个旧锡矿锡石的矿物学研究

吕蒙，谈树成，郝爽，李惠民，张亚辉，陈克忠，郭翔宇

(1.昆明理工大学国土资源工程学院，云南 昆明　650093；2.云南大学 资源环境与地球科学学院，云南 昆明　650091；3.天津地质矿产研究所，天津　300170)



个旧锡矿锡石的矿物学研究

吕蒙1，2，谈树成2，郝爽3，李惠民3，张亚辉2，陈克忠1，郭翔宇1

(1.昆明理工大学国土资源工程学院，云南 昆明650093；2.云南大学 资源环境与地球科学学院，云南 昆明650091；3.天津地质矿产研究所，天津300170)

对个旧锡矿床的块状硫化物型、电气石细脉带型、含锡白云岩型、层间氧化矿型矿床中的锡石晶体运用扫描电镜、阴极发光成像技术、X-射线粉晶衍射、电子探针等试验开展了矿物学的系统研究。结果表明从块状硫化物型→电气石细脉带型→含锡白云岩型→层间氧化矿型矿床中的锡石有如下特征或变化规律：①颗粒体积依次变小。②深色的锡石到浅色锡石晶胞参数变大，c∶a值变小。③锡石晶体单型组合共有7种，单型从{111}锥面发育逐渐向{110}柱面发育。④锡石内部环带从均匀发育到不发育。以上特征均指示了4种矿床类型中锡石的形成温度依次降低。根据CL阴极发光下锡石亮度的差异，判断块状硫化物型、电气石细脉带型、含锡白云岩型矿床中锡石存在2个形成期次，认为此3类矿床在早阶段高温热液流体活动与早期锡石结晶作用有关，晚阶段低温热液流体活动与晚期锡石结晶作用有关。而层间氧化矿型矿床中的锡石具备悬浮在流体中生成的特征，可能为被流体搬运沉积形成，认为此矿床为重泥质沉积成因。

矿物学；锡石；扫描电镜；晶胞参数；阴极发光成像(CL)；个旧锡矿

个旧锡矿在全球锡矿床中占有重要地位，笔者对产于个旧老厂矿田和松树脚矿田中的不同类型矿床中的锡石晶体进行矿物学研究，有利于了解锡矿床的形成机制。前人通过大量的工作，对锡石的晶体形态学和地球化学进行了研究，探讨了锡石的标型特征对锡石结晶环境的指示意义(张必敏,2006;蒋玺,2005;王玉往,2006;杨岳清等,2006;陈骏,1992;肖瑞金,1992;胡泽宁,1988)，为本研究的开展提供了很好的思路。笔者运用扫描电镜、粉晶衍射、电子探针等实验手段，除了分析锡石的颜色、粒度、不同晶面的发育程度、晶胞参数及其对结晶环境的指示以外，还针对锡石内部结构研究较少的情况，利用阴极发光成像技术观察锡石内部环带，细致的分析锡石的结晶作用，为正确理解锡石成矿作用发生的机理，以及深入认识矿床成因提供依据。

1　地质背景

老厂矿田是个旧锡矿的最主要的矿田，大约占个旧锡矿锡储量的一半，位于背阴山断裂以南，老熊断裂以北，中间穿插东西向的梅雨冲断裂、湾子街断裂和北东向的黄泥洞断裂、凹头山断裂及北西向的黄茅山断裂。各矿床类型呈现有规律的空间分布，浅部贯穿电气石细脉带矿床及含锡白云岩型矿床，深部有块状硫化物型矿床(范柱国,2004)。

松树脚矿田面积约2.4 km2，位于马松穹窿的东段，受次级荷叶坝穹窿控制。各类矿床均集中在荷叶坝穹窿的南东翼部、以穹窿顶部为中心，向南东方向呈扇形分布。层间氧化矿床分布在花岗岩和大理岩的接触带以外(西南冶金地质勘探公司308队,1984)。

2　分析方法

笔者研究的锡石样品的采样地点和矿床类型见表1。

表1　个旧锡石采样地点和晶胞参数表

矿石重砂分选出锡石矿物后，用显微镜观察锡石晶体的颜色和晶体形貌。挑选出自形程度较好的锡石142粒，通过云南大学分析测试中心的美国FEI公司Quanta200型扫描电子显微镜进行晶面的发育程度和粒度大小的统计。然后将锡石制靶，利用阴极发光对锡石内部结构进行拍照，并且用扫描电镜照片与CL阴极发光的照片对锡石晶体锥和柱的发育进行比较。锡石CL阴极发光成像在中国地质大学(武汉)地质过程控制与矿产资源国家重点实验室，运用FEI Quanta450 FEG扫描电镜上配备的MonoCL4+型阴极荧光谱仪完成，用以分辨锡石晶体内部结构。最后，运用同实验室的JCXA-733电子探针仪对不同矿床类型的锡石中的微量元素进行了分析测试，确定了锡石中的微量元素的含量。同时对锡石进行晶胞参数分析。

3　分析和讨论

3.1锡石颜色

锡石的颜色直观且易于鉴别，锡石的颜色标型意义一直受到重视。锡石颜色的变化能指示成因的主要原因是矿物中成分的变化。前人认为锡石在高温条件下有利于Fe、Ta、Nb离子的置换进入晶格替换Sn使锡石的颜色加深(薛君治, 1986;石铁铮,1980;聂治等,2007；殷成玉, 1981；柴刚等,1988)。现对4种矿床类型锡石的颜色进行镜下观察：

块状硫化物型矿床：锡石颜色为无色、浅棕色、浅葡萄色、微紫色、深棕色，灰黑色。

电气石细脉型矿床：锡石颜色为无色、浅棕色、深棕色、灰黑色。

含锡白云岩矿床：锡石颜色有无色、浅棕色、浅葡萄色、深棕色和灰黑色，灰黑色较多。

层间氧化型矿床：锡石颜色基本为不均匀的深色。

除了层间氧化矿在颜色上基本没有浅色锡石之外，其余3种矿床的锡石的颜色没有明显区别，均有从无色到灰黑色的锡石。为了明确锡石中颜色的成因指示，现将晶体最大的块状硫化物型矿床中的锡石分为深色和浅色2种，对其分别进行电子探针实验，发现深色锡石的杂质元素含量为0.335%，高于浅色锡石含量为0.115%(表2)。

表2　不同颜色锡石中的杂质百分含量表

表明了Fe、Ta、Nb元素的存在及含量的多少对锡石的颜色深浅起到比较大的影响。

3.2锡石晶型

统计4种矿床类型的锡石扫描电镜照片，得到其粒度特征，将锡石晶体的a、c轴范围取平均值，反映到c:a值和锡石的粒度上(表3)

表3　个旧锡矿锡石粒度表

从块状硫化物到层间氧化矿锡石在粒度上有一个明显的减小的趋势。众多研究表明,随着成矿温度的降低,锡石晶形由锥面发育到柱面发育,长宽之比数逐渐增大，粒度逐渐变小(张必敏，2004)。可以认为从块状硫化物型锡矿到层间氧化矿型锡矿的温度依次降低。

对于块状硫化物型矿床中的深色锡石的c∶a值为1.8，略小于浅色锡石的c∶a值为1.81，结合前人研究结果从高温到低温，锡石的结晶型态从短柱状向长针状变化的特点(殷成玉，1981)，可以判断出浅色锡石的成矿温度，应低于深色锡石的成矿温度。

为进一步研究4种矿床类型锡石的晶体形态特征，对4种矿床类型的锡石分别进行电镜扫描(图1)，在扫描电镜照片上观察晶体形态。

(1)块状硫化物型矿床锡石晶体主要出现4种：①{111}+{110}+{321}+{100}，其晶型由{111}锥面+{321}锥面和{110}柱面+{100}柱面共4个单型组成(图1A)，此类锡石保留较多。②{111}+{110}其晶型由{111}锥面和110柱面2个单型组成。③{321}+{111}+{221}其锥面单型可以看出有{321}、{111}、{221}3个单型(图1B)，其柱面由于视角关系不能看出，但至少有2种单型，此类型在锡石中数量较多。④{111}+{110}+(102)+(321)其晶型由{111}、(102)、(321)锥面和{110}柱面组成(图1C)。

(2)电气石细脉带型矿床的锡石晶体主要出现有2种：①{111}+{110}+{100}其晶型是由{111}锥面和{110}、{100}2个柱面组成，此种锡石数量较多(图1D)。②{111}+{101}+{110}+{100}其晶型是{111}、{101}2个锥面和{110}、{100}2个柱面组成，此种锡石在此类型中数量较少(图1A)。

(3)含锡白云岩矿床锡石晶体主要出现2种：①{111}+{110}+{100}其晶型是由{111}锥面和{110}、{100}两个柱面组成，此种锡石数量较多(见图1F)。②{111}+{110}其晶型由{111}锥面和110柱面2个单行组成(图1G)，此为B型锡石。

(4)层间氧化矿锡石晶体形态破碎，偶见完整双晶，其为{111}锥面、{110}柱面和{123}锥面3种单型组成，此为F型锡石，见大量双晶凹角，可推测生成大量的双晶，包括有膝状双晶(图1A)和贯穿双晶(图1H)。

综上所述，个旧矿区的4个主要矿床类型锡石中可分为有7种类型：A类型：{111}+{110}+{321}+{100}；B类型：{111}+{110}；C类型：{321}+{111}+{221}；D类型：{111}+{110}+(102)+(321);E类型：{111}+{110}+{100}；F类型：{111}+{101}+{110}+{100}；G类型：{111}+{123}+{110}。

图1　个旧扫描电镜照片Fig.1　SEM images of cassiterite grains from Gejiu tin deposit

块状硫化物型矿床中锡石的单型特征最为复杂，有A、B、C、D型锡石，电气石细脉带型矿床中锡石有E、F型锡石，含锡白云岩矿床中锡石有B、E型锡石，层间氧化矿中的锡石基本破碎，大量的双晶发育，因为层间氧化矿的锡石粒度最小，容易发育双晶。

通过对比4种矿床类型锡石的锥和柱的发育，发现从块状硫化物型矿床、电气石细脉带型矿床、含锡白云岩矿床到层间氧化矿床，锡石的锥面发育的种类越来越少，而柱面发育的种类相对增加。这与前人研究的在低温条件下形成的锡石表现为沿C轴延长、{110}晶面发育的柱状晶体；而高温环境中则形成以{111}锥面发育为特征的锡石,形成锥状晶体的情况是相符合的，推断4种矿床类型块状硫化物型、电气石细脉带型、含锡白云岩型矿床到层间氧化型矿床的成矿温度是逐渐降低的。

3.3内部结构

近年来，有学者运用阴极发光来对不同地区的锡石晶体进行内部构造的研究(程彦博,2012; 黄品赟等,2012)，笔者运用此方法对锡石晶体进行环带构造和内部锥面发育的研究。位于边缘的晚期锡石和位于中心的早期锡石CL亮度有所差异，晚期锡石在CL成像中亮度较大(图2)。

3.3.1早期锡石

锡石颗粒在CL成像下，早期锡石和晚期锡石有明显的区别(图2)。

粉红色虚线是早期锡石和晚期锡石之间的界限，红色折线是{111}锥面，黄色折线是{101}锥面，绿线是{321}锥面，蓝色虚线是H 和O的分界线图2　个旧锡矿中锡石的CL图像Fig.2　CL images of cassiterite grains from Gejiu tin deposit

早期锡石特征：①位于锡石颗粒的中间。在CL照片上亮度小，可见黑色、深灰色和灰色的环带的分布。②见到明显的韵律振荡构造，(图2C、图2D、图2E、图2F)，可以判断不同锥面的单形符号。例如，{321}、{111}、{101}等。③早期锡石在整颗锡石体积中占大部分。

进一步划分，早期锡石可以区分为2个部分单元。

(1)在CL照片中为黑色的部分为H单元，即Homogeneous Unit(图2A、图2C、图2D、图2F)，在图2A中尤为明显。

(2)另一部分灰色或深灰色的部分为O，即Oscillatory Unit，大多数可见到明显的韵律振荡构造(图2D、图2E、图2F)。

观察H和O 2个单元，发现以下规律：

(1)H和O互层交替出现，并且由内往外有CL亮度增大的趋势(图2C、图2D)

(2){111}锥面明显发育，{101}锥面发育较{111}锥面发育较弱，而且{101}锥面有突然出现然后又渐渐消失的倾向(图2A、图2D)。

(3)有时O单元单独存在，深灰色与灰色的部分分布(图2E)；

由CL得出早期锡石的锥面特征和电镜扫描下的晶型特征比较相符，有{111}+{101}锥面发育和F型锡石相符；发育{111}锥面与B、E型锡石相符，并且{111}和{321}锥面十分发育。

3.3.2晚期锡石

晚期锡石大多出现在锡石颗粒的边缘位置，偶尔出现在锡石颗粒(图2D)中心和柱面(图2F)，在CL照片上亮度最大(图2A、图2C、图2D、图2F)，偶见明显的环带和构造特征(图2C)，并且在整颗锡石中占较小的部分。

在早期的锡石边缘可以见到明显的溶蚀现象(图2A、图2D、图2F),在锥面和柱面上均能看到，可以推测早期锡石生长，然后停止一段时间，在这段时间出现溶蚀，然后晚期锡石开始生长。在早晚锡石的接触线上或者在早期的锡石边缘，可以见到明显的溶蚀现象(图2A、图2C、图2D、图2F),在锥面和柱面上均能看到波浪状的溶蚀现象。前人认为此现象指示在早期锡石结晶结束后，又发生了有利于Sn元素萃取的流体活动，晚期锡石是新一轮结晶作用的产物(张增佑,1994)。通过溶蚀现象和早期锡石锥面的发育特征，认为个旧锡矿的成矿作用主要发生在相对高温的阶段，即早期锡石阶段，一段时间之后，发生溶解过程，然后晚期锡石形成。

根据CL成像照片：块状硫化物型矿床中的锡石在4个样品中晶体内部是最均匀的，H和O的组合明显。电气石细脉型矿床中的锡石中出现了明显的环带结构，出现了较多的O单元。在含锡白云岩型矿床中的锡石中环带结构较电气石细脉型中的韵律环带结构更明显，CL亮度更大。在层间氧化型矿床中的锡石样品中，无环带发育，晶体内部不均匀并且破碎。

前人研究显示，在晶体结晶时期，环境相对温度高，则热振动大，并且流体中元素的扩散速率相对较大，黏度低，结晶体系容易达平衡，从而形成内部均匀的晶体，晶体结晶速率慢；温度相对较低，则热振动小，流体中元素的扩散速率相对变小，黏度高时，可以导致体系偏离平衡态，从而出现韵律环带结构，晶体结晶速率相对较快。体系偏离平衡态越远，环带的宽度越大了，温度更低时，成矿环境稳定，环带结构不发育(张必敏，2004；PIDGENON R T，NEMCHIN A A，HITCHEN G J,1998；CONNELLY J N,2000；施光海等，1998)。

推测在锡石体系温度较高时，容易形成内部均匀的晶体。在锡石体系温度较低时，形成内部不均匀的晶体，容易出现韵律环带结构。在相对低温下，环带越宽说明结晶温度越低。当温度过低时，则流体黏度过高，结晶缓慢，并且没有环带发育。

上述CL成像照片中不同矿床类型的环带特征表明块状硫化物型、电气石细脉型、含锡白云岩型及层间氧化矿型锡石形成温度逐渐降低。

3.4锡石的晶胞参数

由于锡石广泛的类质同像替代，以及锡石形成时的物理化学环境变化，导致锡石晶胞参数有着微小的差异，这种差异可以作为成因标志。

4种矿床类型中的锡石测试的晶胞参数见表1。

通过晶胞参数值可以看出不同的矿床类型有不同的晶胞参数，数据比较接近。在a、c、v数值上块状硫化物型矿床中的锡石最小，含锡白云岩型矿床中的锡石、层间氧化矿型矿床中的锡石和电气石细脉带型矿床中的锡石依次增加。

4种样品的锡石颗粒大小为块状硫化物型、电气石细脉带型、含锡白云岩型、层间氧化矿型依次变小，与晶胞体积的大小顺序不一致，说明锡石的晶胞体积大小和锡石颗粒的大小没有关系。

前人研究认为锡石成矿压力的增加会导致锡石晶胞参数变小，成反比关系(蒋玺，2005)，块状硫化物型、电气石细脉带型和含锡白云岩型矿床都属于老厂矿田，对同一矿田内的锡石晶胞参数和压力的关系进行对应，可以通过晶胞体积为块状硫化物型、含锡白云岩型、电气石细脉带型晶胞体积依次增加，认为成矿压力的大小为块状硫化物型、含锡白云岩型、电气石细脉带型压力依次降低。

对比块状硫化物型矿床中深浅颜色不同的锡石的晶胞参数，发现深色锡石晶胞体积大于浅色锡石(表4)。笔者认为深色锡石的成矿压力应略低于浅色锡石；前人研究认为温度下降导致晶胞参数的变小(汪相,1993)，从块状硫化物型矿床锡石晶胞参数中看出深色锡石晶胞体积大于浅色锡石晶胞体积，认为同种矿床类型中浅色的锡石形成温度低于深色锡石。

表4　个旧锡矿不同颜色锡石晶胞体积表

4　结论

(1)通过扫描电镜统计，得出块状硫化物型、电气石细脉带型、含锡白云岩型到层间氧化矿型矿床中锡石的颗粒逐渐减小。

(2)根据锡石晶体单型特征将个旧矿区的4种矿床类型的锡石分为7种类型：A类型：{111}+{110}+{321}+{100}；B类型：{111}+{110}；C类型：{321}+{111}+{221}；D类型：{111}+{110}+(102)+(321);E类型：{111}+{110}+{100}；F类型：{111}+{101}+{110}+{100}；G类型：{111}+{123}+{110}，锡石晶体内部的{111}+{101}锥面、{111}锥面发育和晶体外部单型特征B、E、F型锡石相吻合。得出块状硫化物型、电气石细脉带型、含锡白云岩型、层间氧化矿型矿床中锡石晶体单型以{111}锥面发育逐渐向{110}柱面发育。

(3)块状硫化物型矿床中的锡石晶体内部是最均匀的，H和O的组合明显，电气石细脉型矿床中的锡石中出现了明显的环带结构，出现了较多的O单元；在含锡白云岩矿床中的锡石中环带结构较电气石细脉型中的韵律环带结构更明显，CL亮度更大；在层间氧化型矿床中的锡石样品中，无环带发育，晶体内部不均匀并且破碎。

(4)在同种矿床类型中的锡石，深色锡石c∶a值小于浅色锡石c∶a值；深色锡石的晶胞参数大于浅色锡石的晶胞参数。认为有深色锡石的成矿温度要高于浅色锡石的特征。

(5)状硫化物型、含锡白云岩型、电气石细脉带型矿床中锡石的晶胞体积逐渐增加，表明这3种矿床成矿压力依次降低。

(6)综合锡石颗粒大小、晶体外部单型特征和内部发育特征，认为从块状硫化物型矿床、电气石细脉带型矿床、含锡白云岩型到层间氧化型这4种矿床中锡石的成矿温度是依次降低的。

(7)块状硫化物型矿床、电气石细脉带型矿床和含锡白云岩型矿床中的锡石晶体在颜色、外部形态和内部结构特征上出现明显的相似性，并且具有一定的规律。认为此3类矿床在矿床成因上有相同之处，从阴极发光照片反映出此3种矿床类型的锡石具有早、晚两期的特点。认为此3类矿床在早阶段高温热液流体活动与早期锡石结晶作用有关，晚阶段低温热液流体活动与晚期锡石结晶作用有关。

层间氧化型矿床中锡石在颜色、外部形态和内部结构上与其余3种区别明显。所以，认为松树脚矿田的层间氧化型矿床成因完全不同于老厂矿田的3种矿床类型成因。层间氧化矿在矿体中为层状产出，为红褐色土状，一般认为是氧化形成的，但是在镜下观察外部形态和内部结构，发现其晶体浑浊，不发育环带。因此，认为是胶质流体中产出，此类锡石大量双晶发育，在成矿流体中，锡石是在液相环境，悬浮在流体中生成的，而不是附着在基底之后形成，流体中有很多成晶核的锡石，在流体流动中造成双晶连生或多连晶，然后被流体搬运沉积形成，认为此矿床成因为重泥质沉积成因。

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Mineralogical Study of Cassiterite Grains from the Gejiu Tin Deposit

LÜ Meng1，2, TAN Shucheng2，HAO Shuang3, LI Huimin3，ZHANG Yahui2，CHEN Kezhong1， GUO Xiangyu1

(1.Faculty of Land Resource Engineering, Kunming University of Science and Technology, Kunming 650093, Yunnan, China;2.School of Resource Environment and Earth Science, Yunnan University, Kunming 650091, Yunnan, China; 3.Tianjin Institute of Geology and Mineral Resources, Tianjin 300170, China)

Through using scanning electron microscope, cathodoluminescence imaging, X-ray powder diffraction and electronic probe test, the mineralogy characteristics of various cassiterite crystals from the Gejiu tin deposit have been studies systematically in this paper, and their ore types include massive sulfide type, tourmaline veinlet belt type, tin dolomite, interlayer oxidized ore. The following conclusions have been drawn: ①the cassiterite particles from these four types of ore are progressively smaller. ②The cell parameters become larger from brunet cassiterite to light-colored ones, and their c:a value change smaller. ③There are seven types of monotype combination for cassiterite crystal, and their monotype are developed from {111} cone to {110} cylinder gradually. ④The internal bands of Cassiterite are changed from uniform development to nonuniform ones. The features mentioned above show that the temperatures for the formation of these cassiterites with four types are reducing successively. According to the luminance difference of cassiterite under CL cathodoluminescence, it's found that two forming periods existed in the cassiterite ore of massive sulfide type, tourmaline veinlet belt and tin dolomite. Thus, it's believed that the high temperature hydrothermal fluid activity of the cassiterite deposits with these three types is associated with early cassiterite crystallization in the early stage, but the low temperature hydrothermal fluid activity is associated with late cassiterite crystallization in the late stage. It's thought that the genesis of ore deposit is oriented argillaceous sedimentary origin, such as interlayer oxidized cassiterite deposit was generated in the suspended in a fluid and might be formed by fluid transportation and deposition.

mineralogy; cassiterite; SEM; cell parameters; CL; Gejiu tin deposit

2014-12-21；

2015-04-12

国家自然基金项目“个旧超大型锡矿床锡石矿物学、矿物化学和U-Pb年代学研究”(41262004)资助

吕蒙(1989-)，女，硕士研究生。研究方向为矿床地球化学。E-mail：782028199@QQ.com

P595

A

1009-6248(2016)01-0101-08