多波段相关光子光谱分布与时间相关性测量实验研究

高冬阳，李健军，夏茂鹏，郑小兵*

1.中国科学院安徽光学精密机械研究所，通用光学定标与表征技术重点实验室，安徽 合肥 230031 2.中国科学技术大学，安徽 合肥 230031

多波段相关光子光谱分布与时间相关性测量实验研究

高冬阳1, 2，李健军1，夏茂鹏1，郑小兵1, 2*

1.中国科学院安徽光学精密机械研究所，通用光学定标与表征技术重点实验室，安徽 合肥 230031 2.中国科学技术大学，安徽 合肥 230031

基于相关光子的定标技术能够实现“无标准传递”绝对定标，研究相关光子的光谱辐射特性及时间相关特性对遥感器在宽波段的辐射定标具有重要意义。为满足光电探测器在宽谱段量子效率定标需求，基于相关光子的定标技术有必要从单一波段向更多波段扩展。根据自发参量下转换所满足的相位匹配条件，推导出相关光子在晶体内的非共线角计算公式，通过数值模拟相关光子光谱辐射角度分布规律，优化晶体相位匹配角，使得自发参量下转换产生的相关光子具有宽光谱分布，并且相关光子辐射角度与光谱波长能够一一对应。根据光谱分布数值模拟结果，建立了多波段相关光子的光谱分布和时间相关性测量实验系统，利用该系统测量了四对相关光子的光谱分布、符合计数、相关时间以及偏振特性。其中，测量的光谱分布范围为633～808 nm，最大光谱分布测量偏差为1.51 mm，光谱分布实验测量结果与数值模拟结果符合一致； 测量了四对相关光子对的相关时间，最小相关时间为0.32 ns，并在实验中观察到了“符合三峰”现象； 相关光子单光子计数及符合计数与泵浦光的偏振方向呈正弦函数关系。实验研究表明，相关光子对具有可见光～近红外宽波段分布、时间相关及偏振特性。论文研究结果在国内外尚属首次报道，该研究结果有望应用于光电探测器在多波段的辐射定标。

相关光子； 多波段； 时间相关性； 偏振特性

引 言

传统定标方法在可见光至近红外波段的绝对精度一般在7%～10%，受限于辐射基准量值传递的环节误差，进一步提高传统方法定标精度的潜力已非常有限。利用自参量下转换(spontaneous parametric down-conversion，SPDC)产生的相关光子作为绝对光谱辐射源，可实现不依赖于外部标准传递的光电探测器绝对量子效率定标[1-2]。目前报道的最高测量不确定度优于0.18%[1]，通过与目前国际上公认的最高精度的低温绝对辐射计量值传递结果进行比较，证明了相关光子定标理论和实验技术的合理性和有效性。

20世纪六七十年代，Louisell从理论上预言自发参量下转换现象，相关光子对是同时出射的，其光谱具有可见～近红外波段分布[3-4]，随后相关光子的宽波段光谱分布特性和时间相关特性相继在实验上被测量，目前国际上测量的最宽的相关光子光谱为200 nm[5]，最小的相关时间为100 fs[6]。韩国浦项科技大学利用351.1 nm的激光器泵浦Ⅰ类BBO晶体，产生非线性频率简并的相关光子对，在697.2～727.2 nm波段范围内观察到双光子联合光谱分布特征[7]，首次证明了参量下转换过程存在宽波段的时间相关特性，由于聚焦透镜几何张角限制，实验仅观察到约30 nm带宽的参量下转换光谱的时间相关特性。国内开展的参量下转换定标实验通常在一对分立波长点进行，如需实现多波段定标，还需通过调节晶体的相位匹配角来制备两对或多对相关光子对。中科院安徽光机所郑小兵课题组通过对BBO晶体的相位匹配角度调节，制备了633/789和702/702 nm相关光子对，报道了4.16%的定标精度和1.1 ns的相关时间[2]。国家计量科学研究院、中科院半导体所和中科院物理所等也采用类似的方法制备了相关光子对[8-10]。调节晶体的相位匹配角过程中，调节的精度是定标不确度来源之一，从减小定标不确定度来源和扩展遥感器定标波段范围出发，中国科学院安徽光学精密机械研究所李平付等模拟了产生多波段相关光子光谱的相位匹配条件，在无需调节晶体相位匹配角的条件下，制备和测量了633，700和790 nm三个波段的相关光子光谱分布[11]，但没有进一步验证宽波段相关光子对的时间相关特性。

文章报道了宽波段参量下转换效应产生的相关光子光谱辐射特性研究，从理论上模拟了不同相位匹配角下的相关光子对的光谱分布，确定了产生相关光子的非线性晶体的最优化相位匹配角，利用连续模式355 nm激光泵浦BBO晶体制备多波段相关光子对，建立了相关光子的光谱特性测量实验系统，测量了四对相关光子光谱分布、符合计数、相关时间和偏振特性。

1 多波段相关光子角度分布理论

在SPDC过程中，泵浦光子与非线性晶体相互作用后自发地“分裂”成两个低频光子，两个低频光子分别称为空闲光子(idle photon)和信号光子(signal photon)，整个过程满足能量守恒和动量守恒[3]。

ωp=ωs+ωi

(1)

kp=ks+ki

(2)

其中，ω和k分别表示频率和波矢，下标p，s，i分别代表泵浦光子、信号光子和闲置光子，式(1)和式(2)也被称为相位匹配条件。除了满足相位匹配条件，泵浦光偏振方向须满足一定的要求，对于Ⅰ类SPDC过程(e→o+o)，泵浦光偏振方向须在晶体的主平面(晶体光轴与泵浦光矢量组成的平面)内，才能产生偏振方向与主平面垂直的相关光子。完全相位匹配条件下，泵浦光矢量、信号光矢量和空闲光矢量在晶体内构成一个矢量三角形[11]，如图1所示。其中α和β分别是表示信号光、空闲光在晶体内的非共线角，θs(λ)和θi(λ)分别是信号光、空闲光在晶体外的出射角度。

图1 相关光子出射角度和完全相位匹配示意图

根据波长与矢量模的关系

(3)

其中，λ和n分别表示光波在介质中的波长和折射率。联合式(1)，式(2)和式(3)可得相关光子在晶体内非共线角α和β的计算公式，如式(4)和式(5)所示。

(4)

(5)

根据菲涅尔折射定律，相关光子出射角度θs和θi可表示为

(6)

(7)

以355 nm泵浦BBO晶体产生Ⅰ类非共线SPDC效应为例，模拟了在不同相位匹配角Ψ下相关光子的出射角度与波长的关系，如图2所示。

图2 相关光子的出射角度与波长的关系

图2说明相关光子的光谱具有连续宽波段分布特性，并且光谱分布特性、出射角度与相位匹配角有密切关系。当相位匹配角小于33.121°时，相关光子光谱分布不连续； 相位匹配角小于35.839°时，相关光子出射角度与波长不能满足一一对应的关系，部分波段处难以分离； 相位匹配角较大时，相关光子出射角度和探测器之间距离均偏大，实验系统结构不紧凑。综合考虑，设置BBO晶体的相位匹配角为36°。

2 实验部分

多波段相关光子源产生和测量实验装置，如图3所示。泵浦光(355 nm，25 mW，垂直偏振)经偏振起偏后正入射至BBO晶体(36°相位匹配角，8 mm×8 mm×10 mm，前表面镀355 nm增透膜，后表面镀450～1 000 nm增透膜)中心，产生Ⅰ类非共线SPDC。光阑1和光阑2用于消除杂散光，355 nm半波片用于调节入射泵浦光的偏振方向。PMT(photomultiplier，PMT，6 mm×8 mm光敏面)前端分别放置截止滤光片、带通滤光片和4 mm光阑，用于选择相关光子波长和截止杂散光。PMT输出信号经过前置放大器信号放大和甄别器信号甄别整形后，输出的TTL电平信号用于符合测量和光子计数，其中，甄别阈值可以依据PMT输出的脉冲高度分布特性来确定[8]。双通道的计数器可以同步记录信号通道和空闲通道的光子数。符合测量系统用于观察四对相关光子的符合峰和测量符合计数与时间间隔，由延迟器、时间幅度转换器(time-to-amplitude converter，TAC)、单通道分析仪(single-channel analyzer，SCA)、多通道分析仪(multi-channel analyzer，MCA)组成。PMT垂直放置于电控位移台上，可以通过观察PMT位置与光子计数大小的关系，以确定相关光子的出射位置。电控位移台距离晶体中心约100 cm位置放置，其移动步距设置为1 mm。电控位移台1垂直于信号光出射方向放置，电控位移台2垂直于空闲光出射方向放置。

选择了四对相关光子作为代表性研究对象，待测的信号光波长分别为633，645，710和720 nm，待测的空闲光波长为700，710，790和808 nm，实验使用的带通滤光片的性能参数如表1所示，其中Δθs和Δθi分别表示滤光片带宽内透过的信号光、空闲光的发散角度。

图3 多波段相关光子源产生和测量实验装置

表1 带通滤光片参数

3 结果与讨论

3.1 信号光与空闲光光谱分布

在信号光和空闲光的理论出射位置附近一维移动PMT，观察光子计数与PMT位置的关系，结果如图4、图5所示，其中，通过旋转半波片来测量背景光子计数。

图4、图5中的光子速率都出现“倍增”现象，并且每个波段的最高光子计数率存在差异，是由不同波长的光子速率差异、滤光片透过率差异、甄别电平设置差异以及泵浦光功率非稳定性等因素引起的。特别地，710 nm信号光和空闲光子计数最大值分别为1×105和2.6×105(10 s)，这是因为两光子计数曲线是在不同系统状态下测量得到的，泵浦光功率非稳定性是主要因素。由于PMT前放置了带通滤光片，光子计数最大的位置为信号光出射的位置，较“平坦”的光子计数为背景噪声计数。由于PMT光敏面比入射至光敏面的相关光子“光斑”大，各波段光子计数“倍增”位置不局限于一点，导致各波段光子计数曲线具有一点的宽度。各波段光子计数曲线FWHM也存在微小差异，是由相关光子“光束”与PMT光敏面的夹角差异引起的。

图4 信号光子数(10 s)和信噪比随PMT位置的关系

图5 空闲光子数(10 s)和信噪比随PMT位置的关系图

图6 相关光子出射位置偏差评估示意图

为了评估相关光子实际出射角度和理论出射角度的偏差，通过评估相关光子出射位置偏差来代表相关光子出射角度偏差，即计算信号光出射位置与633 nm信号光出射位置的偏差来替代评估信号光出射角度的偏差，计算空闲光出射位置与700 nm空闲光出射位置的偏差来替代评估空闲光出射角度偏差，如图6所示。

(8)

(9)

其中，下标s和i分别表示信号光和空闲光，θ633 nm和θ700 nm分别表示理论计算的633 nm信号光出射角度和700 nm空闲光出射角度，并假设tanθ≈θ。

计算各波段相关光子出射位置偏愁结果，如表2所示，实验出射位置和理论出射位置的最大距离偏差为1.51 mm。

表2 相关光子出射位置间距偏差表

3.2 四对相关光子对的符合观测

相关光子对是同时出射的，利用相关光子对中的一个光子信号作为触发信号连接TAC的“Start”端，另一路光子信号通过电路延迟后连接TAC的“Stop”端，延迟时间1～63 ns可调，观察到的四对相关光子符合峰如图7所示。纵坐标表示已经扣除背景噪声的符合计数大小(100 s)，横坐标代表符合的道址，对应于相关光子对达到TAC“Start”端和“Stop”端的时间间隔。

图7中，不同波段相关光子对的符合计数大小存在差异，是因为相关光子产生速率分布与波长相关。四个符合峰的道址有稍微的差异，表明信号光与空闲光信号到达TAC的时间间隔有差异。每对相关光子产生的符合峰有三个，除了符合曲线“尾巴”的意外符合峰外，主符合峰附近还有一个意外符合峰，并且每个符合峰都具有一定的宽度。符合曲线的横坐标代表符合门宽度(0～200 ns)，符合曲线“尾巴”的符合峰是因为，在末端出现的符合的延迟时间较长，TAC输出脉冲不是在线性区域，系统噪声较大，导致意外符合较明显。主符合峰附近的意外符合峰是由探测器的后脉冲引起的，特别地，710 nm简并波段的意外符合峰更明显，这是因为710 nm带通滤光片带宽内满足相位匹配条件的相关光子波段较宽，光子产生速率较大，探测器产生的后脉冲较多，导致意外符合明显。实验所使用的激光功率不稳定，也是导致符合计数起伏的原因之一。符合峰宽度是由带通滤光片带宽引起的，产生符合计数的不仅仅限于单对波长的相关光子，滤光片带宽内能满足能量守恒定律的相关光子都能产生符合计数，这导致符合峰具有一定的宽度。

图7 四对相关光子的符合峰

改变空闲通道的电延迟时间，符合峰的道址会发生变化。四对相关光子符合峰道址随电延迟时间的变化曲线，如图8所示。

改变电延迟时间相当于改变相关光子对到达TAC的时间差，通过曲线拟合，符合峰道址与光子对到达TAC时间间隔呈线性关系，即y=a+b×Δt。其中，y表示符合峰道址，Δt表示达到TAC的“Start”和“Stop”端的相关光子对的时间间隔，a表示拟合曲线的截距，b表示拟合曲线的斜率。四对相关光子符合曲线道址、符合计数大小和时间间隔的信息，如表3所示。

图8 延迟时间与符合峰道址关系

表3中，四对相关光子的时间间隔存在差异是因为相关光子对达到TAC“Start”端和“Stop”端的时间间隔不一致，其时间间隔由相关光子对光程差和延迟器的电延迟时间所决定。实验测量的相关光子对时间间隔略大于实验设置的30 ns电延迟时间，是因为除了30 ns电延迟，两通道中的同轴电缆、探测器死时间都会增大相关光子到达TAC的时间间隔。表3中最小的相关光子对时间间隔为0.32 ns，而理论上相关光子对的出射时间几乎是同时的，实验测量到的相关光子对相关时间由探测器的时间分辨率、带通滤光片带宽和系统光电延迟共同决定，其中探测器的时间分辨率是影响相关时间测量结果的主要因素[12]。

表3 四对相关光子符合信息表

3.3 泵浦光偏振方向对光子计数和符合计数的影响

在基于相关光子的定标实验过程中，希望SPDC过程具有足够高的转换效率。泵浦光在晶体内的偏振方向是影响相关光子转换效率的因素之一，通过旋转355 nm半波片改变泵浦光在晶体内的偏振方向，研究了泵浦光的偏振方向对光子计数和符合计数的影响。

3.3.1 泵浦光偏振方向对光子计数影响

通过调节半波片来改变泵浦光的偏振方向，各个波段光子计数随半波片的旋转角度关系，如图9所示。当半波片旋转至45°时，泵浦光的偏振由垂直方向变成水平方向，其方向在晶体的主平面内，满足相位匹配条件，发生SPDC效应，此时测量的光子计数为相关光子计数和背景噪声计数之和； 当半波片旋转至0°或90°时，泵浦光的偏振方向不满足相位匹配条件，未发生SPDC效应，此时测量的光子计数为背景噪声计数； 当半波片旋转至其他角度时，泵浦光的偏振方向在晶体主平面内有存在分量，光子计数随泵浦光偏振方向呈正弦函数变化。

3.3.2 泵浦光偏振方向对符合计数影响

相关光子对的符合计数是由入射至TAC“Start”端和“Stop”端的光子数决定的。因此，泵浦光的偏振方向也会影响符合计数大小，如图10(b)。除此之外，PMT的位置也会影响符合计数值和定标结果，如图10(a)所示。其中，符合计数是633和808 nm相关光子对的符合计数。

图9 光子计数率(10 s)vs.泵浦光的偏振方向

类似地，当半波片旋转至45°时，自发参量下转换效应产生，成对相关光子产生符合事件，能够观察到符合现象，此时测量的符合计数为真实符合计数与噪声符合计数之和；当半波片旋转至0°或90°时，SPDC效应“关闭”，此时测量的符合计数为噪声符合计数； 当半波片旋转至其他角度时，部分泵浦光与晶体相互作用产生相关光子，测量的相关光子对符合计数与半波片旋转角度呈正弦函数变化。

图10 符合计数大小vs.PMT位置和泵浦光偏振方向

4 结 论

介绍了宽波段相关光子出射角的计算理论和最佳相位匹配角的选择方法，利用CW模式355 nm激光泵浦BBO晶体制备了宽波段非共线相关光子对，制备过程中无需调节晶体的相位匹配角。测量了四对相关光子的光谱分布和符合计数，比对实验测量结果和理论模拟结果，分析了误差来源。在测量相关光子对符合计数时，观察到了四对相关光子符合峰和意外符合峰，分析了“符合三峰”的特征，测量了四对相关光子对的相关时间。最后，实验测量了泵浦光的偏振方向对光子计数和符合计数的影响。实验结果表明相关光子具有多波段覆盖、时间相关和偏振特性。该研究结果有助于实现遥感器在多个波段的绝对辐射定标，并且在空间载荷星上相关光子定标工程化应用方面有着重要意义。

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(Received Dec.24, 2014; accepted Mar.27, 2015)

*Corresponding author

Research on the Distribution of Broad-Band Correlated Photon Spectra and the Measurement of Time-Correlation

GAO Dong-yang1, 2, LI Jian-jun1, XIAO Mao-peng1, ZHENG Xiao-bing1, 2*

1.Key Laboratory of Optical Calibration and Characterization, Anhui Institute of Optics and Fine Mechanics, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, 2.University of Science and Technology of China, Hefei 230031, China

The correlated photon technique makes it possible to achieve a radiation calibration processing without chain transferring.The study of the spectral radiation character and time correlation of the photon is of great significance for broad-band radiometric calibration.To absolutely calibrate quantum efficiency of photoelectric detector, it is necessary to extend calibration band from single band to more bands.According to the phase-matching condition of the spontaneous parametric down-conversion, non-collinear angle formula of correlated photon in the crystal is derived.The distribution of the photon spectrum is simulated.Meanwhile, the phase-matching angle of the crystal is optimized.The photon generated by the spontaneous parameters down-conversion has a broad spectral distribution and the correlated photon wavelength is corresponding to its emission angle.Based on the result of the simulation, the experimental measurement system of the spectral distribution and time-correlation of the correlated photon is established.The spectral distribution, the time-correlation and the polarization properties of the four pair photon were measured by using this system.The experimental results show that, (1) the spectral distribution of the measurements is 633～808 nm, where the maximum spectral distribution measurement bias is 1.51 mm.The experiment result is highly consistent with theoretical ones; (2) the correlation time of four pairs correlated photon is measured, during which “three coincidence-peaks” is observed and the minimum correlation time was 0.32 ns; (3) single photon count rate along with coincidence count rate of correlated photon vary with the polarization direction of the pump as sine function.The experimental result is shown that the correlated photon pairs are ranging from the visible to near infrared band distribution, and that the spectrum has time-correlation and polarization characteristic.The research result is firstly reported at home and abroad, and the results are promising for the application of the photoelectric detector in the multi-band radiometric calibration.

Correlated photon; Broad-band; Time correlation; Polarization character

2014-12-24，

2015-03-27

国防技术基础项目(J2920130004，J312013A0001)和国家自然科学基金项目(11204318，61275173)资助

高冬阳，1990年生，中国科学院安徽光学精密机械研究所博士研究生 e-mail: dyanggao@163.com *通讯联系人 e-mail: xbzheng@aiofm.ac.cn

O433.1

A

10.3964/j.issn.1000-0593(2016)05-1300-08