PLA/黄麻多层混纤热压复合材料的制备及工艺优化

刘成诚，徐国平，丁新波

(浙江理工大学材料与纺织学院，杭州　310018)



PLA/黄麻多层混纤热压复合材料的制备及工艺优化

刘成诚，徐国平，丁新波

(浙江理工大学材料与纺织学院，杭州310018)

摘要：以混纤比为30/70的PLA/黄麻混纤针剌絮片为基材，利用热压工艺，制备多层混纤复合材料。以了解热压温度、铺向角等制备工艺参数对多层混纤复合材料力学性能的影响。经优化分析，分别得出弯曲强度、拉伸强度与热压温度、铺向角的回归方程；在此基础上，确立了PLA/黄麻多层混纤复合材料的制备工艺。结果表明：在压强为8MPa、热压时间为3min的情况下，当热压温度为206℃、铺向角为45°时制备得到的多层混纤复合材料力学性能较佳。

关键词：PLA/黄麻絮片；复合材料；热压温度；铺向角；回归设计；力学性能

近年来，随着科技的飞速发展和社会的不断进步，各行业的发展也呈现出多元化趋势。然而，随着工业化进程的不断加快，各种环境污染问题也开始变得越来越严重，尤其是与生活紧密相关的包装、汽车内饰以及装修行业中产生的大量不可回收、降解难的塑料、板材等包装材料，已给环境造成了严重的危害。因此，采用环保价廉的天然纤维和完全生物可降解材料，开发具有优良性能的复合材料，对解决当前环境污染问题有着重要的意义[1-3]。

麻属于天然纤维，历史悠久[4]，能自然降解[5]；聚乳酸(PLA)纤维属于生物质材料，在自然环境中最终也能完全降解成为二氧化碳和水，将二者有机结合，应用于包装、汽车内饰、装修等行业，前景广阔。近年来，国内外对于PLA/黄麻复合材料的研究还不多，主要集中于不同纤维铺层热压成型方法对该复合材料的制备工艺、力学性能及可降解性的影响[6]；利用黄麻纤维毡与PLA薄膜交替铺层的方法，通过模压成型工艺制得了黄麻纤维毡增强聚乳酸复合材料，并对其最佳工艺参数进行了探究[7]。通过黄麻纤维层与PP膜交替铺层层压法制备了黄麻毡/PP膜复合材料，分析了其制备的最佳工艺参数[8]。上述文献中采用层压法成型工艺时，黄麻占比较小，成本高，且构成复合材料的两种原料均以单一纤维层(或膜)的形式出现，造成两种材料之间相互渗透性差、粘结强度低，易分层，复合材料难以满足实际使用的要求。

考虑到黄麻价廉易得，而PLA纤维成本较高，从降低成本，更有利于推广、有效改善粘结性的角度出发，本文以混纤比为30/70的PLA/黄麻混纤针剌絮片为基材，采用层压法制备多层复合板，研究其层压工艺与力学性能之间的关系。本课题组前期研究发现，影响力学性能的主要成型工艺参数为：成型温度、铺向角和PLA与黄麻纤维的配比[5]。因此，本文中PLA/黄麻的配比为30/70的情况下，通过改变成型温度和铺向角度，并采用二次通用旋转组合方法来设计实验方案，考察工艺参数对其弯曲强度及拉伸强度的影响，建立回归方程，优化工艺参数，为该类复合材料在工业生产中的推广应用提供理论依据。

1　试　验

1.1试验原料

PLA/黄麻混合纤维絮片，混纤比为30∶70，面密度为300g/m2。该混纤絮片的针刺流程图如图1所示。

图1　针刺流程

1.2试样的制备

根据课题组前期的研究，选取热压温度和铺向角为因子，采用二次通用旋转组合设计，建立实验方案，制备层压材料。其因子水平编码表[9]如表1所示，结构矩阵表[9]如表2所示。

表1因子水平编码表

因子水平-1.414-10+1+1.414温度X1/℃185.76190200210214.14铺向角X2/(°)013.184576.8290

表2结构矩阵表

设计方案X0X1X2X1X2X3X41111155211-1-15531-11-15541-1-1155511.4140018-861-1.4140018-87101.4140-818810-1.4140-81891000-8-8101000-8-8111000-8-8121000-8-8131000-8-8

试样制备采用平板热熔层压法，将PLA/黄麻的混纤絮片按不同角度方案裁成边长为25cm的正方形试样，然后按要求分别铺层，每块板材总层数为12层；根据本课题组的前期研究，以及板材在同等条件下改变压强和热压时间，多次压制后所得的性能最优板材的压强和热压时间，即压强为8MPa，热压时间为3min，从而将铺好的试样经平板硫化机在压强为8MPa的条件下热压3min，制得复合材料。制备流程如图2所示。

图2　复合材料的制备流程

1.3试验仪器及测试方法

弯曲性能测试：采用标准GB/T 1449—2005，在RGL-20A型微机控制电子万能试验机上进行弯曲性能测试，试样尺寸为100mm×4mm，跨距为64mm，试验速度为10mm/min。

拉伸性能测试：采用标准GB/T 1040.4—2006，在RGL-20A型微机控制电子万能试验机上进行拉伸性能测试，试样尺寸为200mm×4mm，拉伸速度为5mm/min。

2　试验结果与讨论

2.1试验结果

将不同工艺制备取得的试样分别进行弯曲强度和拉伸强度测试。对得到的原始数据进行异常值的剔除处理，并进行正态检验和方差一致性检验。对符合正态性和方差一致性的结果进行统计求出平均值，试验结果统计如表3所示。

表3试验结果

设计方案弯曲强度/MPa拉伸强度/MPa137.7215.52237.5315.19336.8115.10436.7314.56537.8915.22636.8114.55736.8414.66836.8214.78938.1415.691038.1615.261138.0915.601238.1315.891338.1415.52

2.2回归结果与分析

对试验结果经过二次通用旋转回归分析计算，得到的回归方程如下：

a) 复合材料弯曲强度Y1的回归方程：

Y1=38.05+0.40X1-0.04X2+0.03X1X2

(1)

b) 复合材料拉伸强度Y2的回归方程：

Y2=15.54+0.25X1+0.09X2-0.05X1X2

(2)

对回归方程(1)、(2)和回归系数的显著性进行检验[10]，结果如表4所示。

表4试验结果方差分析

差异源SS弯曲拉伸dfF弯曲拉伸显著性弯曲拉伸X11.310.50123.285.12**X20.010.0610.200.63X1X20.0030.0110.050.11X210.570.39110.053.97**X222.350.76141.817.76**回归4.241.72515.083.52**残差0.390.687总和4.632.4012

注：当α=0.1时，F0.1(1，7)=3.59，F0.1(5，7)=2.88。

从表4的检验结果可知：各个回归方程的显著性检验结果为F弯曲=15.08，F拉伸=3.52。又因为当α=0.1时，F0.1(5，7)=2.88，F弯曲与F拉伸均大于2.88，所以这两个回归方程均显著，说明选定的工艺参数对该复合材料的影响显著。同时查看各回归系数的显著性，可以发现，对于弯曲强度和拉伸强度，均只有X1X2与X2即温度和角度的交互项和角度的回归系数不显著。剔除不显著项后，建立该工艺参数对复合材料弯曲、拉伸强度的新回归方程如下：

复合材料弯曲强度Y1的回归方程：

(3)

复合材料拉伸强度Y2的回归方程：

(4)

由回归方程(3)的显著性可知，复合材料的弯曲强度与温度和铺向角的关系较大，影响复合材料弯曲强度的因素依次是铺向角的二次项、温度的一次项、温度的二次项。其中温度的一次项对弯曲强度的影响是正效应。由回归方程(4)的显著性可知，复合材料的拉伸强度与温度和铺向角的关系较大，影响复合材料拉伸强度的因素依次是铺向角的二次项，温度的一次项、温度的二次项。其中温度的一次项对拉伸强度的影响是正效应。因为PLA的熔融温度是170～180℃，在温度升高到一定值之前，PLA的流动性越来越好，所以PLA与黄麻的粘结性也更好。但是在温度升高到一定值之后，PLA熔体的表观黏度会随着温度的升高而下降，可能是因为PLA在高温下出现了降解[11]，造成两者的粘结性下降。混纤絮片基材中纤维的方向基本处于单向状态，随着絮片之间铺向角的改变，絮片基体之间的纤维出现相互交叉的现象，从而改善了复合材料的异方性。

由回归方程(3)—(4)对复合材料的弯曲强度，拉伸强度所做的三维曲面图和相应的二维等高线图如图3和图4所示。

图3　弯曲强度的曲面图和等高线图

图4　拉伸强度的曲面图和等高线图

图3为弯曲强度的三维及二维图。从图3中可以看出，温度不变，复合材料的弯曲强度随着铺向角的增加呈现出先增加后减小的趋势；铺向角不变，复合材料的弯曲强度随着温度的增加呈现出先增加后减小的趋势。图4为拉伸强度的三维及二维图。从图4中可以发现：温度不变，复合材料的拉伸强度随着铺向角的增加呈现出先增加后减小的趋势；铺向角不变，复合材料的拉伸强度随着温度的增加呈现出先增加后减小的趋势。

2.3最优工艺参数

根据不同的热压温度及铺向角度压制而成的复合板材，通过测试其弯曲强度和拉伸强度，经过二次通用旋转回归分析，分别计算出它们的回归方程，最后计算出它们的最优工艺参数，从而可以根据这个参数来压制各项力学性能均最好的复合板材。通过弯曲强度得到的最优工艺参数：温度207℃，铺向角45°。通过拉伸强度得到的最优工艺参数：温度205℃，铺向角45°。因为通过弯曲和拉伸得出来的数值差异并不大，所以，经过综合分析，最优工艺参数为：温度206℃，铺向角45°。

3　结　论

b)对于配比为30/70的PLA/黄麻絮片，确定了较为合理的压制工艺参数，即在压强与时间为定值即压强为8MPa，热压时间为3min的情况下，热压温度与铺层角度的最佳工艺参数为：温度206℃，铺向角45°。

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(责任编辑：许惠儿)

收稿日期：2015-06-05

作者简介：刘成诚(1989-)，女，湖北襄阳人，硕士研究生，主要从事纺织复合材料方面的研究。 通信作者：徐国平，E-mail:xuguoping8@126.com

中图分类号：TB332

文献标志码：A

文章编号：1009-265X(2016)03-0019-04

Preparation and Process Optimization of PLA/Jute Multilayer Hot-Pressed Blended Fiber Composite Material

LIUChengcheng，XUGuoping，DINGXinbo

(College of Materials and Textiles, Zhejiang Sci-Tech University, Hangzhou 310018, China)

Abstract：In this paper, the PLA/jute needled fiber mesh with the blending ratio of 30/70 was used as basic materials to make the multi-layer blended fiber composite materials by using the hot-pressing technology so as to understand the influences of technological parameters for preparation such as hot-pressing temperature and angle of layer on the mechanical properties of multi-layer blended fiber composite materials. The regression equations of the bending strength, hot-pressing temperature and angle of layer were obtained respectively through optimized analysis; based on this, the preparation technology of the PLA/jute multi-layer blended fiber composite materials is established. As shown in the result, the mechanical property of multi-layer blended fiber composite materials made at the hot-pressing time of 3min, temperature of 206℃ and angle of layer of 45° is better.

Key words：PLA/jute flocculus; composite materials; hot-pressing temperature; angle of layer; regression design; mechanical property