155名健康成年男性尿总α、总β放射性活度分析▲

杜 岩 黎美清 唐 明 王 萍 廖瑞庆 时宇花 施扬海

(广西壮族自治区职业病防治研究院核与辐射防护研究所，南宁市 530021，E-mail：dy0727@163.com)

论著·调查研究

155名健康成年男性尿总α、总β放射性活度分析▲

杜 岩 黎美清 唐 明 王 萍 廖瑞庆 时宇花 施扬海

(广西壮族自治区职业病防治研究院核与辐射防护研究所，南宁市 530021，E-mail：dy0727@163.com)

目的 了解广西部分地区健康成年男性尿总α、总β放射性正常水平，为建立用于核事故(意外)状态下放射性核素内照射筛查水平提供参考。方法 采集广西部分地区155名健康成年男性的晨尿，取尿样200 ml加硝酸进行盐化处理，经75℃蒸发浓缩、灰化(300℃，2 h)，用四路低本底计数器(1 000 min)对样品中总α、总β放射性水平进行测量，所得结果用尿肌酐校正。结果 155位健康成年男性尿中总α放射性活度为0.00～7.36(1.63±1.47)Bq/gCr，尿中总β放射性活度为(未排除40K贡献)8.02～89.58(28.40±14.56)Bq/gCr。结论 建议将尿中总α放射性活度6.04 Bq/gCr(x+3s)和尿中总β放射性活度(未剔除40K的贡献)72.08 Bq/gCr(x+3s)暂时作为广西健康成年男性事故应急筛查水平。

放射性核素；α放射性活度；β放射性活度；健康人；男性；尿；应急筛选；广西

核能的开发利用给人类社会发展带来新的动力，极大地增强了人类认识世界和改造世界的能力。但随着核技术的广泛应用，其为人类造福的同时，意外释放放射性核素的可能性也会增大。在事故(意外)状态下，应急响应和医学处置时要同时考虑外照射和内照射导致的健康问题。外照射的检测和处置手段较多，技术成熟，但内照射的检测和处置就相对困难和复杂得多。对于发射特征性X射线、γ射线、正电子和高能β粒子的放射性核素的内照射可以利用全身计数器进行直接检测，确定核素及其活度，其对于指导医学处置来说是非常实用的方法[1]。但很多内照射的核素是不发射射线或只发射低能光子的，全身计数器的检测显然不适用。开展受照人群尿中总α、总β放射性水平检测，精确反映体内放射性核素状态，对指导内照射伤员的医学处置具有重要意义[2]。本调查旨在了解广西部分地区正常人群尿中总α、总β放射性水平，为建立用于核事故(意外)状态下放射性核素内照射筛查水平提供参考。

1 对象与方法

1.1 研究对象 于2014年6月采取整群抽样的方法选取南宁某研究机构25～35岁的非实验室工作的18名健康男性以及防城港市某中学25～35岁的25名健康男性，分别于2014年6月、2015年6月、2016年6月采取整群抽样的方法抽取防城港某企业25～35岁的112名健康男性列为调查对象。所有调查对象均被告知留样前避免剧烈活动及暴饮暴食。所有调查对象均经过体检确定为健康人。本调查经广西壮族自治区职业病防治研究院伦理委员会批准，调查对象均签署了知情同意书。

1.2 尿样的采集及预处理 本调查使用经稀硝酸(HNO3)浸泡、去离子水清洗过的2 L圆形具内盖塑料瓶收集被调查人员的晨尿。收集尿样在留2 ml用作尿肌酐检测样后加入总尿样2%的浓HNO3充分摇匀用于防腐防吸附，实验前置于4℃冰箱保存。

1.3 材料与方法

1.3.1 试剂与主要设备：浓HNO3、H2O2、无水乙醇为分析纯；美国ORTEC MPC-9604型四路低本底α、β计数器；日立7600全自动生化分析仪；Thermo Scientific循环水浴箱；FA1104电子天平(Max：110 g，d=0.1 mg)；红外线干燥灯(100 W)；德国Nabertherm马弗炉；已测本底的不锈钢样品测量盘(直径50 mm)。刻度源：购自中国计量科学研究院，α刻度源采用241Am粉源，比活度为13.6 Bq/g，扩散不确定度为5.0%，有效期：2014年3月4日至2017年3月3日；β刻度源采用40K粉源，比活度为16.1 Bq/g，扩散不确定度为5.0%，有效期：2014年3月4日至2017年3月3日；监督源：购自中国原子能研究院，α监督源采用241Am平面源，表面发射率为19.9s-1·(2πsr)-1，扩散不确定度为2%；β监督源采用90Sr-90Y平面源，表面发射率为48.0s-1·(2πsr)-1，扩散不确定度为2%。

1.3.2 样品制备

1.3.2.1 尿样的蒸发浓缩：取200 ml尿样于500 ml烧杯中，加入20 ml浓HNO3，置于75℃循环水浴箱中蒸发浓缩至50 ml。将浓缩样品移至150 ml经300℃恒重的陶瓷蒸发皿中，并用适量稀HNO3反复洗涤烧杯，洗涤后的液体并入蒸发皿中。将盛有浓缩样品的蒸发皿置于可调电炉小火加热，至蒸干。

1.3.2.2 灰化：蒸干样品放入预热的马弗炉300℃灰化2 h，取出冷却后置干燥器中。

1.3.2.3 样品源制备：将灰化后的样品准确称量后置于玛瑙研钵研成细小均匀粉末，准确称量样品干粉190 mg置于检测过本底和准确称量的不锈钢样品盘中加入数滴无水乙醇和成稀泥状铺设均匀平整。用远红外线灯将其烤干置于干燥器中待测。

1.3.2.4 刻度源的制备：α刻度源的制备：取经电热干燥箱110℃、4 h处理的241Am粉源准确称量制备标准曲线所需质量的标准粉末，置于测过本底的不锈钢样品盘中，加入数滴无水乙醇和成稀泥状铺设均匀平整，制备一系列不同质量厚度的α标准刻度源。用远红外线灯将其烤干置于干燥器中待测。同理制备一系列不同质量厚度的β标准刻度源。

1.3.3 样品测量1.3.3.1 四路低本底α、β计数器的检测校准：测量样品前，对低本底α、β计数器的坪曲线、甄别阈、本底和效率曲线进行测量，对设备进行校准。由效率曲线得到设备对α的计数效率为(77.1±0.6)%；对β的计数效率为(97.0±0.8)%。

1.3.3.2 标准曲线的建立：将制备好的一系列不同厚度的标准源，分别放在MPC-9604低本底计数器上测量1 000 min，根据测量结果绘制出α标准曲线和β标准曲线，测量样品即可以根据质量厚度在标准曲线上查出相应的计数效率。

1.3.3.3 回收率的测定：用加定量标准源回收分析的方法计算回收率，对实验检测过程进行质量控制。将抽取的尿样品充分混合均匀，分别取200 ml于4个烧杯中分为两组，其中一组加入定量241Am标准溶液，另一组不加，作为平行对照实验，其他处理保持一致。处理过程按照样品处理过程，测得平均回收率为98.1%。

1.3.3.4 样品测量程序：将制备好的样品分别放在MPC-9604低本底计数器上测量1 000 min，得出样品的α、β计数率，参照《生活饮用水标准检验方法放射性指标》[3]所提供的计算公式将计数率转化成放射性体积活度(Bq/L)。式1为尿中总α放射性体积活度(Bq/L)计算公式；式2为尿中总β放射性体积活度(Bq/L)计算公式。

公式说明：Avα为样品中总α放射性体积活度(Bq/L)；Avβ为样品中总β放射性体积活度(Bq/L)；W为样品蒸发后的残渣质量(mg)；nx为样品源计数率(计数/s)；n0为测量系统的本底的计数率(计数/s)；F为放射性回收率(F≤1，用小数表示)； V为样品体积(L)；m为测量样品质量。

1.3.3.5 尿肌酐测定方法：采用肌氨酸氧化酶法，利用日立7600全自动生化分析仪进行测定；计量报告单位为μmol/L；单位转换：1 mg/dL=88.41 μmol/L，原尿样中总α和总β放射性体积活度报告单位为Bq/L，将原活度Bq/L除以尿肌酐转换单位值g/L，得出结果单位Bq/gCr，转换后描述尿中α、β总放射性活度单位为Bq/gCr。

1.4 统计学分析 采用SPSS 20.0进行统计学分析。测量数据经正态分布检验符合正态分布，采用(x±s)表示，多组均数比较采用方差分析，以P<0.05为差异有统计学意义。

2 结 果

2.1 155名调查对象的总α、β放射性活度测定结果 155名健康男性的晨尿尿样品总α放射性活度为0.00～7.36(1.63±1.47)Bq/gCr；尿中总β放射性活度为8.02～89.58(28.40±14.56)Bq/gCr(未排除40K贡献)。

2.2 不同职业人群测量结果比较 企业员工、教师、研究院员工尿中总α、β放射性活度比较，差异无统计学意义(P>0.05)。见表1。

表1 不同职业人群尿中总α、β放射性活度比较(Bq/gCr)

注：*仅使用2014年所测数据进行比较。

2.3 企业员工3年尿中总α、β放射性活度测量结果比较 各年度尿中总α、β放射性活度测量结果比较，差异无统计学意义(P>0.05)。见表2。

表2 企业员工3年尿中总

3 讨 论

核意外泄露释放事故期间，事故区域人员(公众)会因为体表沾染放射性核素而受到外照射，还会由于吸入污染空气、食用受放射性核素沾染的食品和饮用水等受到内照射[1]。放射性核素的沾染所造成的外照射，可以通过体表放射性检测，并通过去污洗消和相应的医学处置达到保护公众健康的目的[4]。但内照射的检测和医学处置复杂很多，首先要确定摄入体内的核素及照射剂量，才能确定医学处置方案和手段。在事故期间有组织地给事故区域可能受照射公众服用碘片，也仅仅是预防放射性碘对甲状腺损害的一个手段，却避免不了进入体内的放射性核素对人体其他器官和系统的损伤[5]。尿样的总α、总β放射性活度检测在核事故应急中具有非常重要的意义，它不仅能直接反映内照射人员的受照程度，也能为放射性核素的促排提供依据[2]。尿样的总α、总β放射性活度检测方法较其他放射性检测更为简单、快捷、有效。尿样的采集无损伤、无痛苦，受检人员较易于接受，可以作为初步确定受照人员内照射水平筛选方法。

采集24 h尿样是反映体内核素水平的最佳方法，但收集24 h尿样非常困难，被采样者的正常生活将被打乱，无法配合，即使是收集住院患者的24 h尿样也存在困难的。事故状态下收集公众24 h尿样存在收样地点的安排、提供尿样的公众食宿的安排等问题，特别是及时疏散群众避免人员聚集是应急响应期间更应考虑的问题。借鉴职业医学上普遍采用的尿肌酐校正尿样的方法[6-7]，且尿肌酐的检测简单方便，采集一次晨尿即可检测尿样的总α、总β放射性。因此本次调查所采集的尿液为调查对象的一次晨尿。

本调查在开展实验过程中，尿样的蒸发干燥前期采用的是低温75℃缓慢蒸干的方法处理尿样，与《生活饮用水标准检验方法放射性指标》[3]规定的方法不一致，这主要是考虑事故所释放核素的热稳定，其在加热过程中可能会被蒸发或挥发，为此采用较长时间的低温度75℃蒸发浓缩，使其充分盐化以增强其稳定性。本次调查对尿中总β放射性活度的测量未对40K的贡献进行剔除，主要是考虑测量总放射性水平应该包括40K的贡献，且既往也无关于广西人群尿中总β放射性活度水平的研究报告，作为基础数据应该进行测量分析。笔者将在以后的研究中着重考虑这个因素的影响。本次调查中，不同地区、不同职业和不同年份的健康男性尿中总α、总β放射性活度比较，差异均无统计学意义(P>0.05)，提示受调查的不同地区、不同职业健康男性人群尿中总α、总β放射性活度的正常水平是基本一致的。

本调查结果显示，广西部分地区155名健康男性的晨尿总α放射性活度为0.00～7.36(1.63±1.47) Bq/gCr，尿中总β放射性活度为8.02～89.58(28.40±14.56)Bq/gCr(未排除40K贡献)，与王丽琴等[8]和陈晓文等[9]报告的结果相似。笔者建议将尿中总α放射性活度6.04 Bq/gCr(x+3s)和尿中总β放射性活度(未剔除40的贡献)72.08 Bq/gCr(x+3s)暂时作为广西健康成年男性事故应急的参考筛选指标。但由于本次调查的样本量少，所得数据还不能作为区域正常值，仅能作为参考，笔者将在后续研究中扩大样本进一步分析探讨区域正常值。

(致谢：感谢广西防城港市卫生计生委应急办梁踴、防城港核电站朱元理、王彪、防城港市港口区疾控中心韦小芬为本调查所提供的支持)

[1] 中华人民共和国国家质量监督检验检疫总局,中国国家标准化管理委员会.放射性核素摄入量及内照射剂量估算规范:GB/T 16148-2009[S].北京:中国标准出版社,2009.

[2] Maxwell SL 3rd,Jones VD.Rapid determination of actinides in urine by inductively coupled plasma mass spectrometry and alpha spectrometry:a hybrid approach[J].Talanta,2009,80(1):143-150.

[3] 中华人民共和国卫生部,中国国家标准化管理委员会.生活饮用水标准检验方法放射性指标:GB/T 5750.13-2006[S/OL].(2006-12-29)[2016-05-20].http://www.moh.gov.cn/cmsresources/zwgkzt/wsbz/new/20070628153815.pdf.

[4] 刘长安,刘 英,苏 旭.核与放射突发事件医学救援小分队行动导则[M].北京:北京大学医学出版社,2005:40-51.

[5] 刘长安,耿秀生,刘 英.稳定碘预防在核事故应急中的应用[M].北京:北京大学医学出版社,2006:63-73.

[6] 中华人民共和国国家卫生和计划生育委员会.职业性镉中毒的诊断:GBZ 17-2015[S/OL](2015-12-15)[2016-06-30].www.nhfpc.gov.cn/ewebeditor/uploadfile/2015/12/2015 1229 111503390.pdf

[7] Trevisan A.Concentration adjustment of samples in analysis of urinary xenobiotic metabolites[J].Am J Ind Med,1990,17(5):637-642.

[8] 王丽琴,杨姗姗,屈喜梅,等.正常人尿样中总β放射性测量方法的研究[J].中华放射医学与防护杂志,2013,33(3):310-313.

[9] 陈晓文,秦宏冉,赵陆芊,等.上海市50例正常人群尿中总α/β比活度的调查[C].北京:首届中国卫生应急学术论坛论文汇编,2012:473.

Analysis on urinary total alpha and total beta radioactivities of 155 healthy male adults

DUYan,LIMei-qing,TANGMing,WANGPing,LIAORui-qing,SHIYu-hua,SHIYang-hai

(Departmentofnuclearandradiationprotection,GuangxiZhuangAutonomousRegionAcademyforthePreventionandTreatmentofOccupationalDiseases,Nanning530021,China)

Objective To explore the normal level of urinary total α and total β radioactivities of healthy male adults from parts of Guangxi,thereby to provide the reference for establishing the screening level of internal radiation from radionuclides under the condition of nuclear accident.Methods The urine samples from 155 health male adults form parts of Guangxi were collected in the morning.Nitric acid was added into 200 ml of urine samples for salinization.The samples were concentrated by evaporation at 75℃ then were ashed at 300℃ for 2 hours.Finally,the total α and total β radioactivities of the samples were measured using a 4-channel low-background counter(1 000 minutes),and the results were corrected by urinary creatinine.Results The urinary total α and total β radioactivities of 155 healthy male adults were 0.00-7.36(1.63±1.47)Bq/gCr and 8.02-89.58(28.40±14.56)Bq/gCr respectively.Conclusion It is recommended that the urinary total α radioactivity with 6.04 Bq/gCr(x+3s) and total β radioactivity with 72.08 Bq/gCr(x+3s) are temporarily taken as the emergency screening levels for the healthy male adults in the accident in Guangxi.

Radionuclides,Alpha radioactivity,Beta radioactivity,Healthy people,Male,Urine,Emergency screening,Guangxi

广西医疗卫生适宜技术研究与开发课题(S201306-04)

杜岩(1957～)，男，本科，主任医师，研究方向：核与辐射防护。

R 146

A

0253-4304(2016)12-1725-03

10.11675/j.issn.0253-4304.2016.12.27

2016-07-05

2016-09-12)