高温低温度梯度场下UO2芯块气孔迁移计算研究

张晓宇

摘 要：该文综合已有气孔迁移理论，借助有限元软件对空间核动力反应堆燃料元件芯块中的原始气孔率迁移进行了建模分析，计算了一年时间内温度场、气孔迁移速度、气孔率和柱状晶区范围随时间和位置的变化关系，并辨析了这些数值与快堆芯块重结构中气孔演化特点的区别。计算结果显示：芯块重结构使芯块整体温度降低，芯块内侧降低更明显；气孔迁移速率从内侧向边缘先增加后减少，最大速率约0.4 nm/s；气孔率内侧增加至1同时外侧降低至最小值；柱状晶从距内侧约2/5厚度处开始形成；柱状晶范围变化及气孔率达到稳定时间尺度与已有的实验结果相似。

关键词：高温燃料元件 芯块 气孔迁移 低温度梯度

中图分类号：TM62 文献标识码：A 文章编号：1674-098X（2016）04（b）-0039-05

Abstract：Aid by finite element software， this work analyzed the pore migration of the original pore in the pellets of fuel elements of space nuclear power reactors， made a model consulting the contemporary pore migration theory， and computed the relationship of temperature field， pore migration rate， pore percentage and columnar grain distribution with position and time， as well as compared the data with the pore develop character of fast reactor. The result comes out as： The integral temperature fall， and is more obvious in the inner side； the slope of the absolute value of pore migration rate to radius is positive near the center and negative near the edge， and the uppermost rate is about 0.4nm/s； the pore percentage rise to 1 in the inner side and decline to the base line in the outer side at the same time； the columnar grain form from about 2/5 thickness length from the cavity； the scale of time of columnar grain transformation and pore percentage stabilizing is agree with existing laboratory findings.

Key Words：High temperature fuel element； Pellet； Pore migration； Low temperature gradient

快堆电站、空间核动力等高温反应堆燃料元件的二氧化铀芯块在辐照、高温的共同作用下，芯块的几何结构、微观组织和物化特性等都发生一系列的变化，芯块出现严重的重结构、芯块中心孔扩大、芯块体积肿胀等现象[1-4]，这将直接影响燃料元件的性能。空间核反应堆使用的热离子燃料元件，运行工况下芯块整体温度在2 100 K左右。经对使用后的热离子燃料元件的辐照后检验发现，燃料芯块出现一些独特的组织结构，发生严重的重结构现象，并伴随有严重的轴向质量迁移，在燃料包壳内表面生成拱顶（Crown）组织等[5]。

目前普遍认为，二氧化铀燃料芯块的重结构主要由高温和芯块径向温度梯度共同作用下，芯块内原始的气孔迁移引起的。原始气孔向燃料芯块中心迁移，迁移途经区域的燃料形態转变为柱状晶[5]。国际上建立起单个气孔迁移动力学模型研究快堆燃料芯块的重结构过程。这一模型基于芯块对应的高温及温度梯度下，二氧化铀芯块中原始的气孔会在反应堆运行初期短时间内部分转变为垂直于芯块直径方向的直径100μm厚度10μm量级的透镜状气孔的实验结果[6]，透镜状气孔以蒸发-凝结为主的机理沿梯度方向向高温区迁移，其速度与温度明显正相关且与温度梯度成正比的唯象理论[7-8]。模型计算的结果与快堆燃料芯块的实验结果能较好符合。与快堆燃料芯块径向温度梯度较大的状况不同，热离子燃料元件等芯块对应的整体平均温度较高，但温度梯度相对较低。对于这类芯块对应的高温低温度梯度下的燃料行为的研究，俄罗斯开展了一些研究，发现寿期结束时元件中部高温区的燃料芯块组织已基本转变为柱状晶，并开展了相应的理论分析[5]。

该研究主要针对高温燃料元件芯块对应的高温低径向温度梯度的特性，在用于快堆燃料芯块重结构的基本分析模型的基础上，建立适用于高温低梯度芯块重结构的计算分析模型，分析计算环形及柱形两种芯块中的温度、气孔迁移速度、气孔率分布和柱状晶区范围随时间的变化关系，研究气孔迁移引起的芯块重结构及对芯块径向温度场的影响，探索重结构现象的机理。

1 研究方法

高温燃料元件芯块行为非常复杂，该研究只考虑气孔迁移单一现象对芯块各参数的影响，暂不考虑肿胀、质量迁移及拱顶等其他因素的影响。这种简化会使计算结果与实际有所差异。更精确的计算将以这一简化模型为基础进行改进，以更符合实际状况。计算中对物理场的处理使用了有限元方法。

1.1 模型基本参数的设定

1.1.1 对几何参数的设定

在该研究中简化不考虑燃料元件长度方向传热，故设定模型时高度方向仅考虑一个网格h。设定两个算例，环形芯块根据实际设定为外径17 mm，内径10 mm，柱形芯块则设定直径为10 mm的实心芯块，如图1所示。

1.1.2 对温度场影响因素的设定

温度场T（r，t）的分布需要解热传导方程得到（形式略）。解热传导方程需要输入热源分布情况、热导率数值并确定边界条件。

热源qf（r，t）即单位体积燃料裂变产生的热量。由于燃料自屏蔽，中子密度起伏，qf（r，t）在不同位置处值不同。该文计算中忽略了这一差异，近似认为95%密度UO2芯块单位体积发热量各处相等均为典型值70 W/cm3。考虑气孔率P（r，t）对UO2密度的影响，qf最终计算式为：

初始条件下气孔率为0.05，即P（r，0）=0.05，边界认为没有新的气孔进入，即边界无通量。

该研究实际计算中取时间步长为1日，计算并讨论1年时间内气孔率分布的变化。

1.4 对中心孔洞的特殊处理

在实际情况下，燃料的中心会形成（或扩大）空洞，气孔率增加到1时会饱和而不再增加。而上节所述方程推导时并未考虑气孔率饱和的问题。如按该方程计算，中心气孔率会在达到1后继续增加，与实际不符。为此，该文作者采取了创新的处理方法，将气孔率超过1处气体完全取代了燃料区域的热导率，调整为正常值的100倍，强制降低温度梯度防止中心气孔率在达到1后继续增长。在实际的模型计算中，这种处理取得了非常接近实际的效果。

2 结果与讨论

2.1 温度分布随时间的变化

模型计算得到的每隔30日环形芯块和柱形芯块温度分布曲线分别如图2、图3所示。图中横坐标为位置距中心距离。

由图可以看出，高温低梯度场设定条件下，温度场分布接近于抛物线，内侧最高温度分别达到约2 059 K和2 092 K。两个算例内侧温度均在180日左右趋于稳定，温度降分别为12 K和27 K。另外，出现内侧温度梯度降为0的区域并不断增大是由于形成并增加了中心空洞区。该研究中芯块外表面温度不变是出于设定，實际芯块表面在运行初期由于存在燃料-包壳间隙，外表面温度较高，但很快下降平稳。

2.2 气孔移动速度绝对值及其随时间的变化

模型计算得到的每隔15日初始气孔移动速度绝对值曲线分别如图4、图5所示。

由图可以看出，两算例从内边缘（中心）到外边缘的计算气孔迁移速度分布均呈中间峰值、两侧降低的分布模式。其中最高峰分别出现在距燃料芯块内边缘约3/7和2/5厚度处，速度值分别为0.36 nm/s和0.45 nm/s。外边缘气孔速率均稳定，分别趋近于约0.09 nm/s和0.08 nm/s，而内边缘该数值均趋向于0，这是由于内边缘没有温度梯度。随时间的推移，两算例气孔速度均有明显的整体降低，最大值分别降低了16%和26%，且其对应位置外移，分别移动了约0.15 nm和约0.4 nm。气孔速率数值的变化率亦随时间逐渐降低。

2.3 气孔率分布随时间的变化

模型计算得到的两算例各阶段气孔率分布曲线如图6、图7所示。

由图可以看出，两算例气孔率分布变化的过程是相似的，气孔向中心移动使得内侧气孔率持续显著增加直至形成空洞、空洞外缘部分中间部分气孔率先增加后降低、更外侧气孔率均为缓慢降低态势、最外侧首先逼近设定最低值0.02。逼近最低值的区域由外向内不断扩大，直至延伸至中心空洞外缘，整个芯块中不再有可移动气孔，气孔率分布达到稳定。根据气孔率分布曲线的时间变化特点可以将整个气孔率分布变化的过程分为3个阶段，即：中心（内边缘）气孔率未达到1阶段，中心孔洞扩大阶段，气孔率分布稳定阶段。两算例气孔率曲线前期变化时间不同，前两阶段的分界点分别为99 d（0.27 a）和60 d（0.17 a），不过365 d（1 a）时都趋于稳定。两算例中圆柱形燃料芯块中心孔扩大有更早出现的趋势，应该可以认为是其内侧部分气孔移动速度更快，形状更利于气孔集中所致。

2.4 柱状晶区范围随时间的变化

通常在快堆实践中人们把总辐照时间之内某点处的气孔移动距离，即该点处气孔移动速度对时间的积分一值等于最小可见距离d=1 mm的位置认为是柱状晶区边界，但这个判据对于该研究中情况而言显然过于粗糙。该研究采用d=0.2 mm，即约两倍气孔直径作为判定分界。辐照时间不同，移动距离恰好为d的位置也不同，理论柱状晶区的范围也不同，所得结果如图8所示。图中左侧为内侧，右侧为边缘，上为环形芯块界面，下为圆柱形芯块截面。

由计算结果图可知，两算例在寿期内形成柱状晶的表现模式大体相似，也有不同之处。两者都是从距离内边缘处约2/5总厚度处开始形成柱状晶并向内外两侧延伸，于30日左右全部区域转变为柱状晶。柱状晶出现所需时间分别为6 d及5 d，后期柱状晶形成速度逐渐减慢。另外柱状芯块模型中内侧柱状晶区接近中心区域的很大一部分会先形成柱状晶再并入中心空洞。不过由于初期芯块-包壳间隙温度差没有被计算的原因，这一计算结果在时间尺度上与实际实验结果有所不同，但柱状晶形成模式应是可以借鉴的。

2.5 与其他温度场气孔重分布模式的比较

高温低梯度场中气孔重分布的表现与快堆芯块中的表现比较接近（相对于压水堆中情况），两者的温度场均有较高的部分，其中气孔移动速度均较快。两者均会在较短时间形成柱状晶和（增加）中心孔洞，份额随时间增加。

相比较而言，快堆温度场中开始形成柱状晶和中心空洞的时间较早（<24 h），小于高温低梯度场中两算例中的情况（5 d），柱状晶区分布于中心位置，与该研究中的两算例首先形成于距内侧2/5半径处不同。快堆温度场直到寿期结束时柱状晶区只扩展到约70%直径处未达稳定，而高温低梯度场中芯块组织40 d全部演变成柱状晶，一年后气孔率分布稳定不再变化。这一现象的原因主要是前者外边缘温度过低，而后者虽整体温度梯度较低是气孔迁移不利因素，但整体温度都在较高范围，利于柱状晶形成。

3 结论

在设定的温度、几何及功率条件下，忽略气孔迁移以外的过程，对运行工况下高温低径向温度梯度两种二氧化铀芯块的重结构现象的模拟分析计算，可得出如下初步结果。

（1）随着芯块重结构现象的发生，在芯块功率密度不变的状态下，芯块温度整体下降，内侧温度下降更为明显，其中环形芯块内侧温度下降小于实心芯块。

（2）芯块中气孔移动速度在距内边缘约2/5半径处最大，此处会最先出现柱状晶。芯块出现柱状晶的时间尺度为数天，全部转变为柱状晶的时间尺度为月，气孔率稳定不再变化的时间尺度为年。

（3）与快堆燃料芯块重结构现象不同，高温低径向温度梯度芯块内气孔移动速度峰值相对较小，而外侧气孔移动速度值相对较高；气孔率分布中气孔耗尽区在芯块外侧出现，中心空洞产生或扩展相对较晚，但达到稳定时间相对较短；芯块中柱状晶形成相对较晚，但扩展范围相对较大。

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