安庆市降尘重金属的污染评价与健康风险评价

方文稳，张 丽，叶生霞，徐荣海，王 鹏，张成君*（.兰州大学资源环境学院，甘肃 兰州 730000；.兰州大学地质科学与矿产资源学院，甘肃 兰州 730000）

安庆市降尘重金属的污染评价与健康风险评价

方文稳1，张 丽1，叶生霞2，徐荣海2，王 鹏2，张成君2*（1.兰州大学资源环境学院，甘肃 兰州 730000；2.兰州大学地质科学与矿产资源学院，甘肃 兰州 730000）

为探究安庆市降尘重金属污染程度及存在的健康风险，在市区设置48个采样点采集降尘，分析降尘重金属含量.结果表明:安庆市降尘中Cu， Zn， Pb， Ni， Cr， As， Cd含量平均值分别为134.1，640，128.9，55.4，128.7，63.9，2.98mg/kg.富集因子分析显示:Ni和Cr为轻微富集，Cu， Pb，As的富集因子较高，Zn和Cd为极强富集，其富集指数分别达到10.25和29.53.地积累指数评价平均生态危害表明:Cr和Ni属于轻度污染，Cu，Pb，As处于偏中度污染到中度污染之间，Zn属于中度污染，部分地区达到重度污染，Cd处于重污染到严重污染之间，其平均污染指数为5.07属于严重污染.手-口途径摄入是降尘重金属引起非致癌风险的最主要途径 ，总非致癌风险次序为As ＞ Cr ＞ Pb ＞ Cu ＞ Cd ＞ Ni ＞ Zn，其中手-口途径儿童As的暴露风险HQing已达到2.72明显超出限值1，易对儿童健康造成危害.其他金属风险均低于限值，不会对人们身体健康造成危害.降尘中的Ni， Cr， As， Cd通过呼吸途径不具有致癌风险.

降尘；富集因子；地积累指数；健康风险评价；安庆

随着城市经济的飞速发展，机动车量的急剧增加，城市大气降尘对空气质量的影响日趋严重，尤其是其携载的重金属.城市大气降尘重金属可能来源于该地区的各种移动和固定源，包括工业污染，机动车辆，大气沉降物和自然地球化学过程［1-3］.这些金属可以在城市地面降尘中保留很长一段时间，或重新悬浮在大气中，通过手-口，呼吸和皮肤等途径进入人体，导致人体机能功能性障碍和不可逆性损伤［4-5］，因此，大气降尘重金属对人体健康的危害已引起人们的广泛关注.

由于缺少相应的环境标准，目前大气降尘重金属的污染评价主要借鉴沉积物重金属污染评价的方法，如地积累指数法，污染负荷指数法，回归过量分析法，潜在生态危害指数法等［6］.相比于其他评价方法，地积累指数法不仅考虑到人为污染因素，环境地球化学背景值，还考虑到由于自然成岩作用可能会引起背景值变动的因素，弥补了其他评价方法的不足［7］.

国内外对大气降尘重金属健康风险的研究鲜有报道，国内相近研究仅在城市街道灰尘［8］，地铁站灰尘［9］或其他不同城市功能区的地表灰尘［10-12］的重金属中进行过.1997～2000年，欧盟在伦敦，马德里，罗马，哥德堡等城市开展了铂族金属污染及其对人体和生态系统的风险评价研究［13］. Ferreira-Baptista等［14］在非洲城市罗安达，对儿童进行了地表灰尘重金属污染的健康风险评估.

本研究通过对安庆市大气降尘重金属含量的分析调查，对大气降尘重金属污染进行富集因子评价和地积累指数评价，分析环境中重金属来源，污染程度及其空间分布规律.借鉴国外已有的健康风险评价方法，根据国情对其部分参数进行修正后对大气降尘重金属的健康风险进行评估，以期为改善城市重金属污染状况，保护居民身体健康提供依据.

1 材料与方法

1.1 采样区概况

安庆市位于115°46′～117°44′E，29°47′～31°17′N，地处长江中下游结合部，平原皖鄂赣三省交界处，是安徽省西南部重要城市.临江近海，北依大别山，南临长江.属于北亚热带湿润季风气候，具有季风明显，雨量充沛等气候特点，年平均气温14.5～16.6℃.全市年平均降水量在1253～1535mm之间，年平均相对湿度77%.常年主导风向为东北风，占全年风向的52%，其次为西南风.安庆市是安徽省西南部重要的经济中心城市，是国家级历史文化名城和风景旅游城市.安庆市主要由大观，宜秀，迎江区组成，其中安庆石化位于大观区内，主要进行汽油，柴油，尿素，腈纶等生产；宜秀区北依大龙山，积极发展现代服务业，高新技术产业；迎江区沿江而建，江边轮渡运输密集，东部主要为新建城区.

1.2 样品采集与分析

1.2.1 样品采集 2014年8月3日在晴朗无风的天气下，分别在安庆市大观区，宜秀区，和迎江区内用塑料刷子和塑料簸箕对48个采样点的街道降尘样进行采集.每份样品均以多点采样法采样组成混合样品，采样半径为1m，并对采样点进行标注.同时记录该地区交通状况和建筑布局等环境特征.本次研究共采集48个样品.取样位置见图1.

图1 采样点分布示意Fig.1 Distribution of sampling sites

1.2.2 样品处理与分析 将采集的样品自然风干.剔除其中石子，树叶，瓜子皮，毛发等杂质，作为初始样品，用研钵研磨使之全部过120目网筛后装入样品袋中密封保存.

元素Cu， Zn， Ni， Cr， As采用X荧光光谱分析法.测量前将处理过的样品物烘干，研磨至200目（75μm以下），然后称取4g左右的样品倒入压样孔的中央，加入适量的硼酸，加压至30t/m2并维持20秒左右，将样品压制成直径约4cm，厚约8mm的圆饼.压制好的样品在Panalytical Magix PW2403型（荷兰）X荧光仪中测量常量和微量元素的浓度，工作温度为（20±0.05）℃，分析误差为2%左右.在兰州大学西部资源环境教育部重点实验室进行.降尘中Pb和Cd，采用HNO3-HFHClO4混酸消化，TAS-990型石墨炉原子吸收分光光度计测定， 为实现质量控制，每组样品均加空白对照，此外每10个样进行增加一个标准物质（标样浓度为土壤背景值浓度的一半），加标回收率为96.3%.

1.3 健康风险评价方法

1.3.1 暴露量 国内健康风险评价主要采用美国国家环境保护署（US EPA）提出的土壤健康风险模型为基本框架，对其部分参数进行修正后应用［8］.本研究借鉴其他学者对城市街道灰尘重金属健康风险的评价方法对大气降尘中的重金属健康风险进行估算.根据模型，元素Cu，Zn，Pb，Ni，Cr，As和Cd 都具有慢性非致癌风险，其中，Cr，Ni， As，Cd具有致癌风险，由于EPA未给出摄入和皮肤接触致癌暴露量参考值，而只给出了呼吸途径暴露量参考值，因此本研究只考虑 Cr，Ni，As，Cd经呼吸暴露途径所导致的致癌风险.模型假设居民主要通过手-口摄食，皮肤接触和吸入这3种暴露途径摄入大气降尘重金属.暴露公式计算如下:

式中:ADDing为手-口摄食途径的降尘颗粒日平均暴露量，mg/（kg·d）；ADDinh为吸入途径的降尘颗粒日平均暴露量，mg/（kg·d）；ADDderm为皮肤接触途径的降尘颗粒日平均暴露量，mg/（kg·d）； LADDinh为致癌重金属吸入途径的终身日平均暴露量，mg/（kg·d）；其他参数的含义和取值见表1［15-19］.在参数选择时综合考虑了EPA提出的土壤评价标准以及根据我国情况修正后的参数.

表1 重金属日平均暴露量计算参数含义及其取值Table 1 Parameter values in average daily dose calculation models of heavy metals

1.3.2 健康风险表征 重金属的非致癌及致癌风险的具体表达如式（5）～式（7）所示，研究中使用慢性中毒的参考剂量用以评价非致癌风险.假定受体接触的物质剂量在参考值内，就认为没有危害； 若超过参考值，则具有风险对暴露在街尘中的致癌风险的评价，使用终身的日平均暴露量进行计算.

式中；HQij为非致癌风险商，表征单种污染物通过某一途径的非致癌风险；ADDij为单种污染物的某一途径的非致癌风险量；RfDij为该途径的参考剂量，表示在单位时间，单位体重摄取的不会引起人体不良反应的污染物最大量mg/（kg·d）；HI为某种污染物多种暴露途径下总的非致癌风险，总HI为所有途径所有污染物总非致癌风险的总和.一般认为，当HQij或HI＜1时风险较小或可以忽略，HQij或HI＞1时认为存在非致癌风险；斜率系数（SF）表示人体暴露于一定剂量某种污染物下产生致癌效应的最大概率mg/（ kg·d）；Risk为致癌风险，表示癌症发生的概率，通常以单位数量人口出现癌症患者的比例表示，若Risk低于区间10-6～10-4（即每1万～100万人中可能有1个患癌症者），则认为该物质不具备致癌风险.

2 结果与分析

2.1 降尘重金属含量

安庆市大气降尘重金属含量参数统计见表2.由表可见，安庆市降尘中Cu，Zn，Pb， Ni，Cr， As和Cd的含量范围分别是21.3～300.5，703～2951.4，49.1～284.8，24.5～119.2，54.3～730.6，9～100.4和1.78～7.86mg/kg，平均含量分别为134.1，640，128.9，55.4，128.7，63.9和2.98mg/kg，分别是安庆市土壤元素背景值［20］的5.06，10.19，4.98，1.71，1.6，5.37和50.51倍.其中Zn和Cr的变异系数较大，分布较为离散，Pb，As和Cd的变异系数较小，分布较为均匀.

表2 安庆市大气降尘各元素含量Table 2 Various elements concentration of atmospheric depositions in Anqing

2.2 元素空间分布特征

采用Surfer8.0作图软件绘制安庆市降尘重金属等值线分布图（图2依次为Cu，Zn，Pb，Ni，Cr，As，Cd的空间分布，深色区域为高浓度区，浅色区域为低浓度区）.由图2可见，安庆市的石化工厂和长江轮渡影响着部分降尘重金属的分布，但无主要延伸方向.另外Cr，Zn空间分布差异较大，Cr的高浓度区主要分布于石化工厂附近，Zn在迎江区和宜秀区浓度较高；Cu，Ni高浓度区主要集中在宜秀区；Pb，As和Cd在大观区，宜秀区和迎江区均存在较高的含量.

2.3 元素间相关性

研究降尘中元素含量的相关性，有利于推测出元素的来源是否相同［21］.若元素含量有显著的相关性，说明属于相同来源的可能性较大，否则来源可能不只一个.在自然界中，单个元素污染虽有发生，但大多是几种元素的复合污染［22］.

安庆市降尘中各元素间的相关性如表3所示.由表3可知，Cu-As，Pb-Cd之间存在着显著的相关性，Cu-Zn，Cu-Ni，Ni-Cr之间存在着较高程度的相关性，Zn-Ni之间也存在一定程度的相关性.这说明Cu和As以及Pb和Cd的来源可能相近.

图2 安庆市降尘重金属元素的空间分布Fig.2 Spatial distribution of heavy metal elements in atmospheric deposition of Anqing city

表3 重金属元素间的相关性系数Table 3 Correlation coefficient between heavy metal elements

2.4 重金属源解析

安庆降尘重金属分析结果显示，Zn（703× 10-6～2951.4×10-6）和Cr（54.3×10-6～730.6×10-6）的变异系数较高，空间分布差异性较大；Pb，As和Cd的变异系数较低，空间分布较均匀，Pb（49.1× 10-6～284.8×10-6）在交通密集区的浓度相对更高，As（9×10-6～100.4×10-6）和Cd（1.78× 10-6～7.86×10-6）在石化工厂附近浓度相对更高；Cu（21.3×10-6～300.5×10-6）和Ni（24.5×10-6～119.2× 10-6）分布比较均匀，高浓度区主要集中于石化工厂和宜秀区的冶金厂和钢材厂附近.

由表3可知，Cu-As表现为显著相关，且与Ni和Zn有明显的相关性，图2显示Cu在钢材市场和交通干线附近浓度较高，而As是煤的标识元素［23］，Ni与金属冶炼密切相关［24］，Zn一部分受到工业生产的影响，另一部分来自于汽车轮胎的磨损［25］，这说明Cu可能来源于化石燃料的燃烧，金属冶炼和机动车辆的磨损.图2显示Zn主要分布区域是长江边上的轮渡区和工业区，因此Zn主要来源于工业生产，货轮磨损和轮渡附近大型机动车辆轮胎的磨损.Pb的高浓度区主要分布于交通干线，这可能与汽车尾气排放有关.虽然随着无铅汽油的使用［26］，汽车尾气对大气中Pb的影响有所减弱，但随着汽车数量的迅速增加以及之前排放累积Pb的再悬浮，交通污染源依然是大气环境中 Pb 的主要来源［27］.Ni和Cr高浓度区主要存在于工业区，其主要来源为金属冶炼和合金的生产.As主要来源于燃煤，主要分布在石化上下风向上.Cd主要由矿山的开采和冶炼所致，另外，安庆作为长江沿岸城市，由于长江流域土壤Cd的异常富集，对安庆大气降尘中Cd的污染也有一定影响［28］.

3 重金属污染评价

3.1 富集因子分析

富集因子（EFs）是一个反映人类活动对自然环境扰动程度的重要指标.它是通过样品中元素的实测值与元素的背景含量进行对比来判断表生环境介质中元素的人为影响状况［29］.富集因子的计算引入了参比元素进行标准化，本文选择Fe元素作参比元素.富集因子计算公式为:

EFs=（Ci/Cn）背景

式中:Ci表示重金属元素i的浓度；Cn表示标准化元素Fe的浓度.如果元素富集因子接近于1，可以认为该元素相对于土壤来源基本没有富集，主要由土壤颗粒物所贡献，如果元素富集因子在1～10之间，则表明元素除土壤来源外还受人类活动影响［30］.

表4 各元素的富集因子Table 4 Enrichment factor of each element

由表4可知Cu，Zn，Pb，Ni，Cr，As，Cd大致可以分为3类:第一类是Ni，Cr，其富集因子为1.89，1.58，接近于1，表明大气降尘中Ni，Cr可能主要来源于土壤颗粒；第二类是Cu，Pb，As，其富集因子主要在1～10，表明这些元素除自然来源外，还可能叠加人为活动的影响；第三类是Zn和Cd，其富集因子均大于10，说明人为干扰严重，其来源主要属于人为来源［31］.

3.2 地积累指数

Muller［32］提出用地积累指数定量评价沉积物中重金属污染程度，并规定了相应的污染程度级别划分标准，由公式计算并参照此标准做出污染评价（表5）.

式中:Igeo为地累积污染指数；Ci为重金属元素的实测浓度；k为考虑到造岩运动可能引起背景值波动而设定的常数k=1.5［6］；Bi为所测元素的环境背景值，本研究中选择安庆市土壤元素环境背景值为参比值［20］.

表5 各重金属的污染程度Table 5 Pollution degree of heavy metals

由表5可知安庆市降尘中重金属的污染水平表现为Cd＞Zn ＞As＞Pb ＞Cu＞Ni ＞Cr.参照地积累指数分级标准［32］可知:Cd属于严重污染，Zn属于中度污染，As，Pb和Cu属于偏中度污染，Ni和Cr属于轻度污染.从污染指数的范围可以看出部分地区Cu，Pb，Cr和As达到中度污染，Zn在部分地区达到了重污染水平，Cd处于重污染到严重污染之间.

参照图2中元素的空间分布，Cd和Cr的浓度在石化工厂附近较高，Zn在迎江区轮渡段浓度偏高，这说明安庆石化等工厂和轮渡码头对安庆市的污染有一定影响.安庆市的主导风向为东北风，其次为西南风，工业排放的大气颗粒污染物易扩散到市区，迎江新区向市区东面扩迁，更利于绿色城区的新建.

4 健康风险评价

4.1 暴露量

根据表1计算大气降尘重金属通过不同途径的暴露剂量如表6.

由表6可知7种重金属通过3种不同途径的非致癌风险暴露剂量从大到小依次为 Zn＞Cu＞Cr＞As＞Ni＞Pb＞Cd，因为运用相同系数计算，该顺序与降尘重金属质量浓度大小次顺序一致.在3种途径中，儿童每日暴露剂量均高于成人.

从暴露途径来看，不论对于成人还是儿童，通过手-口摄食均是大气降尘重金属最主要暴露途径，其次是皮肤接触暴露，最次为呼吸吸入.以上几种致癌重金属吸入途径的终身日平均暴露量远低于非致癌暴露剂量.

表6 大气降尘重金属不同途径暴露剂量［mg/（ kg·d）］Table 6 Average daily doses for each metal and exposure pathway［mg/（ kg·d）］

4.2 健康风险表征

根据公式，计算出重金属的非致癌暴露风险.由表7可得，不同暴露途径非致癌风险都呈现儿童高于成人的特征.在3种暴露途径中，通过手-口摄食途径接触重金属的风险最高，儿童手-口摄食途径风险占非致癌暴露总风险99.4%，成人通过该途径暴露风险占总风险99.1%.不论对于成人或儿童，不同重金属在3种暴露途径下总非致癌风险HI顺序均为As＞Cr＞Pb＞Cu＞Cd＞Ni＞ Zn.其中As元素的儿童暴露风险商HQ为3.27大于美国环保局规定限值1，各途径的叠加风险为2.73也大于1，说明其存在非致癌风险.其余重金属的暴露风险商HQ均小于1，且所有重金属各途径的叠加风险未超过1，说明风险较小或可以忽略.

表7 非致癌暴露参考剂量及暴露风险值Table 7 Hazard quotient and risk for each element and exposure pathway

重金属健康风险的大小除了与暴露剂量相关以外，也与重金属不同毒性有关.大气颗粒物中的Pb能引起神经系统和血液系统的疾病，尤其易引发儿童血铅；Cd也是一种有毒的重金属，长期暴露在高浓度的Cd环境中会引起呼吸系统的疾病，还是一种致癌物［33］；Cr和Ni是人体内致癌物质之一，过多的吸入会使呼吸道癌变；机体摄入过量的Cu会出现恶心，呕吐，急性溶血和肾小管变形等中毒现象［8］；Zn是人体必需微量元素之一，低剂量Zn有助于提高人体免疫力，但过量的摄入会导致Zn中毒，慢性Zn中毒表现为顽固性贫血，食欲下降［34］；一定浓度的As会引起神经麻痹和皮肤溃疡，导致癌变［35］.根据风险评价规则，某种暴露途径的参考剂量即RfDij值表示在单位时间，单位体重摄取的不会引起人体不良反应的污染物最大量，该值越大表示某元素健康风险越小.以上分析得出手-口摄食途径接触重金属的风险占总风险比例的绝大部分，比较手-口摄食途径的RfDing可知，7种重金属元素毒性从小到大依次为Zn＜Cu＜Ni＜Cr＜Pb＜Cd＜As.因此在本研究中Zn的暴露剂量虽然是7种重金属中最大的，但暴露风险却最低；As，Pb和Cd虽然暴露剂量较小，但由于毒性大，暴露风险大.尤其需注意通过手-口途径儿童As的暴露风险很大HQing已达到2.72明显超出美国环保局规定限值1［16］，易对儿童健康造成伤害.

通过呼吸途径致癌风险暴露风险值的分析（表8），大气降尘中Ni，Cr，As和Cd 的致癌风险在10-7～10-9之间，均未超过10-4～10-6，远远低于致癌风险量级，认为安庆市大气降尘重金属通过呼吸途径不具有致癌风险.

表8 呼吸途径致癌风险暴露风险值Table 8 Slope factors for carcinogens and the carcinogenic risks

手-口途径儿童As的暴露风险已达到2.72明显超过了限值1，易对儿童健康造成伤害.降尘中As主要来源于工业区粗放式燃煤，因此应大力提倡清洁燃煤技术，并推广应用烟粉尘和颗粒污染物净化技术.此外Cd和Pb的毒性大，部分地区存在较高的暴露风险，应调整市区冶炼工厂的分布，加强环境监测.此外可定时对街道洒水以加快颗粒物沉降和减轻扬尘污染.

5 结论

5.1 重金属含量分析表明，安庆市降尘中Cu，Zn，Pb，Ni，Cr，As，Cd的含量平均值分别为134.14，640.01，128.9，55.44，128.66，63.93，2.98mg/kg，分别是安庆市土壤元素背景值的5.06，10.19，1.88，1.71，1.6，5.37，50.51倍，各重金属来源不同，其分布存在明显差异.

5.2 富集因子分析表明，Ni和Cr为轻微富集，Cu，Pb，As的富集因子较高，除了来源于土壤颗粒之外还叠加人为活动的影响，Zn和Cd为极强富集，主要受人类活动影响.Cr和Ni在工业厂区存在较高程度的富集.

5.3 地积累指数评价降尘重金属生态危害表明: Cr和Ni属于轻度污染，部分地区达到中度污染；As，Pb，Cu属于偏中度污染，部分地区属于中度污染；Zn属于中度污染，部分地区达到重度污染；Cd属于严重污染，低浓度区也已达到重度污染.

5.4 手-口途径摄入是降尘重金属引起非致癌风险的最主要途径.儿童的非致癌风险大于成人，总非致癌风险次序为As＞Cr＞Pb＞Cu＞Cd＞Ni＞Zn.其中手-口途径儿童As的暴露风险HQing已达到2.72明显超出限值1，易对儿童健康造成危害.其他金属风险均低于限值，不会对人们身体健康造成危害.降尘中的Ni，Cr，As，Cd通过呼吸途径不具有致癌风险.

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致谢：本实验的现场采样工作由安庆市环保局何敏和湖南大学资源环境学院汪元南等协助完成，在此表示感谢.

Pollution evaluation and health risk assessment of heavy metals from atmospheric deposition in Anqing.

FANG Wen-wen1， ZHANG Li1， YE Sheng-xia2， XU Rong-hai2， WANG Peng2， ZHANG Cheng-jun2*（1.College of Earth and Environment Sciences， Lanzhou University， Lanzhou 73000， China；2.School of Earth Sciences， Lanzhou University，Lanzhou 73000 ， China）. China Environment Science， 2015，35（12）：3795～3803

In order to evaluate the contamination and health risk of heavy metals from atmospheric deposition in Anqing，samples of atmospheric deposition were collected from 48sampling sites respectively and their concentrations of heavy metals were determined. The results showed that the average contents of Cu， Zn， Pb， Ni， Cr， As， Cd were 134.1， 640，128.9， 55.4， 128.7， 63.9， 2.98mg/kg， respectively. According to the results， the enrichment factor score of Ni， Cr was close to 1， belonged to slightly enriched， while the enrichment of Cu， Pb， As was more serious， and Zn， Cd were extremely enriched， each enrichment factors were reach 10.25 and 29.53. The assessment results of geo-accumulation index of potential ecological risk indicated that the pollution of Cd in the atmospheric deposition of Anqing was classified as extreme degree and the average geo-accumulation index was 5.07， and that of Cu， Pb， As were between moderate and extreme degrees， and Ni， Cr as slightly uncontaminated， and Zn belonged to moderate pollution， some areas reach serious pollution. Health risk assessment indicated that the heavy metals in atmospheric deposition were mainly ingested by human bodies through hand-mouth ingestion. The order of non-cancer hazard indexes of heavy metals was As ＞ Cr ＞ Pb ＞Cu ＞ Cd ＞ Ni ＞ Zn. The hand-mouth ingestion of As has reached 2.72 significantly exceeded the limits 1， easy to affect children's health. Other metals didn't exceed the limit of risk， and were not harmful for people's health. Elements such as Ni， Cr， As， Cd content in dust do not cause any cancer risk by inhalation.

atmospheric deposition；enrichment factor；geoaccumulation index；health risk assessment；Anqing

X513；X820.4

A

1000-6923（2015）12-3795-09

方文稳（1990-），男，安徽安庆人，硕士研究生，主要研究方向为大气重金属污染及其防治.

2015-05-11

国家自然科学基金项目（41173015）；教育部博士点基金（20100211110020）

* 责任作者， 教授， cjzhan@lzu.edu.cn