剩余污泥中赋存有机污染物的好氧和厌氧生物降解

房阔，刘音，陈建光，郑铮，王禹静，王晓，严媛媛，3，冯雷雨，3

（1.同济大学环境科学与工程学院污染控制与资源化研究国家重点实验室，上海200092；2.中国石油集团渤海钻探工程技术研究院，天津300457；3.江苏盐城环保产业工程研发服务中心，江苏盐城224051）

剩余污泥中赋存有机污染物的好氧和厌氧生物降解

房阔1，刘音2，陈建光1，郑铮1，王禹静1，王晓1，严媛媛1，3，冯雷雨1，3

（1.同济大学环境科学与工程学院污染控制与资源化研究国家重点实验室，上海200092；2.中国石油集团渤海钻探工程技术研究院，天津300457；3.江苏盐城环保产业工程研发服务中心，江苏盐城224051）

综述了三类典型有机污染物，即多环芳香烃（PAHs）、多氯联苯（PCBs）和壬基酚聚氧乙烯醚（NPnEO）在污泥中的污染现状及其在好氧及厌氧两种条件下的降解转化规律，并分析了相关机理。对今后污泥中有机污染物的研究发展方向进行了展望，指出今后应重点研究微生物降解机理、筛选和分离高效降解微生物等，以利于后续污泥土地利用。

污泥；有机污染物；好氧降解；厌氧降解

随着社会经济的飞速发展，各种有机化学产品广泛应用于工业生产和日常生活中，这些有机物多数会随着工业废水及生活污水流入污水处理厂成为有机污染物，并最终会进入生态水系统，包括地表水、地下水、污水以及饮用水等〔1-2〕。污水处理厂采用的工艺不同，对有机污染物的去除率也各不相同。调查发现，不同国家和地区的污水处理厂对多环芳香烃（PAHs）、多氯联苯（PCBs）和壬基酚聚氧乙烯醚（NPnEO）等有机污染物的去除率从12.5%到100%不等〔1，3〕，但这些有机污染物最终存在于污水处理厂的剩余污泥中〔4〕。

污泥的资源化土地利用，尤其是农业利用是近年来污水处理厂处置剩余污泥优先选择的技术方案，富集在污泥中的植物营养元素以及有机物可以被植物生长所利用，实现了物质的循环利用，符合绿色农业发展的要求〔5〕。在欧洲发达国家，农业利用的剩余污泥所占的比例很高，德国为50%、西班牙为54%、法国为65%，在英国这个比例则高达71%〔6〕。由于污泥中赋存着大量有机污染物，因此，有学者提出，污泥处理处置的下一个挑战就是如何有效去除这些有机污染物，减轻污泥污染对避免后续的农业污染及相关的营养级污染至关重要〔7-8〕。如果剩余污泥中的有机污染物不能够得到有效去除，后续污泥资源化土地利用就有较高的生态风险，不仅危害生

态环境，阻碍经济发展，甚至会威胁到人类自身健康〔6〕。污泥中有机污染物的去除方法较多，主要包括物化法、生物法等。然而，在实践中，多通过生物方法实现，生物法可分为好氧生物降解和厌氧生物降解。

因此，笔者首先分析了3种常见的有机污染物，即多环芳香烃（PAHs）、多氯联苯（PCBs）、壬基酚聚氧乙烯醚（NPnEO）在污泥中的赋存现状，进而研究了其在好氧及厌氧两种条件下的降解转化规律及机理，以期为今后污泥中有机污染物的研究及污泥安全资源化土地利用提供参考，并且指出了未来污泥处置的发展方向。

1 污泥中有机污染物赋存现状

1.1 PAHs赋存现状

PAHs是指具有两个或两个以上苯环的一类有机化合物，包括萘、蒽、菲、芘等150余种化合物，具有致癌、致畸、致突变等毒性，是欧美等国家重点控制的有机污染物之一。近年来，越来越多的PAHs类物质通过尾气释放、污泥农业应用、废水排放等途径进入环境〔9-11〕。即使PAHs的含量很低，也具有很大的毒性。为此，美国环保局规定，饮用水中PAHs质量浓度不得高于0.1μg/L〔12〕。调查研究发现，剩余污泥中PAHs含量各不相同，在法国，16种优先控制的PAHs含量（以干污泥计）约在14~31mg/kg水平〔10〕；美国中部两个污水处理厂的剩余污泥中PAHs含量为1.02~5.52mg/kg〔13〕；意大利污水处理厂剩余污泥中PAHs的含量为2.41~2.65mg/kg〔14〕；在波兰，将污泥农业利用的土地中PAHs含量约为1.42~ 1.53mg/kg〔15〕。在国内，有研究者调查了中国大陆和香港的11个污水处理厂，发现PAHs含量从1.4~33 mg/kg不等（平均值为16mg/kg）〔4〕，污染水平远远高于欧盟和世界平均水平。

1.2 PCBs赋存现状

多氯联苯，别名氯化联苯，简称PCBs，是人工合成的有机物，由于其具有稳定性和抗电阻性的特征，在工业上被广泛用作热载体、绝缘油和润滑油等，但其属于致癌物质，容易累积在脂肪组织，造成脑部、皮肤及内脏的疾病，并影响神经、生殖及免疫系统〔16〕。调查显示，在1930年到1990年间，全球PCBs产量约为13.26亿t。20世纪初，工业上禁止使用PCBs，但由于非法生产等原因，PCBs仍继续出现在环境中，在污水处理厂中也不例外。PCBs随工业废水或生活污水进入污水处理厂，最终聚集于污泥中。在荷兰，污泥中PCBs的含量（以干污泥计）达0.002 6~0.2mg/kg〔17〕；在法国，污泥中PCBs含量为0.07~0.65mg/kg〔10〕；在非洲的尼罗河流域，污泥中PCBs含量为15.1mg/kg〔18〕；在我国，特别是珠三角地区，由于电器元件的制造等工业，污水处理厂剩余污泥中PCBs的含量高达98.8~652mg/kg〔19〕。通过数据可以发现，我国污泥中PCBs的含量极高，将严重威胁到自然环境以及人类自身的健康。

1.3 NPnEO赋存现状

NPnEO是合成洗涤剂的主要原料，是工业中最常使用的表面活性剂，在许多工业领域有着广泛的应用〔20〕。NPnEO具有多种同系物，尤其是其中n值较小的NP1EO和NP2EO的毒性最大，具有模拟环境雌激素的作用，一旦进入生物体内，就会影响生物体正常的生殖和发育，可以导致人类男性精子数量的减少，或者影响人类神经和免疫系统，产生严重的不可逆的影响〔21〕。自然环境中的NPnEO主要产生于工业废水，含有NPnEO的污水和废水，约有50%流经污水处理厂后进入自然水系。然而，在污水处理过程中，这些有机污染物转化为毒性更强的副产物，导致污染物本身及其副产物在污泥中也有较高的含量〔20，22〕。调查发现，国内外污泥中NPnEO的含量各不相同。在西班牙，城市污水处理厂剩余污泥中NPnEO含量（以干污泥计）为20~175mg/kg〔23〕；在加拿大，平均含量为26.4mg/kg〔24〕。然而，在中国，剩余污泥中NPnEO的含量在1~680mg/kg之间〔25〕，远远高于其他国家，污染现状不容乐观。

综上所述，上述3种有机污染物在污泥中均具有较高的含量，污染现状十分严重。目前，污泥的处理处置方法主要包括好氧堆肥、厌氧消化、焚烧、填埋等，其中前两种方法已经被我国确定为优先采用的污泥处理方法。因此，有必要充分掌握污泥中上述3种典型有机污染物在好氧和厌氧两种条件下的降解转化情况及相关机理，以期为后续以土地利用为主要方向的污泥处置提供参考。

2 有机污染物在好氧条件下的降解

在好氧条件下，污泥中可生物降解有机物降解程度高，去除率高，污泥无臭、稳定、易脱水，处置方便。其次，好氧处理污泥的肥分高，易被植物吸收。因此，污泥经好氧发酵后的土地化利用，已经成为污泥无害化处理处置的重要手段之一〔26〕。

2.1 PAHs在好氧条件下的降解

污泥富含有机质和植物营养元素，如果应用于农业种植，将可以循环利用这些营养物质，减少化肥等化学制品的使用〔27〕。好氧堆肥是一种常用的污泥好氧处置方法。有研究发现，在间歇通气的反应器里进行剩余污泥的好氧发酵，污泥中赋存的PAHs有较高的去除率，经堆肥后，16种优先控制的PAHs的含量在1.8~10.2mg/kg水平，去除率高达94%〔28〕。进一步分析其降解途径发现，好氧反应器内的细菌通过分泌双氧酶将一个氧分子引入PAHs，产生二氧化合物中间体，继而氧化为顺式二醇，而后转化为二羟基化合物，苯环断开，并进一步代谢为三羧酸循环的中间产物〔29〕。

温度可影响微生物生长、反应速率和水分脱除。堆体内的温度越高，反应的速度越快。由于高温分解较中温分解速度要快，且高温可将虫卵、病原菌、寄生虫、孢子等迅速彻底地杀灭，故一般多采用高温生物发酵处理。有研究者发现，低温下由于酶活性的降低使PAHs的生物降解受到抑制。在30~40℃范围内，高温可以使PAHs代谢率达到最大值。但超过这个温度范围，PAHs的膜毒性会增高〔30〕。PAHs的降解主要有生物降解和挥发，当温度超过60℃，挥发发生在污泥好氧发酵开始的阶段。

2.2 PCBs在好氧条件下的降解

对污泥中赋存的PCBs而言，好氧条件对其有一定的降解去除效果。比如，有研究者发现，在好氧条件下，通过接种微生物可以增加PCBs的可生物利用性，以此来提高其降解率。研究发现，剩余污泥中接种微生物后，PCBs的生物降解率由13.5%提高到23%，并且接种的微生物种类不同，降解率也不相同〔31〕。分析原因，发现微生物群落的组成及群落中非脱卤和脱卤微生物之间复杂的相互作用决定着脱氯的速率、程度和途径。微生物群落组成又受环境因素如碳源的可利用性、氢原子或电子供体、其他电子受体的存在与否、温度、pH等影响〔32〕。同时，曝气过程也会影响PCBs的生物降解率〔33〕。

在好氧条件下，虽然不同环境和操作条件对污泥中PCBs的降解率有一定的影响，但有关PCBs好氧生物降解途径的结论则较为统一，即通过加氧酶的作用，分子氧在PCBs的无氯环或带较少氯原子环上的2，3位发生反应，形成顺二氢醇混合物。二氢醇经过二氢醇脱氢酶的脱氢作用，形成2，3-二羟基-联苯；然后2，3-二羟基联苯通过2，3-二羟基联苯的双氧酶的作用使其在1，2位发生断裂，产生间位开环混合物。间位开环混合物在水解酶的作用下发生脱水反应生成相应的氯苯酸〔34〕。

2.3 NPnEO在好氧条件下的降解

NPnEO作为一种非离子型表面活性剂依然被广泛应用于工业生产，并通过污水管道进入污水处理厂〔35〕，污泥中即使含有少量的NPnEO，也不利于污泥中微生物种群的生长〔36〕。有研究发现，在中温好氧条件下进行污泥发酵，污泥中NPnEO的去除率为39%〔37〕。此外，也有学者在好氧条件下进行污泥堆肥，发现其中的NPnEO去除率达74%~95%。虽然在好氧条件下，不同研究者得出的污泥中NPnEO的降解转化率不尽相同，但其微生物降解途径却比较一致，即微生物代谢常常最先攻击乙氧基链，而不是疏水的烷基链或者苯环，醚键断裂或者端羟基氧化成羧基而断裂，随着乙氧基链的变短，形成的产物具有较大的脂溶性而不易生物降解〔38〕。实验证明，在好氧发酵后，污泥中NPnEO的总含量降低，但是NP1EO、NP2EO以及壬基酚（NP）的含量明显升高〔39〕，说明NPnEO在降解过程中会有NP1EO、NP2EO以及NP等不易生物降解的副产物产生。虽然NPnEO的降解率较高，但伴随着大量降解产物的产生，依然会影响土地资源化利用〔40〕。

综上所述，PAHs、PCBs、NPnEO在好氧工况条件下的去除率分别为40%~96%〔32〕、40%~99.4%〔31-33〕、39%~95%〔37，39〕。可以看出，污泥中3种有机污染物在好氧条件下可以实现较大程度降解，无疑为经好氧处理污泥的土地利用奠定了良好基础。

3 有机污染物在厌氧条件下的去除

城市污水处理厂产生的污泥已成为我国乃至全世界环境事业的重大包袱，厌氧消化也是目前常用的处理手段之一〔41〕。污泥厌氧消化是指污泥在无氧条件下，由兼性菌和厌氧细菌将污泥中的可生物降解的有机物分解成二氧化碳、甲烷和水等，使污泥得到稳定的过程，是污泥减量化、稳定化的常用手段之一。在厌氧条件下处理剩余污泥，是经济效益最高的选择之一。此过程不仅能实现污泥减量化和稳定化，还能产生甲烷等能源物质，以此来减少其他能源的消耗〔42〕。由于经厌氧处理的污泥通常也建议采用土地利用的方式加以处置，PAHs等有机物在污泥厌氧发酵过程中的降解也不可忽视。

3.1 PAHs在厌氧条件下的去除

对PAHs而言，结构不同，即含有苯环数量不同，在相同实验条件下去除效果也就不同。总的来说，厌氧发酵优于好氧工况下PAHs的去除。有研究者发现〔43〕，反硝化还原反应体系、硫酸盐还原反应体系、金属还原反应体系、产甲烷还原反应体系等均能在厌氧条件下降解PAHs，其主要差异在于不同体系中，电子传递受体不同，其电子传递受体分别为硝酸盐、硫酸盐、金属离子和产甲烷菌，由于不同的终端电子受体的存在，导致PAHs的去除率各不相同。N.Christensen等〔44〕将产生甲烷还原反应体系、反硝化还原反应体系和硫酸盐还原反应体系这3种体系对于促进PAHs降解效果的能力进行比较，发现其促进能力高低依次为：硫酸盐还原反应体系＞产甲烷还原反应体系＞硝酸盐还原反应体系。

PAHs的可利用性是限制多数厌氧微生物能够顺利降解PAHs的关键因子〔45〕。相对于传统的厌氧发酵工艺，向污泥中投加表面活性剂后再进行厌氧发酵，能够提高去除率，因为表面活性剂加快了PAHs从固相转移到水相溶解态的解吸过程，从而增加了PAHs和微生物接触的机会，提高了PAHs的可生物利用性。另外，温度也是影响PAHs在厌氧发酵条件下降解的重要因素。PAHs的降解率也随着温度的增加而增加，有研究发现，在35~55℃之间，PAHs的去除率最高可达60%，然而继续升高温度到60℃时，PAHs的去除率则有所降低。分析其原因，温度会影响微生物的活性及代谢速率，在一定范围内，提高温度能提高微生物的代谢速率，同时会提高PAHs的去除率；然而温度过高，微生物的活性会受到抑制，PAHs的降解率随之下降。

3.2 PCBs在厌氧条件下的去除

厌氧发酵时，污泥能在产甲烷菌等微生物的作用下发酵产生甲烷等生物沼气，同时能够去除污泥中的有机污染物，是未来处理污泥一种有效的手段〔46〕。有研究证明，在中温条件下进行厌氧发酵时，虽然PCBs能够得到有效的去除，但伴随着大量重金属的产生，同样会影响后续的污泥资源化利用。然而，在高温条件下厌氧发酵，PCBs的去除率则显著提高，可达84%，并且仅有少量的重金属产生〔46-48〕。因为温度不仅决定了PCBs在水相和固相之间的迁移分配，更控制了脱氯反应动力学。一般认为，温度可能是通过改变不同脱氯菌种的生长速率或脱氯酶的活性来影响脱氯行为的。同时，pH不仅能改变PCBs在底泥介质上的吸附行为，影响PCBs的生物利用性，而且pH还能改变菌群结构并且直接影响吉布斯自由能和氧化还原电位，因此，pH也是影响PCBs去除率的重要因素。

对于含氯有机污染物来说，与好氧曝气时恰恰相反，在厌氧发酵条件下，对含氯量高的PCBs有较高的去除率。分析其机理，PCBs的厌氧降解速率与氯化程度成正比，氯的取代数量和取代位点决定了PCBs的降解速率〔49〕，厌氧发酵过程中，由于还原作用减少了氯取代的数量和位点，降低了PCBs的毒性而使之更易被厌氧微生物降解。在分析其微生物种群时，研究者发现，不同环境下PCBs脱氯微生物群落差异很大，PCBs厌氧脱氯被认为是一系列PCBs单体特异和非特异脱氯微生物共同作用的结果。

3.3 NPnEO在厌氧条件下的去除

许多研究报道，NPnEO能够长期存在于多种环境中，例如水体、土壤、沉积物等〔50〕。研究发现，在厌氧条件下发酵剩余污泥，能够将NPnEO生物降解，其结果是产生NP及其他短链的NPnEO（如NP1EO、NP2EO等）〔22〕。

另有研究发现，污泥龄是影响NPnEO降解的重要因素，泥龄越长，NPnEO降解率越高，同时，NP等的积累也就越多〔51〕。虽然NPnEO在厌氧发酵时能有较高的去除率，但其降解副产物NP等的含量及其毒性依然不可忽视，研究发现，厌氧发酵时，NP1EO和NP2EO的降解率可以达到40%~80%，同时有NP的积累。这说明，NP1EO和NP2EO进一步降解产生NP〔52〕。如前文所述，NP的毒性及其危害不容小视，降解机理及适宜降解条件有待进一步研究。

综上所述，PAHs、PCBs、NPnEO在不同厌氧工况条件下的去除率分别为约60%〔45〕、约84%〔45〕、23.4%〔38〕~80%〔52〕。

4 结论

笔者对污泥中常见的3种有机污染物在污泥中的污染现状、在好氧和厌氧两种工况条件下的降解及相关机理进行了阐述。通过以上论述发现，这些有机污染物在我国的污染现状不容乐观，含量均高于世界平均水平，严重威胁生态安全，甚至会影响到人类健康。同时可以看出，污泥进行好氧发酵，能够有效去除PAHs、PCBs、NPnEO等有机污染物，但厌氧发酵不仅能去除这些有机污染物，还能在此过程中产生甲烷等生物沼气，既达到了净化目的，又能实现

能源的再生利用，是一种比较经济环保的手段。同时，由于结构性质不同，影响不同污染物去除率的因素也不相同，实际应用中，可以结合污染物的特性，选择合适的去除方法。

剩余污泥的处理方法主要有物理法、化学法、生物处理法。物理法成本较高，而且一般是将污染物从一个相转移到另一个相，污染物并没有彻底被降解。化学法要耗费大量的化学药品，还可能产生其他有毒有害副产物。因此，生物处理法是未来最有发展前景的方向。由于微生物种类繁多，且目前研究极为有限，今后应将研究重点放在微生物降解机理、高效降解微生物种群、基因工程开发等方面，明确微生物降解有机污染物的代谢途径、代谢产物及影响代谢的各种环境要素，为各种有机污染物开发高效降解种群，同时，可以通过工况条件的优化，例如改变反应进行的pH、温度、外源投加表面活性剂等，促进优势微生物种群的代谢、筛选和分离优势微生物种群，从而提高有机污染物的去除率。此外，还可以利用基因工程相关原理改良微生物性能，接种优质基因，使其向有利于污染物降解的方向转化，以利于后续污泥的土地资源化利用。

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Aerobic and anaerobic biologicaldegradation oforganic pollutants occurred in residualsludge

Fang Kuo1，Liu Yin2，Chen Jianguang1，Zheng Zheng1，Wang Yujing1，Wang Xiao1，Yan Yuanyuan1，3，Feng Leiyu1，3
（1.State Key Laboratory of Pollution Controland ResourcesReuse，CollegeofEnvironmental Scienceand Engineering，TongjiUniversity，Shanghai200092，China；2.Engineering Technology Research Institute，BHDC，Tianjin 300457，China；3.Research and Service Center for EnvironmentalProtection Industry，Yancheng224051，China）

The pollution situation of three kinds of typical organic pollutants，including polycyclic aromatic hydrocarbons（PAHs），polychlorinated biphenyls（PCBs），nonylphenolethoxylates（NPnEO）in sludge，and theirdegradation transformation rulesunderaerobic and anaerobic conditionsare summarized，and relevantmechanismsanalyzed.The research&development directions of organic pollutant in sludge are analyzed further.It is proposed that in the future，the research focuses should be on the degradation mechanism ofmicrobial，screening and separation，etc，so as tobeadvantageous to theutilizationofsubsequentutilizationofsludgeand land.

sewage sludge；organic pollutants；aerobic degradation；anaerobic degradation

X703

A

1005-829X（2016）11-0010-06

房阔（1993—），在读博士。E-mail：kina_fangkuo@163. com。通讯作者：严媛媛，讲师。电话：021-65982692，E-mail：yanyuanyuan@tongji.edu.cn。

2016-10-04（修改稿）

国家自然科学基金（51208371）；江苏省自然科学基金（BK2012252）；江苏省产学研联合创新基金-前瞻性联合研究项目（BY2013056，BY2014114，BY2014115）