太湖流域农村黑臭河流表层沉积物营养盐的污染特征

冀 峰, 王国祥, 韩睿明, 李时银, 董 彬, 黄亚文

(1.南京师范大学 地理科学学院, 江苏省地理信息资源开发与利用协同创新中心, 江苏 南京 210023;2.南京师范大学 环境学院, 江苏省环境演变与生态建设重点实验室 江苏省水土环境生态修复工程实验室,江苏 南京 210023; 3.临沂大学 资源环境学院, 山东 临沂 276000; 4.河海大学 环境学院, 江苏 南京 210098)



太湖流域农村黑臭河流表层沉积物营养盐的污染特征

冀 峰1, 王国祥2, 韩睿明2, 李时银2, 董 彬3, 黄亚文4

(1.南京师范大学 地理科学学院, 江苏省地理信息资源开发与利用协同创新中心, 江苏 南京 210023;2.南京师范大学 环境学院, 江苏省环境演变与生态建设重点实验室 江苏省水土环境生态修复工程实验室,江苏 南京 210023; 3.临沂大学 资源环境学院, 山东 临沂 276000; 4.河海大学 环境学院, 江苏 南京 210098)

摘要：[目的] 分析农村黑臭河道沉积物中营养盐的空间分布情况和形态构成特征并给予分析与评价,为认识河流污染现状、黑臭河流治理和太湖富营养化防治提供基础数据。[方法] 以江苏省宜兴市周铁镇掌下浜(北段)为例,沿河流从上游到入河河口共采集了13个沉积物表层样,分析其总氮(TN)、总磷(TP)、氨氮-N)、硝氮-N)、有机氮(Org-N)、有机碳(TOC)的空间分布特征,并对表层沉积物中碳(C)、氮(N)、磷(P)的组分分布进行耦合分析以及污染状况评价。[结果] Org-N是河流表层沉积物中氮素的主要成分,平均值为2 193.69 mg/kg,占TN质量分数的90.86%;各采样点处TN,Org-N,TP和TOC含量从上游到下游总体呈现波动中上升趋势,最高值分别是最低值的2.98,3.46,6.29和1.59倍-N含量的变化趋势是缓慢上升而后急速下降,而-N含量呈现出缓慢下降而后急速上升;各采样点C/N均值为12.07,有机物以外源输入为主,TOC与TN含量具有极显著正相关(p<0.01,n=13);C/P均值为2.04,TOC与TP具有显著正相关(p<0.05,n=13);N/P均值为2.04,TN与TP具有极显著正相关(p<0.01,n=13),N,P污染具有同源性。[结论] 太湖流域农村黑臭河流沉积物环境状况属有机污染,其中氮污染程度属有机氮污染状态。

关键词：营养盐; 污染特征; 表层沉积物; 黑臭河流

文献参数： 冀峰, 王国祥, 韩睿明, 等.太湖流域农村黑臭河流表层沉积物营养盐的污染特征[J].水土保持通报，2016,36(3)：81-87.DOI:10.13961/j.cnki.stbctb.2016.03.015

太湖流域是典型的平原水网区，河网密布，随着经济发展，人口增多，大量工农业污染物质、生活污水输入河网，最后致使太湖水质日益恶化[1]，长期以来难以改善。有些河流特别是断头浜由于长期受到沿岸农业面源污染、生活污水和人畜废水的影响，蓄积大量的营养物质，底泥淤积严重，有些则形成黑臭河流，而沉积物作为内源污染，构成黑臭河流中重要的部分。沉积物是氮磷等营养物质的重要蓄积库，它既具有对上覆水环境净化功能的同时,也在一定程度上发挥着营养源的作用[2]，在生物地球化学循环中有着重要的意义[3]。沉积物既可作为“汇”收集来自上覆水体中沉降、颗粒物、运输等多种途径带来的污染物[4]，也可在特定的环境条件下，沉积物作为“源”可将污染物再次释放到上覆水体中，从而引起水体二次污染[5]。掌下浜(北段)是太滆南运河下游自然支流之一，位于周铁镇西北部，太滆南运河流域东部。太滆南运河流域内人口密度大，生活、工业和农业污染负荷高，其中生活污染源和农业面源占主要部分，导致河流污染日益严重，加上河道沉积物中污染物含量高，严重影响太湖水质[6]。各种营养物质在物理和生物的作用下沉积到沉积物中，使沉积物成为湖泊生态系统中营养物质的主要沉积库，构成了湖泊的内源性污染。目前对湖泊、入湖河流、入湖河口、城市内河以及湖泊的外源性污染控制的研究较多，但对作为外源污染的黑臭河流、断头浜的沉积物污染状况研究相对较少。因此，本试验选取太隔南运河下游入河河流——掌下浜(北段)作为研究区域，分析河道沉积物中营养盐的空间分布情况、形态构成特征并给予分析与评价，以期为河流外源性污染现状和治理以及太湖富营养化防治提供基础数据。

1研究区概况及研究方法

1.1研究区概况

掌下浜(北段)为太滆南运河下游的一条天然支流，全长约3.3 km，水面宽11～50 m，河段主要位于江苏省宜兴市周铁镇内，由北向南注入太滆南运河，该河段属于北亚热带南部季风区，四季分明，温和湿润，雨量充沛，多年平均降水量1 197 mm，多年平均气温15.6 ℃。流域无霜期长，年平均无霜期239 d。冬季多北风，受北方大陆冷空气侵袭，干燥寒冷；夏季偏南风较多，受海洋季风的影响，炎热湿润；春夏之交多“梅雨”，夏末秋初有台风，常年主导风向为东南风，平均风速3.1 m/s。河流两岸土地利用类型主要以农业用地和居住用地为主。近年来，由于城镇农村经济迅速发展，人口的骤增，大量生活污水、农业退水和牲畜污水由于没有排水渠道和污水处理系统直接排入河流中，所以河流水网成为流域内生产、生活排污和纳污的主要场所，导致河流污染日益严重。故主要的污染源来自排污量不断增长的生活污水和农业退水。

1.2采样点设置与样品采集

采样点的设置结合河流的特点，特别是农村村落分布以及断头浜交汇处的分布情况，从上游到入河河口共设13个采样点。于2014年10月在河道中心位置同一点采用柱状采样器(HYDRO-BIOS，德国)采集3次厚5 cm的表层沉积物样，将沉积物立即装入聚乙烯自封袋中充分混匀，并同时运用有机玻璃采水器采集相应点位距离水面30 cm深处的河水，一同放入冷藏箱中4 ℃保存，送往实验室处理，采样点位置如表1所示。

表1　采样点位置

1.3监测项目与分析方法

1.4数据分析

试验所有数据采用Excel 2010进行整理，使用SPSS 18.0和Origin 8.0进行数据分析和相关图件制作，进行。

每个样品设置3个平行，最后结果取平均值。使用SNK检验进行差异显著性分析(p<0.05表示差异显著，p<0.01表示差异极显著)。

2结果与分析

2.1沉积物中表层营养盐的空间分布特征

2.1.1总氮(TN)、有机氮(Org-N)和总磷(TP)的空间分布特征表层沉积物中，TN，Org-N和TP含量变化趋势相同(图1)，从上游一直到河口总体呈现波动上升趋势。

注：TN为总氮； TP为总磷； Org-N为有机氮。下同。

经调查，1和4号采样点处分布有居民聚居区，2和3号采样点两岸均为农业用地，1—3，4—5号采样点处表层沉积物TN，Org-N和TP呈下降趋势，TN平均降低58.52%和36.60%，Org-N平均降低62.61%和38.13%，TP平均降低73.70%和45.70%，其中，TN，Org-N和TP含量均在3号点处达到最低值，分别为1 096.74，902.19，395.31 mg/kg，可能是生活废水、人畜粪便尾水、生物残体等的集中流失有关,加之河流流速缓慢，底泥淤积严重，大量的外源营养物质不能够及时扩散，有的被悬浮物质吸附就直接沉淀下来，还有一部分被浮游植物吸收后，在生长季节可能会被循环利用几次，但最后也会沉淀下来。而离居民区愈远的部分，由于河水的混合稀释作用，水体中的氮、磷的沉积就会愈少[12]，故呈现出下降趋势；此外，在3号采样点附近两岸虽为农业用地，但是附近并没有出现或设置有生活污水和农业退水的排水口或排水渠。

研究表明，生活废水、人畜粪便尾水、生物残体等其中含有大量的氮磷，大量的排放导致水体富营养化，水体中营养盐浓度与沉积物中的浓度具有互补的关系，当水体中营养盐浓度高于某一阈值时，水体中营养盐会向底泥中沉积[13-14]。7—10号采样点TN，Org-N均表现出下降趋势，分别降低35.37%和38.02%，其中Org-N含量在7号采样点处达到最高值，为3 121.77 mg/kg；而TP含量则表现出先上升后下降，变化幅度为862.84～2 487.17 mg/kg，在8号采样点处的出现最高值，含量为2 487.17 mg/kg，调查发现，7—10号采样点均分布于居民聚居区，但是由于该段河道已经过生态修复，河面设置有大量的人工浮床，研究表明：水生植物对去除水体氮磷具有一定的吸收作用，水体氮磷逐渐降低，当水体氮磷低于一定阈值时，底泥中所含氮磷释放于水体中，故沉积物中氮磷含量也呈现降低趋势[13]。表层沉积物中TN，Org-N含量在5—7和10—12号采样点处、TP含量在5—8和10—12号采样点处均呈现出上升趋势，TN含量平均上升1.30和0.56倍，Org-N含量平均上升1.49和0.51倍，TP含量平均上升2.88和0.70倍，其中，TN含量在12号采样点处达到最高值，为3 266.18 mg/kg；经现场调查发现，这些采样点处河流两岸均为农业用地，以种植水稻为主，农业退水不断直接排放到河流中，沉积物氮磷含量升高则可能是受到农业面源污染的长期影响所致，有观测结果表明：苏南太湖流域稻麦轮作区稻田泡田弃水和地表径流所损失的氮分别相当于氮肥用量的2.7%和5.7%，加上淋洗损失3.0%，氮素通过水循环损失总计为11.4%，农田土壤磷素流失引起水体污染主要是磷以颗粒的形式在水体中沉积，成为水中磷的潜在补给源[15]。此外，表层沉积物中Org-N含量占TN比例高的原因可能是受到该地区长期以来农业种植强度高和存在不合理施肥等问题，使大量氮素随农业退水进入河流沉积在沉积物中[16]。

图2　表层沉积物无机氮含量分布

图3　表层沉积物中各形态氮素的分布比例

2.1.4总有机碳(TOC)在表层沉积物中的空间分布沉积物中总有机碳(TOC)含量的变化，可反映出沉积物中腐殖质的变化，同时反映出河流的富营养化程度[20]。如图4所示，河流表层沉积物中TOC含量为20.32～30.44 g/kg，各采样点均值为27.41 g/kg，其中在3号采样点处达到最低值，12号采样点处达到最高值。其中，3，5，9和10号采样点处沉积物TOC含量较低，主要是由于河流两岸以农业用地为主，虽然长期受到农业污染，但是由于河流流速缓慢，加之支流河水汇入，水体稀释作用明显，受到生活污水的影响较小，排入河水中的废水携带的有机物质大多在直排点处得以大部分沉降，此外，并因沉积物自身的自净和碳的消耗，故这些采样点处TOC含量较低[21]。其余的采样点处表层沉积物中TOC含量较高，均大于25 g/kg，主要是受到生活污水、农业退水等人为因素的长期影响所致。一方面，生活污水、农业退水的直排，使得该河段的水体长期处于富营养化状态，浮游动物、浮游植物、细菌等大量存在并生长，溶解态的有机碳含量不断增高；另一方面，排入河流中的废水除了携带营养物质外,同时携带大量的有机物质，加之水动力条件较弱，河流水流速度和水流量小，致使沉积物中的细小颗粒物未能被水体携带迁移至下游，颗粒态有机碳在此河段沉积物中得以很好地富集[21]。

2.2沉积物中表层营养盐的耦合分析

2.2.1C/NC/N在一定的程度上可以判断出营养盐的类型和主要的物质来源，因此在研究河流生态系统的演变过程中，通过C/N的比值可以用来区分出有机质的来源是外源输入还是内源产生。一般认为，C/N<10时，以内源有机质为主，C/N为10时，内源与外源有机质达到基本平衡状态，C/N>10时，以外源性有机质为主[22]。

图4　表层沉积物TOC含量分布

从图5a中可以看出，掌下浜(北段)各采样点表层沉积物中C/N为8.31～18.52，普遍以C/N>10为主，均值为12.07，说明该河流沉积物中有机物的主要来源以外源输入为主。在1—6号采样点C/N比值均大于10，并出现在3和5号采样点处比值大于15，这说明沉积物表层的陆源输入有机质含量较高，而导致这种现象的产生可能是河流沿岸近年来人类经济活动干预不断加大所致[23]。调查发现，3和5号采样点处分布有居民聚居点，大量的生活污水和人畜废水直接排入河流，加之河流流速缓慢，两岸水生植物残体凋落，有利于有机质沉积于此；7—13号采样点处，各采样点均在C/N比值等于10处上下浮动，其中7，9和12号采样点处C/N比值小于10，其中在9号采样点处达到最低值，以内源输入为主，由于此处同样是居民聚居区，外源输入量大，底泥淤积严重，从图5中可以看到沉积物中TOC含量较高，但相应点处沉积物中总氮含量也相应的较高，故使C/N比值较小。

此外，对TOC与TN进行相关性分析得出，表层沉积物中TOC与TN含量具有极显著的正相关关系(p<0.01,n=13),这是由于碳、氮都是生物体的有机组成元素，在生物体内含量较恒定，且具有同源性[22]，其来源均为有机物，同时也说明沉积物中的氮主要以有机氮的形式存在。

2.2.2C/P从图5b中可以看出，掌下浜(北段)各采样点表层沉积物中C/P在12.24～51.39变化，均值为25.04。从整体上看，各个采样点C/P变化幅度不大，只是在3和5号采样点处比值较高，从TOC含量在各采样点的变化(图5)和TP在表层沉积物中的分布(图1)可以看出，在3和5号采样点处TP含量较低，而这两点处TOC含量较高，表明表层沉积物中C的释放速率比P要慢，导致这两点处C/P含量较高；同时可以看到各采样点TOC含量要远大于TP含量，说明沉积物中的TOC主导着C/P比值在各采样点处的变化。此外，对TOC与TP进行相关性分析得出，各采样点处TOC与TP具有显著正相关关系(p<0.05,n=13)，表明磷主要是由沉积物中有机质的富集造成[24]。

图5　表层沉积物中C/N，C/P，N/P比值分布

2.2.3N/P沉积物中N和P一般为水中N，P的聚积、沉积及沉积物溶出和释放两种动态过程的结果。N/P的比值，在一定程度上可以判断了湖泊的富营养状态[22]。从图5c中可以看出，掌下浜(北段)各采样点表层沉积物中N/P在1.16～2.77变化，均值为2.04。该河流各采样点处N/P比值变化幅度较小，只是在3和8号采样点处出现最高值点和最低值点，由于3号采样点处沉积物中TN含量较高，TP含量较低，故导致比值较高，同时也说明了农田退水和生活污水的入河量有逐年增加的趋势[23]。而8号采样点处正好相反，TN含量较低，TP含量较高，故导致比值较低，其余采样点处变化幅度较小是由于沉积物中TN和TP含量相差较小。此外，对TN与TP进行相关性分析得出，各采样点处TN与TP具有极显著正相关关系(p<0.01,n=13)，由此说明N，P污染具有同源性；同时，表层沉积物中的氮磷比值小于Redfield 比(C∶N∶P=106∶16∶1)[25]，由此说明沉积物中的磷主要是陆源输入的[23]。

2.3表层沉积物营养盐污染状况评价

2.3.1评价方法及标准目前国内外对于河流沉积物环境尚缺乏统一的评价方法和标准，故参照类似湖泊及湿地相关文献资料，采用有机指数评价方法和有机氮评价方法，对掌下浜(北段)表层沉积物污染状况进行评价。有机指数通常是被用作衡量水域沉积物环境状况的指标，同时有机氮通常是被用来衡量湖泊表层沉积物有否遭受氮污染的重要指标[24-26]。

计算方法为：有机指数=有机碳(%)×有机氮(%)。评价标准如表2所示[26]。

表2　沉积物有机指数及有机氮评价标准

2.3.2营养盐评价结果根据评价方法和标准，可以得出掌下浜(北段)各采样点表层沉积物污染状况，评价结果如表3所示。从表3可看出，掌下浜(北段)各采样点处沉积物有机指数为0.18～0.94，全河平均为0.62，达到Ⅴ级标准，说明掌下浜(北段)水体沉积物环境状况属有机污染。其中在2，5和10号采样点处有机指数达到Ⅲ级标准，属尚清洁状态，3号采样点处达到Ⅱ级标准，属较清洁状态。同时，各采样点处沉积物有机氮的质量分数为0.09%～0.31%，全河平均为0.22%，达到Ⅳ级标准，说明掌下浜(北段)氮污染程度属有机氮污染。其中只在在3和5号采样点处有机氮指数达到Ⅲ级标准，属尚清洁状态。

3结 论

(2) 对掌下浜(北段)各采样点表层沉积物C，T，P污染状况进行分析。各采样点处C/N普遍以大于10为主，说明河流沉积物有机物以外源输入为主，TOC与TN含量具有极显著正相关。C/P均值为2.04，TOC与TP具有显著正相关，表明磷主要是由沉积物中有机质富集造成且以有机磷的形态为主。N/P均值为2.04，TN与TP具有极显著正相关，说明N，P 污染具有同源性。

(3) 采用有机指数评价方法和有机氮评价方法，对掌下浜(北段)表层沉积物污染状况进行评价。得出掌下浜(北段)各采样点处沉积物有机指数全河平均为0.62，掌下浜(北段)水体沉积物环境状况属有机污染。同时，各采样点处沉积物有机氮指数全河平均为0.22%，氮污染程度属有机氮污染。

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收稿日期：2015-08-10修回日期：2015-08-26

通讯作者：王国祥(1963—),男(汉族),江苏省南京市人,博士,教授,主要从事水生态修复研究。E-mail:wangguoxiang@njnu.edu.cn。

文献标识码：A

文章编号：1000-288X(2016)03-0081-07

中图分类号：X524

Nutritional Pollution Characteristics of Surface Sediments from a Rural Malodorous Black River in Taihu Lake Area

JI Feng1, WANG Guoxiang2, HAN Ruiming2, LI Shiyin2, DONG Bin3, HUANG Yawen4

(1.JiangsuCenterforCollaborativeInnovationinGeographicalInformationResourceDevelopmentandApplication,SchoolofGeographicalScience,NanjingNormalUniversity,Nanjing,Jiangsu210023,China; 2.SchoolofEnvironment,NanjingNormalUniversity,JiangsuKeyLaboratoryofEnvironmentalChange&EcologicalConstruction,JiangsuEngineeringLaboratoryofWaterandSoilEco-remediation,Nanjing,Jiangsu210023,China; 3.CollegeofResourceandEnvironment,LinyiUniversity,Linyi,Shandong276000,China; 4.CollegeofEnvironment,HohaiUniversity,Nanjing,Jiangsu210098,China)

Abstract：[Objective] In order to provide fundamental data for a better understanding of the current pollution status and management for the malodorous black rivers, especially to prevent and control the eutrophication of Taihu lake, the spatial distribution and morphological characteristics of sediment nutrient in a rural malodorous black river were analyzed and evaluated. [Methods] Thirteen surface sediment samples along the Northern Branch of Zhangxia Stream in Zhoutie Town of Yixing City, Jiangsu Province were collected from the upstream to the downstream. The spatial distribution of total nitrogen concentration(TN), total phosphorus(TP), ammonia -N), nitrate -N), organic nitrogen(Org-N) and total organic carbon(TOC) were investigated. The component distribution of carbon(C), nitrogen(N), phosphorus(P) in surface sediments were studied by coupling analysis for pollution assessment. [Results] Org-N was the main component of nitrogen in surface sediments with an average concentration of 2 193.69 mg/kg, accounted for 90.86% of TN. Concentrations of TN, Org-N, TP and TOC presented a fluctuant increasing trend from upstream to downstream, and the highest values were 2.98, 3.46, 6.29 and 1.59 folds of the minimum values, respectively. The concentration of -N increased slowly at the initial stage and then decreased rapidly, while the concentration of -N showed an opposite trend. Mean ratio of C/N for the entire stream was 12.07, and the organic matter were mainly sourced from exogenous input. In addition, concentrations of TOC and TN showed an extremely significant positive correlation (p<0.01, n=13). Mean ratio of C/P was 2.04, and concentrations of TOC and TP showed a significant positive correlation (p<0.05, n=13). Mean ratio of N/P was 2.04, and concentrations of TN and TP showed an extremely significant positive correlation (p<0.01, n=13). As a result, the pollution of nitrogen and phosphorus was homogenous. [Conclusion] Organic pollution is the main pollution for rural malodorous black river in the Taihu lake watershed, where the nitrogen pollution is mainly Org-N pollution.

Keywords:nutritional; pollution characteristics; surface sediment; malodorous black river

资助项目：国家水体污染控制与治理科技重大专项(2012ZX07101-008-02); 江苏省太湖水环境综合治理科研项目(JSZC-G2014-212); 江苏省太湖水环境综合治理科研项目(JSZC-G2015-301)

第一作者：冀峰(1990—),男(汉族),山西省太原市人,硕士研究生,研究方向为水土环境生态修复。E-mail: jifengninu@163.com。