水体中DO，DO含量相对较低或趋于厌氧状态时，水体底泥处于还原状态，亚硝化和硝化反应受到抑制，不利于NO3-—N释放，反硝化作用较为显著，因而沉积物中NH4+—N的释放速率增大，NO3-—N含量较少.而温度低时，微生物活动降低，一方面减缓沉积物中NH4+—N的释放，另一方面可以减少氧气消耗量，此时硝化菌可以将NH4+—N转换成NO3-—N释放进入上覆水体[17，22].

3.4温度为5 ℃时硝酸盐氮的垂向释放特征

温度为5 ℃时，不同深度(0～10、10～20、20～30、30～40、40～50 cm)沉积物中硝酸盐氮向上覆水中释放的质量浓度变化曲线见图4.

图4　5 ℃时不同深度沉积物硝酸盐氮释放质量浓度变化Fig.4　Change of nitrate mass concentration in different depth of sediments at 5 ℃

由图4可知，温度为5 ℃时，各层沉积物水柱硝酸盐氮含量都是先增加后平缓再逐渐下降，这与图3表层沉积物释放曲线类似，呈现此种规律的原因也大致相同，都是扰动造成爆发性释放，之后释放变缓，最后在静态环境下，通过界面浓度差主导的推动力，沉积物成为硝酸盐氮的汇.

不同深度沉积物中硝酸盐氮的释放趋势为沉积表层(0～10 cm)或近表层(10～20 cm)最强，随着深度的增加，释放强度逐渐减弱.这与垂向沉积物中氮营养盐含量的总体规律相同，由于0～20 cm沉积物中氮含量最高，因此释放速率也最大.同时，表层沉积物处微生物量较大，DO充足，硝化细菌活动较为剧烈，导致有机物被微生物降解释放大量NO3-—N，随着沉积物深度的增加，厌氧条件加剧，NO3-—N释放量减少，对内源氮负荷的贡献也随之降低.

3.5沉积物-水界面硝酸盐氮释放通量

根据释放通量公式，计算了5 ℃温度下，表层沉积物(0～10 cm)硝酸盐氮的释放速率，计算结果为-0.49 mg/(m2·d)，即滏阳河衡水市区主城区小漕河沉积物硝酸氮释放规律总体表现为由上覆水向沉积物扩散.对比滇池全湖全年的沉积物-水界面硝酸盐氮释放通量[7]，结果为-2.7～0.27 mg/(m2·d)[均值-0.5 mg/(m2·d)]，表明本研究得出的结果与滇池类似.

4　结论与讨论

滏阳河衡水市区主城区小漕河底泥上覆水的pH值为8.09，呈中性略偏碱性；溶解氧2.3 mg/L，含量较低，水体呈缺氧状态；化学需氧量197.4 mg/L，有机污染严重；总氮、氨氮、总磷等营养盐质量浓度接近甚至超过地表水环境质量标准Ⅴ类限值，富营养化风险高.其中硝态氮质量浓度大，达到了13.67 mg/L，且占总氮的比例较高，为60%左右.垂向沉积物中C、N、P营养盐含量的总体趋势为表层(0～10 cm)或近表层(10～20 cm)最高，随着深度的增加，营养盐含量逐渐降低.不同温度下，表层沉积物(0～10 cm)硝酸盐氮向上覆水中释放的质量浓度变化规律为先上升再下降，之后释放速率逐渐变缓，随着实验的继续进行，在静态环境下，沉积物开始吸收上覆水中NO3-—N.表层沉积物硝酸盐氮的释放与温度成反比，即温度越低，越有利于其释放.温度为5 ℃时，不同深度(0～10、10～20、20～30、30～40、40～50 cm)沉积物中硝酸盐氮向上覆水中释放的质量浓度变化规律为先增加后平缓再逐渐下降，最后在静态环境下，沉积物开始吸收上覆水中NO3-—N.不同深度沉积物中硝酸盐氮的释放趋势为沉积表层(0～10 cm)或近表层(10～20 cm)最强，随着深度的增加，释放强度逐渐减弱.5 ℃温度下，表层沉积物(0～10 cm)硝酸盐氮的释放速率，计算结果为-0.49 mg/(m2·d)，即滏阳河衡水市区主城区小漕河沉积物硝酸氮释放规律总体表现为由上覆水向沉积物扩散.

濮培民等[23]认为，在水体营养盐含量得到有效控制以前，沉积物是污染物的汇而不是源.Bootsma[24]的研究也发现，起初沉积物大量接收上覆水体中的营养盐，而一旦外源负荷减少时，沉积物就作为新的污染源向上覆水释放污染物从而加速水体的富营养化.结合本研究的结论，滏阳河衡水市区主城区小漕河沉积物硝酸氮释放规律总体表现为由上覆水向沉积物扩散，即该河段沉积物对营养盐的吸收还没有达到饱和状态，其外源污染负荷控制和水体富营养化控制首当其冲.根据河北省《海河流域污染控制规划》，结合子牙河水专项和滏阳河衡水市区段环境综合整治工程，首先应当积极进行截污导流，升级改造污水处理厂，开展雨污分流建设.当工业废水和生活污水得以治理，流域污染负荷得以有效削减后，内源污染问题就成为水质改善和生态修复的关键，这时再进行底泥清淤，使环城水系水循环畅通，杜绝内源污染带来的富营养化问题.最后通过水生植被修复，恢复严重受损的生态系统和水系自然景观.

由于受到条件及时间限制，本实验研究仍有需要进一步探讨的问题，一是建议进一步研究其他营养盐指标的扩散规律，二是建议进一步研究底泥、间隙水、上覆水之间的营养盐质量浓度关系.

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(责任编辑：赵藏赏)

Diffusion of nitrate nitrogen in sediment of stream segment of Fuyang River through Hengshui City

BIAN Wei，TIAN Zaifeng，LI Nan，WEI Quanwei，XU Yuanqiang

(Institute of Water Environmental Sciences，Hebei Provincial Academy of Environmental Sciences,Shijiazhuang 050037，China)

To solve the internal pollution，sediment and overlying water from xiaocao River were analyzed.Xiaocao River is the stream segment of Fuyang River through Hengshui City.The release of nitrate nitrogen is studied by static simulation in the laboratory.The diffusion flux of nitrate nitrogen on the interface of sediment-water is calculated.The results show that the content of carbon，nitrogen and phosphorus gradually decrease with the increase of the sampling depth.The dissolved oxygen is very lower，which indicates the overlying water is in an anoxic condition.The organic pollution is serious.The nutrient concentrations are close to or even more than the limits of Ⅴ class surface water environmental quality standard.The river has high nutritional risk.Under different temperatures，the release of nitrate nitrogen in the surface sediments rises first and then falls，and the lower the temperature，the more serious the release.At the temperature of 5 ℃,the release of nitrate nitrogen in different depths of sediments increases first and then becomes stable and eventually gradually decrease，and when the depth is deeper，the release intensity is weaker.The amount of the NO3--N diffusion flux is -0.49 mg/(m2·d)，and its releasing trend is from the overlying water to the sediment.The results provide data support to the environmental comprehensive renovation project of stream segment of Fuyang River through Hengshui City and to the water pollution control and water quality improvement of Ziya River basin.

Fuyang River;sediment;overlying water;internal pollution;nitrate nitrogen;diffusion law

10.3969/j.issn.1000-1565.2016.03.009

2015-08-25

国家水体污染控制与治理科技重大专项(2012ZX07209-003)

边蔚(1983-)，女，河北石家庄人,河北省环境科学研究院工程师，博士，主要从事水环境保护方面的研究.

E-mail:bianbianweiwei@126.com

田在锋(1971-)，男，河北邢台人，河北省环境科学研究院高级工程师，主要从事环境保护方面的研究.

E-mail:tianzaifeng@sina.com

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1000-1565(2016)03-0269-09