广东某铀废石堆周边土壤中铀污染特征及其环境有效性

张彬，冯志刚，马强，陈荣，王小龙，段先哲，韩世礼

1. 南华大学核资源工程学院，湖南 衡阳 421001；2. 南华大学铀矿冶生物技术国防重点学科实验室，湖南 衡阳 421001

广东某铀废石堆周边土壤中铀污染特征及其环境有效性

张彬1,2，冯志刚1*，马强1，陈荣1,2，王小龙1,2，段先哲1，韩世礼1

1. 南华大学核资源工程学院，湖南 衡阳 421001；2. 南华大学铀矿冶生物技术国防重点学科实验室，湖南 衡阳 421001

铀（U）矿冶过程中产生了大量铀废石。通常认为其放射性核素含量低，大多沿山谷露天自然堆放，一般不对堆场做防渗漏处置，对铀废石可能产生的潜在环境影响尚未引起重视。以广东某花岗岩型铀矿山的一个废石堆周边土壤为研究对象，在废石堆上、下游方向分别采集了2条（即BP1和BP2，视作背景土壤，距离废石堆的距离分别为10和20 m）和3条土壤剖面（即WP1、WP2和WP3，视作潜在U污染土壤，距离废石堆的距离分别为50、100和180 m）。通过对剖面间U分布特征的对比，定量估算了受污染土壤中外源U的输入通量；结合逐级化学提取技术，分析了U在土壤剖面的赋存形态及其环境有效性。结果表明：1）铀废石堆对周边土壤产生了显著的放射性污染，废石堆下游方向由近及远的3条U污染剖面（WP1、WP2和WP3）中U平均质量分数比背景剖面分别富集了634.6、10和3.7倍，其外源U的平均输入通量分别为4840.36、86.72和20.46 μg·g-1。距污染源（废石堆）愈近，土壤中外源U的输入通量愈大；2）在近源区，大量的外源U优先在土壤表层聚集，随着远离污染源，逐渐转变为优先在剖面的深部淀积；3）与U污染剖面相比，背景剖面（BP2）的惰性态U（晶质铁锰氧化物/氢氧化物结合态+残渣态）所占比例最大，活性态 U（可交换态（包括水溶态）+碳酸盐结合态）所占比例最小，说明U污染土壤的外源U输入更倾向于对活性态U的贡献，这是对植物影响最直接的部分。另外，距污染源由近及远，U污染土壤中活性态U所占比例增大，潜在活性态U（有机质结合态+无定形铁锰氧化物/氢氧化物结合态）所占比例降低；4）3条U污染剖面中，平均90%以上的U（活性态和潜在活性态）对生态系统构成了威胁。因此，铀废石堆对周边环境产生的风险应得到充分重视。本研究为开展铀矿冶地域的放射性环境影响评价和土壤修复提供了有益的参考。

铀废石；土壤；铀污染；赋存形态；环境有效性；广东省

根据 2014年公布的《全国土壤污染状况调查公报》，我国土壤环境状况总体不容乐观，部分地区土壤污染较重，耕地土壤环境质量堪忧，工矿业废弃地土壤环境问题突出（环境保护部和国土资源部，2014）。其中，铀矿冶地域土壤的放射性污染问题已引起广泛关注（杨巍等，2011；王丽超等，2014；连国玺等，2013；杜洋等，2014）。长期以来，铀矿冶企业对铀尾矿（即铀水冶后排出的废渣）产生的潜在环境影响给予了高度重视，一般堆存于具有防渗漏构筑物设施的尾矿库中，并进行有效监管。而对于铀废石（即铀矿开采过程中排出的不含矿的围岩和夹石），通常认为其放射性核素含量低，随风化流体的淋溶不足以构成环境风险，因此，大多沿山谷自然堆放，一般不对堆场做防渗漏处置，至多沿地表径流方向的废石堆下游附近设置沉淀池以消除可能的放射性环境影响。然而，已有研究发现，铀废石中放射性核素含量可比本底值高2～3个数量级（杨忠贵，2012；潘英杰，1997），一旦随岩石风化释放到周边环境，产生的潜在放射性污染不容忽视。

铀（U）是表生条件下相对活泼的放射性核素，兼具化学毒性（Nriagu等，2012），其在环境中的富集或污染对人体健康及生态系统构成潜在危害，其中土壤是其重要的赋存介质（Mortvedt，1994；El-Taher和 Althoyaib，2012；Abed和 Sadaqah，2013）。对铀矿冶地域土壤环境质量评价和土壤污染修复研究中，铀是主要的目标元素（查忠勇等，2014；孙赛玉和周青，2008；Gavrilesuc等，2009；Carvalho等，2005）。目前开展的相关工作，缺乏对铀污染土壤中外源铀输入的定量分析以及铀赋存形态的研究，而这些基础数据是客观评价土壤环境质量以及有效开展铀污染土壤修复的重要依据。本文报道了我国广东某花岗岩型铀矿山露天堆置的一个废石堆周边土壤中铀污染特征。通过与区域土壤剖面本底值的对比，定量估算了受污染土壤中外源铀的输入通量；结合逐级化学提取技术，分析了铀在土壤中的赋存形态及其环境有效性。以期为开展区域上放射性环境影响评价和土壤修复提供依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

研究区位于我国广东某花岗岩型地下开采铀矿山地域。区域上为花岗岩分布区，水热条件充沛，发育了厚度不一的棕褐色土壤。研究对象为近 10年开拓的一个工区倾倒的废石堆周边土壤。废石主要为块度大小不一的花岗岩，自然堆存于谷坡相对和缓的山谷上游，形成面积约3000 m2、厚约20 m的废石堆。废石堆透水性强，且对堆场未进行任何防渗漏处置，因此流经废石堆的大气降水自然地向下游方向的周边土壤渗透。

1.2 样品采集

本文涉及5条土壤剖面：位于废石堆上游谷坡腰部未遭受潜在铀污染的剖面BP1和BP2（视作背景剖面，距离废石堆的距离分别为10和20 m）；位于废石堆下游地形和缓、距离堆场分别为 50、100和180 m的潜在铀污染剖面WP1、WP2和WP3。各剖面均为自然发生剖面，上覆植被为杂草。由于山谷区长期遭受雨水侵蚀，土壤剖面厚度一般为几十cm（基岩面以上的部分）。土壤剖面为人工揭露，挖掘至基岩面，并修饰成垂直的新鲜断面。样品采集自基岩面向上连续刻槽取样，单样长度一般为 5 cm或10 cm，其中对剖面BP1和BP2的下伏基岩也进行了采集。各样品采集量约为2 kg，剔除植物根系及枯枝落叶等生物质和明显的外源碎屑，以尽量保证所采样品为基岩风化成土作用的产物。另外，在废石堆随机采集了4件新鲜样品。样品用可透气的布袋装好后运回室内备用。

1.3 样品处理与分析测试

自然风干的样品进行粗碎，全部过 20目筛后用四分法获取10 g左右的子样，在玛瑙研钵中研磨成实验用粒度（200目）。土壤与岩石样品中U含量的分析是在中国科学院地球化学研究所由加拿大PerkinElmer公司生产的ELAN DRC-e四级杆型电感耦合等离子体质谱仪（Q-ICP-MS）上进行，称取0.1 g样品用酸分解法进行处理。分析过程中，插入2件土壤标样（GSS-4、GSS-6）进行质量监控，U的相对偏差<10%。称取2 g样品用于逐级化学提取实验，对于提取液中的U，在南华大学用杭州大吉光电仪器有限公司生产的 WGJ-Ⅲ型微量铀分析仪测定（吴锦海等，1991），检出限为0.02 ng·mL-1，用U标准液监控的相对偏差<5%。实验中所使用的试剂为分析纯。

1.4 数据处理

实验数据用软件Microsoft Excel进行处理，数据处理方法在下文的相关部分进行表述。分析结果图件用软件CorelDRAW 9.0润色后完成。

2 结果与讨论

2.1 土壤剖面中U分布特征

研究剖面样品及部分下伏基岩（花岗岩）、铀废石堆试样（花岗岩）中U含量见表1。可以看出，4件铀废石样品（FS1～FS4）中 U 的质量分数为20.9～134 μg·g-1，均高于或远高于2条背景剖面基岩（BP1-Y、BP2-Y）中的U（10.5～11.2 μg·g-1），暗示了铀废石风化释放的 U可能对周边环境产生潜在的放射性污染。另外，即使对于视作本底样品的BP1-Y和BP2-Y，也比地壳中酸性岩浆岩的U（3.5 μg·g-1）高3倍多（牟保磊，1999）。

表1 5条土壤剖面及部分下伏基岩、铀废石试样的U含量Table 1 The contents of uranium in five soil profiles, some underlying bedrocks and four uraniun waste rock samples

U含量随土壤剖面深度的变化见图1。对于背景剖面BP1和BP2，在基岩风化成土过程中，U未表现出明显的变化趋势，基本保持稳定。另外，2条剖面间U质量分数也较为接近，其中，BP1中U平均值为7.95 μg·g-1（以各样长加权平均，不含基岩，下同），BP2中U平均值为7.32 μg·g-1，两剖面U 平均值为 7.64 μg·g-1，略高于中国土壤（3.03 μg·g-1）和广东省土壤背景值（5.51 μg·g-1）（中国环境监测总站，1990）。U在上述剖面的分布，一定程度上反映了区域土壤中U的本底特征。对于位于铀废石堆下游的3条剖面，U含量均显著高于背景剖面，说明土壤遭受了 U污染。其中，WP1中 U质量分数最高，为820～7420 μg·g-1，平均值为4848 μg·g-1；WP2中U质量分数为56.1～99.2 μg·g-1，平均值为76.36 μg·g-1；WP3中U质量分数为15.6～49.5 μg·g-1，平均值为 28.1 μg·g-1。WP1、WP2和 WP3中U质量分数平均值分别是背景剖面的634.6、10和3.7倍，土壤中U污染程度具有距铀废石堆愈近而愈强的趋势。另外，3条剖面中U的变化特征也不尽相同，自下而上，WP1中快速增大，WP2中缓慢增大，而WP3中呈逐渐降低的趋势。

图1 5条土壤剖面中U含量随深度的变化Fig. 1 The content variation of uranium in five soil profiles studied with the depth

2.2 土壤剖面中U输入通量

本文涉及的5条剖面均为发育浅薄的土壤（基岩面以上的厚度≤45 cm），其发生学特征较为相近。因此，假定U在剖面BP1和BP2的分布特征视作区域上的本底条件，那么WP1、WP2和WP3与前者相比，超量的U可看作来自外源的输入。图1中3条污染剖面不同深度的U含量均高于背景剖面，说明外源U的输入贯穿了整个土壤。以土壤剖面中U质量分数平均值计，WP1中外源U的输入通量为4840.36 mg··kg-1（即4848～7.64 μg·g-1，下同）；WP2中外源U的输入通量为68.72 mg··kg-1；WP3中外源U的输入通量为20.46 mg··kg-1。即距污染源愈近，土壤中外源U的输入通量愈大。

另外，在近源（污染源）土壤中，大量的外源U优先在表层聚集（如WP1）。而随着远离污染源，这种特征逐渐减弱，转变为优先在土壤剖面的深部淀积（如WP3）。

2.3 土壤剖面中U赋存形态

研究表明，土壤中放射性核素等毒性元素的环境影响及生态有效性并不取决于其总量，而主要受控于在介质中的赋存形态，只有易于活化的形态是对生态环境构成潜在威胁的有效部分（Sheppard和Evenden，1992；Morton等，2001；Gueniot等，1988）。因此，厘清U的赋存形态，有助于对U污染土壤的潜在环境影响进行定量评估。另外，通过与背景剖面的对比，可以查清土壤中U的污染特征。

利用操作上定义的逐级化学提取技术是目前对环境固体介质中重金属元素赋存形态定量研究的主要手段（Filgueiras等，2002），其中以Tessier和 BCR方案最为经典（Tessier等，1979；Quevauviller，1998）。在此基础上，不同学者根据各自的研究对象和目的，采取的提取流程有所修改。本文综合了国内外对环境固体介质中放射性核素形态分析的提取方案（Martínez-Aguirre等，1995；Guo等，2007；Crespo等，1996），并在实验过程中加以了改进（表2）。

表2 土壤剖面中U的逐级化学提取流程Table 2 Sequential chemical extraction procedures for uranium in soil profiles studied

在土壤的U形态分析中，可交换态（Ⅰ）指被土壤中有机/无机固体介质吸附的部分（水溶态部分的浓度一般极低，通常与可交换态合并计算）；碳酸盐结合态（Ⅱ）指随碳酸盐沉淀而混入或进入碳酸盐矿物晶格的部分；有机质结合态（Ⅲ）指与不溶有机质结合的部分；无定型铁锰氧化物/氢氧化物结合态（Ⅳ）指被非晶态的铁锰氧化物/氢氧化物胶结的部分；晶质铁锰氧化物/氢氧化物结合态（Ⅴ）指赋存于晶质铁锰氧化物/氢氧化物等矿物晶格的部分；残渣态（Ⅵ）指赋存于石英、硅酸盐等稳定矿物晶格中的部分。其中，Ⅰ～Ⅴ是基岩风化成土过程中形成的次生相，而Ⅴ又是来自Ⅳ陈化的结果；Ⅵ一般是基岩风化过程中残留的原生相。

对剖面BP2、WP1、WP2和WP3中的U进行了逐级化学提取实验，U在各赋存形态的含量、所占比例以及与全岩分析结果的偏差见表 3。各形态含量之和相对于全岩分析结果的偏差，大多数样品的绝对值<10%，少数样品<15%，个别样品<20%，二者总体相差不大，表明在形态提取实验中没有明显的人为污染与损失，实验分析数据是可靠的。

表3 土壤剖面样品中U在各赋存形态的质量分数、所占比例以及与全岩分析结果的偏差Table 3 Uranium contents of various chemical speciations in soil profile samples, their proportions and deviations from bulk rock analysis results

4条土壤剖面中U在不同赋存形态的含量随深度的变化见图2。在背景剖面BP2中，U在可交换态（Ⅰ）和晶质铁锰氧化物/氢氧化物结合态（Ⅴ）中未检出（图2a、e）。其余4种形态中，碳酸盐结合态（Ⅱ）、有机质结合态（Ⅲ）和残渣态（Ⅵ）中U的质量分数低，且较为接近，随剖面深度的变化基本保持稳定（图2b、c、f），平均值分别为2.66、2.33和1.8 μg·g-1；无定型铁锰氧化物/氢氧化物结合态（Ⅳ）中的 U的质量分数更低，为 0.16～0.9 μg·g-1，平均值为0.34 μg·g-1（图2d）。

3条污染剖面中U在各赋存形态的含量相对于BP2，除在 WP3的形态Ⅰ未检出外（图 2a），均表现出不同程度的富集，说明在相应的形态中均存在外源U的输入。

对于形态Ⅰ（图2a），U在WP1和WP2中自下而上呈增大的趋势，WP3中未检出。以BP2中该形态含量作为本底值，在WP1、WP2和WP3中外源U的平均输入通量分别为119.34、6.81和0 μg·g-1。

对于形态Ⅱ～Ⅵ（图2b、c、d、e、f），剖面自下而上，U在WP1中呈增大的趋势，WP2中基本保持稳定（或无变化趋势），WP3中呈降低的趋势。WP1、WP2和WP3中外源U的平均输入通量：形态Ⅱ分别为1747.73、39.18和15.29 μg·g-1；形态Ⅲ分别为2363.74、20.78和4.34 μg·g-1；形态Ⅳ分别为427.82、4.31和1.09 μg·g-1；形态Ⅴ分别为31.41、0.26和 0.13 μg·g-1；形态Ⅵ分别为10.25、3.01和0.93 μg·g-1。

2.4 土壤剖面中U污染特征

根据上述的U形态分析结果，3条污染剖面中，除WP3的形态Ⅰ外，各形态均存在来自外源U的污染。而且，无论何种赋存形态，外源U的输入通量均表现为WP1>WP2>WP3（图3）。

图2 4条土壤剖面中U在不同赋存形态的含量随深度的变化Fig. 2 The content variation of U of various chemical speciations in four soil profiles with depth

图3 3条污染剖面中U在各赋存形态的输入通量对比Fig. 3 The contrast of uranium input fluxes in various chemical speciations between three uranium-polluted soil profiles

这种现象表明，在水介质中U从源（铀废石堆）到汇（土壤）的转移可能有以下几种形式：（1）水溶态（包括铀酰离子UO22+、有机/无机络合态）；（2）胶体；（3）碎屑颗粒。其中，以水溶态进入土壤的 U可以直接或通过再分配赋存于形态Ⅰ、Ⅱ；以胶体形式进入土壤的U可以通过聚沉赋存于形态Ⅲ、Ⅳ；以碎屑颗粒进入土壤的U为形态Ⅵ。而赋存于土壤中的形态Ⅴ，往往是通过形态Ⅳ的陈化转变而来。3条剖面各赋存形态的U输入通量中，均以碳酸盐结合态（Ⅱ）和有机质结合态（Ⅲ）最为突出，暗示了U从污染源可能主要是以水溶态和有机胶体的形式迁移的。U从污染源随地表径流迁移的过程中，在近源区其浓度高，输入土壤中的U通量大；随着远离污染源，水体中的U被途经的土壤截留，使得输入到下游土壤中的U通量呈降低的趋势。

另外，从图2可知，背景剖面BP2中各形态的U含量极低，加之随剖面深度的变化不明显，因此，3条污染剖面中各赋存形态的U含量变化特征实际上也反映了相关形态中外源 U的输入通量随剖面深度的变化趋势。由此可见，剖面自下而上，WP1中的U在各赋存形态（Ⅰ～Ⅵ）的输入通量呈快速增大的趋势；WP2中，形态Ⅰ呈增大的特征，形态Ⅱ～Ⅵ基本保持稳定（或无变化趋势）；WP3中，无形态Ⅰ，形态Ⅱ～Ⅵ呈降低的趋势。在近源土壤中，从外源输入到各赋存形态的 U优先在土壤表层积累（如 WP1），随着远离污染源，这种分布趋势逐渐减弱（如 WP2），直至转变为优先在土壤剖面的深部淀积（如WP3），与图1中显示的全岩U在剖面上的分布特征是一致的。而对于这种分布特征的形成机制尚不清楚。

2.5 U污染土壤的环境有效性

对土壤、水系沉积物中放射性核素的生态有效性评价中（宋照亮等，2009；Martínez-Aguirre等，1995；Guo等，2007），一般认为形态Ⅰ、Ⅱ具有较强的环境活性，是易被生物吸收的部分；形态Ⅲ、Ⅳ随环境介质的氧化-还原条件变化通常表现出一定的活性，是可以被生物潜在吸收的部分；形态Ⅴ、Ⅵ在短时间尺度上不会发生分解，为惰性态。从图4可以看出，与污染剖面相比，背景剖面BP2中，惰性态U（Ⅴ+Ⅵ）所占比例最大，活性态U（Ⅰ+Ⅱ）所占比例最小。所以，污染剖面的外源U输入更倾向于对活性态U的贡献，这是对植物影响最直接的部分。

图4 4条土壤剖面样品中各形态U占总量的比例Fig. 4 Various speciation percentages of total uranium in four soil profile samples

WP1中，活性态 U（Ⅰ+Ⅱ）所占比例为28.55%～59.49%，平均值为44%；活性态+潜在活性态U（Ⅰ+Ⅱ+Ⅲ+Ⅳ）所占比例的平均值为98.88%。WP2中，活性态U所占比例为57.69%～66.49%，平均值为59.95%；活性态+潜在活性态U所占比例的平均值为 93.92%。WP3中，活性态 U所占比例54.05%～65.11%，平均值为 60.04%；活性态+潜在活性态U所占比例的平均值为88.07%。由此可见，本文选择的铀废石堆周边 3条污染剖面中，平均50%以上的U为活性态，加之潜在活性态，平均90%以上的U对环境形成现实及潜在的影响。在大量外源U输入的条件下，对生态系统产生的威胁是巨大的。另外，3条污染剖面距污染源由近及远（WP1→WP2→WP3），表现出活性态U所占比例增大、而潜在活性态U所占比例降低的趋势。

3 结论

（1）铀废石堆对周边土壤产生了显著的放射性污染（如近源土壤剖面WP1中U平均含量达4848 μg·g-1，是背景剖面的634.6倍）。

（2）铀废石堆周边土壤中，距污染源愈近，外源U的输入通量愈大。同时，在近源土壤中，大量的外源U优先在表层聚集，随着远离污染源，逐渐转变为优先在土壤剖面的深部淀积。

（3）土壤中各赋存形态的外源U输入通量均表现为距污染源愈近而愈大的趋势。

（4）污染剖面的外源U输入更倾向于对活性态U的贡献，这是对植物影响最直接的部分。另外，距污染源由近及远，活性态U所占比例增大，潜在活性态U所占比例降低。

（5）本文采集的3条U污染剖面中，平均50%以上的U为活性态，加之潜在活性态，平均90%以上的U对环境形成现实及潜在的影响，对生态系统产生的威胁应引起充分的重视。

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Pollution Characteristics and Environmental Availability of Uranium in the Soils around A Uranium Waste Rock Pile in Guangdong Province, China

ZHANG Bin1,2, FENG Zhigang1*, MA Qiang1, CHEN Rong1,2, WANG Xiaolong1,2, DUAN Xianzhe1, HAN Shili1
1. School of Nuclear Resource Engineering, University of South China, Hengyang, Hunan 421001, China; 2. Key Discipline Laboratory for National Defense for Biotechnology in Uranium and Hydrometallurgy, University of South China, Hengyang 421001, China

There are large amounts of waste rocks produced during uranium mining and hydrometallurgy in China. As their radionuclide contents are generally considered as low, most of these rocks are stacked along the valleys and exposed to open air without percolation-proofing for the sites that store them. Currently, the potential environmental radioactive risks posed by these rocks have not yet received extensive attention. In his study, five soil profiles were selected from the area around a uranium waste rock pile in a granite-type uranium mine in Guangdong Province, China. Among them, two (i.e., BP1and BP2in the upstream direction of the pile, with the distances of 10 and 20 meters from the pile, respectively) and other three (i.e., WP1, WP2and WP3in the downstream direction, with the distances of 50, 100 and 180 meters from the pile, respectively) were used as the background and potentially uranium-polluted, respectively. Through the comparison between the uranium distributions of these profiles, the influx of exogenous uranium in the uranium-polluted soils was quantitatively estimated. In addition, the chemical speciation and environmental availability of uranium in the soil profiles were analyzed by the sequential chemical extraction procedures. The results demonstrated the following points: 1) A significant radioactive pollution to ambient soils from the uranium waste rock pile was detected. The average contents of the uranium in the downstream profiles WP1, WP2and WP3are about 635, 10, and 4 times as much as that of the background, respectively. On the other hand, the influx of exogenous uranium in the profiles WP1, WP2and WP3are 4840.36, 86.72 and 20.46 μg·g-1, respectively, indicating that the closer the profile is to the pile, the greater the influx of uranium is; 2) A large amount of exogenous uranium detected at the soil surface close to the pollution source (i.e., the uranium waste rock pile) was precipitated in the deeper soil when the soil was away from the pile; 3) Compared with the uranium-polluted profiles, the background profile BP2had the most inert uranium (i.e., crystalline ferromanganese oxide/oxyhydroxide and residual phases), but the least active uranium (i.e., exchangeable, including water-soluble, and carbonate-bound phases), indicating that the influx of exogenous uranium tended to contribute active uranium to the uranium-polluted soils, thereby producing a direct threat to plants. In addition, the active uranium increased, but the potentially active uranium (i.e., amorphous ferromanganese oxide/oxyhydroxide and organic matter-bound phases) decreased when the soil is more distant from the pollution source; 4) In the three uranium-polluted soil profiles studied, over 90% of uranium (including active and potentially active) produced a threat to the ecological system. Therefore, the radioactive risk posed by the uranium waste rock piles should not be ignored. In this sense, this study provided a useful scientific reference for the environmental radioactivity impact assessment and the soil remediation in the fields of uranium mining and hydrometallurgy.

uranium waste rock; soil; uranium pollution; chemical speciation; environmental availability; Guangdong Province

X131.3

A

1674-5906（2015）01-0156-07

10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.01.023

张彬，冯志刚，马强，陈荣，王小龙，段先哲，韩世礼. 广东某铀废石堆周边土壤中铀污染特征及其环境有效性[J]. 生态环境学报, 2015, 24(1): 156-162.

ZHANG Bin, FENG Zhigang, MA Qiang, CHEN Rong, WANG Xiaolong, DUAN Xianzhe, HAN Shili. Pollution Characteristics and Environmental Availability of Uranium in the Soils around A Uranium Waste Rock Pile in Guangdong Province, China [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2015, 24(1): 156-162.

国家自然科学基金项目（41373115；40973070）；湖南省研究生科研创新项目（2014SCX08）

张彬（1990年生），男，硕士研究生，研究方向为矿山放射性环境地球化学。E-mail：zhangbin1990edu@aliyun.com *通信作者：冯志刚（1970年生），男，教授，博士，研究方向为放射性地质与环境地球化学。E-mail：feng_zg@sina.com

2014-10-12