贵州万山汞矿周边土壤重金属污染特征及风险评价

胡国成，张丽娟，齐剑英，杨剑，于云江*，郑海,，陈凤，陈棉彪，王程程，黎华寿

1. 环境保护部华南环境科学研究所，广东 广州，510655；2. 华南农业大学热带亚热带生态研究所，广东 广州，510640；3. 贵州省环境科学研究设计院，贵州 贵阳，550002

贵州万山汞矿周边土壤重金属污染特征及风险评价

胡国成1，张丽娟1，齐剑英1，杨剑1，于云江1*，郑海1,2，陈凤3，陈棉彪1，王程程3，黎华寿2

1. 环境保护部华南环境科学研究所，广东 广州，510655；2. 华南农业大学热带亚热带生态研究所，广东 广州，510640；3. 贵州省环境科学研究设计院，贵州 贵阳，550002

贵州矿产资源丰富，伴随着矿山的开采、冶炼等人为活动，矿区周边重金属污染问题非常突出。为了掌握贵州万山汞矿政策性关停后对周边环境的产生的不利影响，以贵州万山汞矿周边主要乡镇作为研究区域，利用随机布点的方法在汞矿周边6个乡镇采集30个土壤样品，通过湿法消解的前处理方法，采用电感耦合等离子体质谱仪和原子荧光仪测定所有土壤样品中的Cr、Ni、Cu、Cd、Pb、As、Hg。以贵州省土壤环境背景值作为参照标准，采用单因子污染指数法、综合污染指数法、地积累指数法和潜在生态危害指数法对贵州万山汞矿周边土壤中重金属污染特征及其生态风险进行评价。结果表明，贵州万山汞矿周边土壤中Cr、Ni、Cu、Cd、Pb、As和Hg的平均含量水平分别为353.22、33.58、41.45、0.87、59.30、14.34、14.15 mg·kg-1，其中Hg污染最严重，最高超标倍数为135倍。地积累指数评价结果表明，Cr的地积累指数为1～2之间，属于偏中度污染范畴；Hg的地累积指数为4～10之间，处于严重～极重污染范畴；潜在生态危害综合指数（RI）评价结果显示：万山汞矿周边土壤中重金属污染处于较强的生态风险程度，其中汞的潜在生态危害系数（Eir）最高。主成分分析结果显示：该区域土壤中的Cr、Ni、Cu的来源可能与土壤背景值有关；Cd、Pb、As、Hg的来源与大气沉降、汞矿采选冶炼等外源性污染因素有关。

汞矿区；土壤；重金属；污染特征；风险评价

土壤是人类赖以生存的自然资源之一，也是人类生态环境的重要组成部分。随着工业排放及农业面源污染的加剧，土壤重金属污染日益严重。土壤重金属污染已经成为当前人类面临的重要环境问题之一（刘春早等，2012；李强等，2013；李瑞琴等，2013）。我国土壤重金属污染来源包括矿山采选冶炼、大气沉降、污水灌溉、固体废弃物堆存与处置、交通运输等（郭伟等，2011；陈涛等，2012）。进入农田土壤中的重金属可通过食物链富集、迁移转化，最终危害人体健康。贵州是我国著名的矿产资源大省，其中万山是国内最大的汞工业生产基地，曾因汞资源的储量和汞产品产量分别列亚洲之首和世界第三而被誉为中国“汞都”。自20世纪50年代起开始大规模正规化开采；20世纪80年代末，随着汞矿资源逐渐枯竭，汞矿生产日益萎缩；2002年5月，贵州汞矿实施政策性关闭。在汞矿开采过程中，“三废”几乎全部直接排放于自然环境中，在雨水冲刷、风化侵蚀的作用下，日积月累，对生态环境造成了严重的损坏，而且呈逐年加剧之势。不同学者对贵州万山汞矿的研究主要集中在汞污染方面，从土壤中汞的形态特征、土壤及动植物中汞的含量水平到人体生物材料中负荷水平均有研究（王美林等，1983；丁振华等，2004；李玉锋等，2004；王小燕，2010；包正铎等，2011；仇广乐等，2006）。为了解贵州万山汞矿政策性关停后周边环境质量状况，掌握汞矿采选冶炼过程中汞及其他伴生金属对土壤的污染情况，本文以贵州万山汞矿周边土壤中7种重金属（Cr、Ni、Cu、Cd、Pb、As、Hg）为研究对象，利用单因子污染指数法、综合污染指数法、地积累指数法和潜在生态风险指数法对土壤重金属的污染特征及生态风险进行评价；同时利用主成分分析方法，解析贵州万山汞矿周边土壤中重金属的主要来源，揭示采矿活动对土壤污染的影响，为该区域土壤重金属污染防治提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 研究区域概况

贵州万山地处云贵高原东部边缘，东西宽 26 km，南北长22 km；全区总面积842 km2，矿区面积45 km2，境内山峦起伏，地形切割破碎，为典型的喀斯特地形地貌。境内平均海拔850 m，地势东部低，西部高，中部隆起，自中部向北、东、南三面倾斜，气候温差大，夏季湿润多雨，年降水量为1200～1400 mm，年平均气温 15 ℃左右，无霜期为270 d左右。万山区境内主要河流包括敖寨河、下溪河、黄道河、高楼坪河，属于长江水系。

贵州万山是国内最大的汞工业基地，曾因汞资源储量和汞产量分别列亚洲之首和世界第三，被誉为中国的“汞都”。万山境内的汞资源开采始于秦朝，大规模开采冶炼历史长达600多年，汞产量占全国70%。随着汞资源的逐渐枯竭，汞矿生产规模日趋缩小，2002年5月实施政策性关闭。汞矿的废水、废气和废渣几乎全部直接排放于自然环境中，对生态环境造成了严重的损坏。据统计，贵州汞矿自1950年建成投产至1995年45年间，11个生产单位共排放含汞烟尘废气 202×108m3，含汞废水5.192×107t，炼汞炉渣9.47×106t，采矿废石2.63×106t。矿区内炼汞炉渣和坑道废石堆积如山，且点多面广，自然堆弃于矿区内河流源头的沟谷间。在雨水冲刷的作用下，大量的含汞废水、炉渣、废石进入河道，污染农田和水源。

1.2 样品采集与处理

依据《土壤环境监测技术规范》（HJ/T166─2004），综合考虑汞矿周边人口分布情况，于 2013年6月在万山汞矿周边6个乡镇（黄道乡、万山镇、下溪乡、敖寨乡、大坪乡、高楼坪乡）农田中采集0～20 cm土壤样品30份。每个土壤样品由3～5个分样组成，各分样混合后用用四分法取1 kg土壤装袋带回实验室。将采集的土壤样品置于阴凉通风处自然风干，剔除样品中的有机残渣、植物根系及其他杂物，用研钵研磨土壤样品，然后过100目筛备用。采样点示意图如图1所示。

图1 贵州万山汞矿周边区域土壤样品采样示意图Fig. 1 Sampling sites of soil samples around Wanshan mercury mine area, Guizhou Province

1.3 样品前处理

准确称取0.3000 g样品置于Teflon烧杯中，加20 mL HNO3，盖上表面皿，放置过夜消解至近干，冷却后加2 mL HClO4消解至近干，再加5 mL HNO3两次至近干，冷却后用体积分数1%硝酸定容至100 mL比色管中。铅、镉、铬、镍和铜的测定采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS，美国 Perkin Elmer），多元素混合标准储备液（100 mg·L-1）由美国Perkin Elmer公司提供；砷和汞的测定采用原子荧光法。消解所用试剂均为优级纯，水为超纯水。本实验所用器皿均用体积分数 15%硝酸浸泡过夜后，超纯水冲洗3～5次，晾干备用。质量保证采取每间隔 8～10个样品设置平行双样，同时用国家土壤标准物质（GBW07305和GBW07302，中国地质科学院廊坊地球物理地球化学勘查研究所提供）进行质量控制。各元素的加标回收率在84.76%～101.63%，符合实验室质量控制措施评价要求。土壤pH按照国家标准（中华人民共和国农业部，2007），用pH计（PHS-3C型）测定。

1.4 评价方法

为了能够定量反映该区域土壤重金属污染情况，本研究采用单因子污染指数法、综合污染指数法、地积累指数法和潜在生态风险指数法进行评价。

1.4.1 单因子污染指数法

单因子污染指数法计算公式如下：

式中：Pi为重金属i的单项污染指数，具体反映某污染物超标倍数和程度；Ci为样品中重会属 i含量实测值（mg·kg-1）；Si为重金属 i的标准值（mg·kg-1）。

当Pi≤1时，表示样品未受污染；当Pi>1时，表示样品已被污染。Pi的值越大，说明样品受污染越严重。评价标准见表1所示。

1.4.2 综合污染指数法

综合污染指数法又称内梅罗污染指数法，能够反映多种污染物对土壤的污染，计算公式如下：

式中：PI均和PI最大分别是平均单项污染指数和最大单项污染指数。内梅罗污染指数评价标准如表1所示。

表1 土壤重金属单因子污染指数和综合污染指数分级标准Table 1 Grade standards of single factor pollution index method and comprehensive pollution index of heavy metals in soils

1.4.3 地积累指数法

地积累指数法（Muller，1969）是德国科学家Muller于1969年提出，是20世纪60年代晚期在欧洲发展起来的广泛用于研究沉积物及其它物质中重金属污染程度的定量指标，其计算公式如下：

式中Cn是元素n在沉积物中的含量；Bn为沉积物中该元素的地球化学背景值。本文采用贵州省土壤环境背景值作为参照标准（国家环境保护局，1990）；1.5用于校正区域背景值差异。按Igeo数值可将重金属污染划分为 7个等级，主要包括（0）清洁（Igeo<0）、（1）轻度（05）（Santos等，2002）。

1.4.4 潜在生态危害指数法

瑞典科学家Hakanson（1980）提出的生态危害指数法是根据重金属性质及环境行为特点，对土壤或沉积物中重金属污染风险进行评价的方法。该方法不仅考虑土壤重金属含量，而且将重金属的生态效应、环境效应与毒理学联系在一起，采取潜在生态危害指数（RI）进行分级评价。其表达式为：

式中：RI为土壤中多种重金属潜在生态危害指数；Ci为单一元素实测值； Cni为单一元素参比值，采用贵州省土壤环境背景值作为参照标准（国家环境保护局，1990）， Tri为第 i种重金属元素的毒性系数； Ei为第 i种重金属的潜在生态危害系数。

r Hakanson（1980）指出了几种重金属毒性系数：Cu为5，Pb为5，Zn为1，Ni为2，Cr为2，Cd为30，As为10。依据重金属的潜在生态危害系数（ Eri）可将土壤中重金属污染状况划分为5个等级；依据重金属的潜在生态危害指数（RI）可将土壤中重金属污染程度划分为4个等级。重金属潜在生态危害指数评价标准如表2所示。

表2 重金属潜在生态危害系数( Eri)、危害指数(RI)与危害程度分级的关系Table 2 Relationship between potential ecological risk coefficients ( Er i), risk indices（RI）of heavy metals and pollution degree

1.5 统计分析

采用SPSS15.0软件，利用Pearson相关分析重金属元素之间的相关性；利用主成分分析土壤重金属污染的关键因子，显著水平为0.05，极显著水平为0.01。

2 结果与讨论

2.1 土壤重金属含量水平

不同采样点土壤中重金属含量水平如表 3所示。在贵州万山汞矿区周围土壤 pH范围是4.85～7.15，以弱酸性为主。本研究土壤中Cr、Ni、Cu、Cd、Pb、As、Hg的平均含量水平分别为353.22、33.58、41.45、0.87、59.30、14.24、14.15 mg·kg-1，除了Ni和As外，其他5种重金属平均含量均超过贵州省土壤背景值，分别为贵州土壤背景值的3.2～3.9、0.8～1.8、0.4～3.4、0.7～7.2、0.7～617.1倍。利用《土壤环境质量标准》（GB15618─1995）二级标准进行评价，结果显示As和Hg超标，其中Hg超标严重，最高超标倍数为135倍。与2004年的研究结果比较，万山汞矿周边区域土壤中汞含量（24.31～347.52 mg·kg-1）有降低的趋势（丁振华等，2004），这可能与汞矿政策性关闭、“三废”排放减少有关系。土壤中7种重金属的变异系数从大到小的顺序依次为：Hg>Pb>As>Cd>Ni>Cu>Cr，其中Hg、Pb、As、Cd的变异系数较大；Hg的变异系数最大（137），说明受到人为活动的干扰作用非常明显，局部地区汞污染严重。

2.2 土壤重金属污染评价

2.2.1 综合污染指数法

根据《土壤环境质量标准》（GB15618─1995）二级标准，对贵州万山汞矿周边土壤中7种元素计算单因子污染指数，结果如表4所示。所有土壤样品中Ni、Cu、Pb和As的单因子污染指数均小于1，说明上述4种金属元素对土壤的污染程度不重，处于清洁状态；Cr、Cd和Hg的单因子污染指数范围分别为：1.54～1.89、0.86～7.38和 0.15～135.77。从污染程度上看，所有土壤中 Cr的污染程度处于轻度污染；万山镇和大坪乡土壤中Cd处于重度污染；除了大坪乡外，其他5个乡镇土壤样品中Hg均处于重度污染。综合污染指数反映了7种重金属元素的综合污染状况，PN的范围是2.51～70.93，总的污染程度显示：大坪乡土壤处于中度污染，而其他乡镇（黄道乡、万山镇、下溪乡、敖寨乡、高楼坪乡）的土壤处于重度污染，这可能与历史汞矿开采活动有密切关系。

表3 贵州万山汞矿周边土壤中pH及重金属含量水平Table 3 The pH and the concentrations of heavy metals in soils form Wanshan mercury mine area, Guizhou Province mg·kg-1

表4 贵州万山汞矿土壤重金属污染指数及污染程度Table 4 Pollution indices and classification of heavy metals in soils from Wanshan mercury mine area, Guizhou Province

2.2.2 地积累指数法

地积累指数常用于评价沉积物中重金属的污染情况，同时也用于评价土壤中重金属污染程度。本文中利用贵州省土壤背景值，根据公式计算不同采样点的平均地积累指数（Igeo），如表5所示。从表5可以看出，贵州万山矿区周边土壤中Ni、Cu、Cd、Pb和As按照地积累指数分级，均为0，属于无污染范畴；Cr的地积累指数为1～2之间，属于偏中度污染范畴；除了大坪乡以外，其余5个乡镇土壤中Hg的地积累指数为4～10之间，处于严重-极重污染范畴。本文利用地积累指数评价万山汞矿周边5个乡镇土壤中Hg的污染等级与单因子指数法评价结果基本一致，说明该区域土壤中汞污染非常严重。

2.2.3 潜在生态风险指数法

表5 贵州万山汞矿土壤中重金属地累积指数和划分等级Table 5 Index of geoaccumulation and classification of heavy metals pollution of the soils from Wanshan mercury mine area, Guizhou Province

表6 贵州万山汞矿土壤中重金属潜在生态危害系数( Eri)和危害指数(RI)Table 6 Potential ecological risk coefficients ( Eri), risk indices (RI) of heavy metals in soils from Wanshan mercury mine area, Guizhou Province

贵州万山矿区周边土壤中重金属的潜在生态危害系数（ Eri）和潜在生态危害综合指数（RI）如表6所示。在所有土壤样品中Cr、Ni、Cu、Pb、As的生态危害系数（ Eri）均小于40，处于轻微的生态危害程度；50%土壤样品中 Cd的潜在生态危害系数（ Eri）超过40，小于80，处于中等生态危害程度；所有土壤样品中Hg生态危害系数（ Eri）大于80，处于强的生态危害程度，其中黄道乡、万山镇、下溪乡、敖寨乡和高楼坪乡等5个乡镇采集的土壤样品中Hg的 Eri均超过320，处于极强的生态危害程度。万山镇土壤中Hg的 Eri最高（18044），说明万山镇周边土壤中受汞污染最严重。由上述 7种重金属的潜在生态危害系数的均值来看，其潜在生态危害程度由强到弱的顺序依次为：Hg>Cd>Cr> As>Pb>Cu>Ni。多种重金属的综合潜在生态风险指数（RI）的范围为208.23～18044.01。30%的采样点处于中等生态风险程度，70%的采样点的RI均超出600，处于很强的生态风险程度。在本研究中，所有土壤样品中Hg对综合潜在生态风险贡献最大。不同釆样点土壤样品中 Hg的潜在生态危害系数（Eri）与相应的 RI具有较好的一致性，这可能主要与Hg的潜在生态危害较大有关。

2.2.4 评价结果比较与分析

对某个区域的重金属污染评价，需要用多种方法进行比较评价，以保证结果的准确性与科学性。地积累指数法和潜在生态风险指数法都是通过测定重金属含量与背景值相比，但是两种方法各有侧重。地积累指数法主要反映外源重金属的富集程度，而潜在生态风险指数法侧重考虑不同重金属的生物毒性。本研究利用综合污染指数法、地积累指数法及潜在生态风险指数法系统评价了贵州万山汞矿周边6个乡镇土壤中重金属的污染情况及生态风险，重金属污染程度及生态风险结果基本一致。Hg的单因子污染指数最大，地累积指数最高，潜在生态危害系数最高，对潜在生态危害综合指数贡献最大，污染最严重。

2.3 主成分分析

主成分分析是一种掌握主要矛盾的统计分析方法，通过简化数据来反映原来多变量的大部分信息。本研究利用SPSS统计软件对万山汞矿周边6个乡镇的土壤样品中7种重金属（Cr、Ni、Cu、Cd、Pb、As、Hg）的含量水平进行主成分分析，如表7所示。从表7可以看出，本研究所有土壤样品中7种重金属的全部信息可以由 3个主成分（Principal Component, PC）反映74.65%，即对前3个主成分进行分析已经能够反映全部数据的大部分信息。PC1的方差贡献率为32.97%，Cr、Ni、Cu在PC1上有较大的载荷，且Cr和Ni、Cu和Ni具有较强相关性（P<0.05）。Boruvka等（2005）和 Sajn等（2011）发现这些元素（Cr、Ni、Cu）受地质背景的控制，因此把PC1作为“自然源因子”，可能与当地土壤本底值有关系。PC2的方差贡献率为25.22%，Cd、Pb、As在PC2上有较高的载荷水平，Cd的平均含量水平超出背景值，Cd和Pb具有较强的相关性（P<0.05），因此PC2主要受人类活动控制，被认为是“外源性因子”。研究资料表明Hg与Pb等元素的地球化学性质相似，且在成矿过程中共消共长，密切伴生，在贵州-湖南的汞矿带存在铅锌矿（冯学仕，1995）。因此，本文土壤中的Cd、Pb和As很可能是汞矿开采过程中伴生而来。PC3的方差贡献率为16.45%，Hg在PC3上的正载荷最大（0.927），其平均含量高于背景值，这与当地汞矿采选冶炼活动有关。土壤中的汞与大气沉降有关系，大气中的汞会附着在颗粒物表面，随着大气颗粒物的不断沉降，进入周边土壤中，从而导致土壤中Hg的含量显著升高（仇广乐，2005）

表7 贵州万山汞矿土壤中重金属主成分分析Table 7 principal component analysis (PCA) of heavy metals in soils from Wanshan mercury mine area, Guizhou Province

3 结论

（1）贵州万山汞矿周边土壤重金属Cr、Ni、Cu、Cd、Pb、As、Hg的平均含量水平分别为353.22、33.58、41.45、0.87、59.30、14.34、14.15 mg·kg-1。利用《土壤环境质量标准》二级标准进行评价，结果显示Hg超标最严重，最高超标倍数为135倍。

（2）重金属地积累指数评价结果表明，Cr的地积累指数为 1～2之间，属于偏中度污染范畴；Hg的地累积指数为4～10之间，处于严重～极重污染范畴；潜在生态危害综合指数（RI）评价结果显示：万山汞矿周边土壤中重金属污染处于较强的生态风险程度，其中汞的潜在生态危害系数（ Ei）最r高。

（3）主成分分析表明：万山汞矿周边土壤中 7种属元素识别为3个主成分，PC1为自然源因子，Cr、Ni、Cu在PC1上有较大载荷；PC2和PC3为人为源因子，Cd、Pb、As在PC2上有较大载荷；Hg在PC3上有较大载荷，主要与当地大气沉降、汞矿采选等有关。

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Contaminant Characteristics and Risk Assessment of Heavy Metals in Soils from Wanshan Mercury Mine Area, Guizhou Province

HU Guocheng1, ZHANG Lijuan1, QI Jianying1, YANG Jian1, YU Yunjiang1*, ZHENG Hai1,2, CHEN Feng3, CHEN Mianbiao1, WANG Chengcheng3, LI Huashou2
1. South China Institutes of Environmental Sciences, Ministry of Environmental Protection, Guangzhou, 510655, China; 2. Institute of Tropical and Subtropical Ecology, South China Agricultural University, Guangzhou, 510640, China; 3. Guizhou Academy of Environmental Science and Designing, Guiyang 550002, China

Mineral resources are abundant in Guizhou Province, China. With the development of anthropogenic activity for mine exploiting and smelting, the problem of heavy metal pollution was becoming more and more obvious. In order to investigate the adverse effects on environment quality, thirty soil samples were collected randomly from Wanshan mercury mine area after its shut down. Heavy metals (Cr, Ni, Cu, Cd, Pb, As and Hg) in all soil samples were determined by inductively coupled plasma mass spectrometry and atomic fluorescence spectrophotometer after pretreatment of wet digestion method. Pollution characteristics of heavy metals in soils were observed on the basis of background values of single factor pollution index method and comprehensive pollution index method. Potential ecological risk assessment was evaluated by using the geoaccumulation index (Igeo) and potential ecological risk index (RI). The results indicated that the soil samples around mercury mining area had been seriously contaminated by mercury. The average concentrations of Cr, Ni, Cu, Cd, Pb, As and Hg were 353.22, 33.58, 41.45, 0.87, 59.30, 14.34 and 14.15 mg·kg-1, respectively. According to Environmental Quality Standard for Soil, the concentration of Hg was highest, more than 135 times. According to the geoaccumulation index, the pollution degree of Cr was middle degree with Igeosof Cr for 1 and 2, and Hg ranged from high to light degree with Igeosof Hg for 4 and 10. The potential ecological risk index indicated that the heavy metals in the soils from Wanshan mercury mine area were at the moderate ecological hazard level. The rate of contribution for Hg was highest to potential ecological risk index. Principle component analysis (PCA) showed that Cr, Ni and Cu in soils of Wanshan mercury mine area were possibly from environmental background value; and the sources of Cd, Pb, As, and Hg were relate to anthropogenic factors, such as atmospheric deposition, exploitation and smelting of mercury mine and so on.

mercury mining area; soils; heavy metals; contaminant characteristics; risk assessment

10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.05.024

X53

A

1674-5906（2015）05-0879-07

胡国成，张丽娟，齐剑英，杨剑，于云江，郑海，陈凤，陈棉彪，王程程，黎华寿. 贵州万山汞矿周边土壤重金属污染特征及风险评价[J]. 生态环境学报, 2015, 24(5): 879-885.

HU Guocheng, ZHANG Lijuan, QI Jianying, YANG Jian, YU Yunjiang, ZHENG Hai, CHEN Feng, CHEN Mianbiao, WANG Chengcheng, LI Huashou. Contaminant Characteristics and Risk Assessment of Heavy Metals in Soils from Wanshan Mercury Mine Area, Guizhou Province [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2015, 24(5): 879-885.

2013年国家环保公益性行业科研专项项目（201309049；201309047；201409022）

胡国成（1978年生），男，高级工程师，博士，主要从事环境毒理学及环境健康研究。E-mail：huguocheng@scies.org *通信作者：于云江（1964年生），男，研究员，博士。E-mail：yuyunjiang@scies.org

2014-10-10