2014年10月上旬北京市大气重污染分析

王占山，李云婷，孙 峰，邱启鸿，张大伟*，姜 磊，周一鸣，潘丽波（.北京市环境保护监测中心，北京 00048；.中国环境科学研究院，环境基准与风险评估国家重点实验室，北京 000）

2014年10月上旬北京市大气重污染分析

王占山1，李云婷1，孙 峰1，邱启鸿1，张大伟1*，姜 磊1，周一鸣1，潘丽波2（1.北京市环境保护监测中心，北京 100048；2.中国环境科学研究院，环境基准与风险评估国家重点实验室，北京 100012）

使用垂直观测、地面观测和PM2.5化学组分观测等手段，对2014年10月上旬北京市一次重污染过程进行分析.结果表明，本次大气重污染发生时北京市近地面后散射激光强度变强，气溶胶消光系数升高，说明污染物在近地面层积累.重污染期间气象要素特征为：风场弱，湿度大，地面受弱气压场控制.从PM2.5浓度变化趋势来看，这次重污染过程大体分为四个阶段：“两个台阶”型的浓度爬升阶段（P1和P2）、高浓度维持阶段（P3）和迅速清除阶段（P4）.结合地面观测、遥感反演和PM2.5组分分析可发现，区域传输是导致本次重污染的诱因，其中秸秆焚烧是影响因素之一，随后区域传输和本地污染物排放共同维持并加重了重污染过程.大气氧化剂OX与PM2.5浓度、二次离子浓度均表现出显著正相关性，表明较强的大气氧化性能促进PM2.5浓度增长.

2014年10月上旬；北京；重污染；PM2.5；化学组分；秸秆焚烧

大气重污染天气的发生会影响公共安全、农业生产、大气能见度和人体健康，甚至影响全球的气候变化［1］.自1980年以来，美国和欧洲采取了严格的污染物排放控制政策，年均大气重污染天数逐年降低［2-3］，我国却由于社会经济的快速发展和城市化进程的加快，大部分地区年均大气重污染天数明显增加［4］.北京市西靠太行山，北依燕山，山脊连成平均海拔1000m左右的弧形屏障，地形呈簸箕状，地理条件不利于污染物扩散；同时北京市城市规模较大、人口众多、能源消耗密集，大气污染物排放强度相对集中；另外北京市还可能受到周边区域特别是南部地区较高污染水平的影响.因此一旦遇到持续性的不利气象条件，北京市空气质量随之变差，并可能出现大气重污染过程［5］.

大气重污染过程的形成与大气污染物浓度、大气氧化性和气象因素密切相关［6，7］.王淑英等［8］对北京地区PM10污染日变化特征的研究表明，静风、高湿、逆温等稳定的气象条件是造成秋、冬季PM10污染较重的主要原因.徐晓峰等［9］对2004年10月北京市的一次重污染过程的分析发现，这次持续重污染过程是由本地的污染源和大尺度的天气背景场以及局地的不利气象条件共同造成的.Sun等［10］对2004年12月北京市的一次大气重污染过程的研究发现，颗粒物中含有大量来自污染气团上游地区的特征化学组分，揭示了污染物的区域传输特性.高健等［11］对2011年10月份北京发生的3次重污染过程气团的光化学性质进行了监测，结果表明，第1次过程气团主要来源于河北省和山西省交界处；第2次过程气团主要来源于河北省；第3次过程气团主要来源于北京、天津及河北省中北部.刘庆阳等［12］分析了2013年北京冬季一次大气重污染过程的颗粒物污染特征，研究发现，在城区此次污染形成的主要污染源为冬季燃煤燃烧、汽车尾气排放和二次有机气溶胶污染；而土壤/沙尘对郊区污染的形成有部分贡献.李令军等［13］对2000～2010年北京大气重污染的研究发现，北京大气重污染可分为静稳积累型、沙尘型、复合型以及特殊型4个类型；大气重污染主要发生在春季和秋冬季，其中春季以沙尘型为主，而秋冬季大部分为静稳积累型.

之前的研究大多重点关注重污染过程中的单方面特征，本研究从垂直观测、地面气象要素和污染物观测以及PM2.5化学组分在线观测等多个方面，对2014年10月上旬北京市发生的一次PM2.5重污染过程进行分析，以期为北京市大气环境治理提供科学依据.

1 材料与方法

1.1 采样地点

大气污染物监测数据来自于北京市地面空气质量自动监测网络，选择其中的榆垡监测站（北京市南部）、官园监测站（北京市城区）、古城监测站（北京市城区）、东四监测站（北京市城区）和昌平镇监测站（北京市北部）进行分析；云高仪、激光雷达、能见度仪和在线PM2.5化学组分分析仪安装在北京市环境保护监测中心七楼楼顶；地面气象观测数据来自北京市观象台，各监测点位置见图1.

图1 各监测站点位置Fig.1 Location of monitoring stations

1.2 观测仪器

1.2.1 PM2.5监测仪 PM2.5监测采用Thermo Fisher 1405F监测仪，原理是以恒定的流速将环境空气中的PM2.5颗粒通过采样切割器吸入仪器内部，用滤膜动态测量系统（FDMS）配合微量震荡天平法（TEOM），测量PM2.5的质量浓度.

1.2.2 O3监测仪 O3监测采用Thermo Fisher 49C紫外光度法分析仪，原理为O3分子吸收波长为254nm的紫外光，该波段紫外光被吸收的程度直接与O3的体积分数相关，根据检测样品通过时紫外光时被吸收的程度来计算出O3体积分数.分析仪最低检测限：1×10-9（体积分数）；精度：1×10-9（体积分数）；零漂：0.4％/24h；跨漂：±1％/24h，±2％/7d.

1.2.3 NOx监测仪 NOx监测采用Thermo Fisher 42C化学发光NO-NO2-NOx分析仪，其原理是NO与O3发生化学反应时产生激发态的NO2分子，当激发态的NO2分子返回基态时发出一定波长的光，所发出光的强度与NO的体积分数呈线性正相关.检测NO2时先将NO2通过钼转换器转换成NO，然后再通过化学发光反应进行定量分析.该分析仪最低检测限：0.05×10-9（体积分数）；零漂：小于0.025×10-9/24h；跨漂：±1％/24h.

1.2.4 气象要素观测仪 使用VAISALA CL31型云高仪和EV-LIDAR型微脉冲激光雷达来进行垂直方向的观测，能见度监测采用VAISALA FD12型能见度仪.化学组分分析仪采用RT-4型OC/EC分析仪和URG 9000S阴阳离子在线监测仪.各监测仪器均有校准仪参照国家标准定期校准，保证监测数据的准确性和有效性.

PM2.5、O3和NO2监测仪输出的5min数据，根据每个小时内5min数据的算术平均值求得小时浓度；云高仪为每小时输出一张图；PM2.5化学组分在线监测仪输出的为小时数据.

2 结果与讨论

图2 2014年10月7～10日云高仪测量的后散射激光信号强度Fig.2 Backscatter density measured by ceilometer on 7～10October，2014 MLH指混合层高度；Cloud指云层高度

根据国家标准［14］，若某天北京市国控监测站点平均AQI指数超过200，则认为当天北京市发生大气重污染.2014年10月7日下午开始，北京市PM2.5浓度出现较迅速的上升；8～11日，北京市发生持续4d的重污染过程；11日夜间，随着冷空气的到达，本次重污染过程结束.

2.1 垂直观测分析

云高仪通过测量激光器所发射出的激光脉冲，在大气当中传播至云层底部后进行后散射，最终返回接收器的整个过程所用时间，来演算出云层底部的高度.另外，由于大气当中除了云层外，雾、霾、总悬浮颗粒物等一些污染物质也会对激光脉冲造成后散射.因此，利用云高仪也可对污染物质的总体浓度水平和分布，以及最高能见度进行测量.同时，相关研究［15］表明，气溶胶的消光系数与气溶胶质量浓度也具有良好的正相关性.

图2为2014年10月7～10日云高仪测量的后散射激光信号强度的变化（10日后的数据由于仪器故障缺失），可以看出，7日午后，北京近地面层（500m以下）的后散射强度逐渐加强，8日夜间到10日的凌晨，近地面层一直维持很强的后散射激光强度，表明污染物在近地面层逐渐积聚，污染状况逐渐加重.图3为2014年10月6～11日激光雷达监测的消光系数的变化，可以看出，7日中午前后，近地面消光系数出现明显升高，大气透明度显著降低，同样表明大气污染逐渐加重；11日开始，近地面消光系数逐渐降低.

图3 2014年10月6～11日激光雷达监测的消光系数Fig.3 Extinction coefficients measured by radar on 6～11 October，2014

2.2 地面观测分析

由图4可见，本次重污染期间北京市风场的大致规律为：上午和夜间多为偏东北风，下午有几个时段的东南风，风速都很小，大多维持在1.0m/s左右，甚至有部分时段达到0.5m/s以下的静风状态，大气水平扩散条件极不利.10月11日下午，北京市出现5.0m/s左右的东北风转西北风，大气污染物得到迅速清除.重污染期间北京市的相对湿度维持较高水平，基本保持在60％～99％之间，特别是夜间，相对湿度基本上在90％以上，10月10日和11日的凌晨相对湿度甚至达到了99％，基本上处于饱和状态；10月11日午后，相对湿度出现迅速的下降.从气压场来看，重污染期间北京市受弱气压场控制，地面气压基本维持在1012～1016hPa之间，变压较小；10月11日午后，地面气压出现较明显的上升.重污染过程的初期，北京市能见度出现较明显的下降，随后在重污染期间，白天的能见度维持在2km以下，夜间的能见度维持在1km以下；10月11日午后，能见度出现迅速上升.

图4 2014年10月7～11日的气象要素、能见度和5个监测站点的PM2.5小时浓度Fig.4 Meteorological elements，visibility and hourly concentrations of PM2.5in the monitoring stations on 7～11 October，2014

由图4可见，这次重污染过程PM2.5浓度的变化大体分为4个阶段：P1和P2为“两个台阶”型的浓度爬升阶段，P3为高浓度维持阶段，P4为迅速清除阶段.10月7日中午前后，伴随着北京市主导风向转为偏南风，相对湿度上升和地面气压减弱，5个站点PM2.5浓度均出现迅速上升，其中以南部的榆垡站增长速度最快.首先对北京市从南到北方向监测站的PM2.5浓度进行分析.10月7日的20：00，榆垡站PM2.5达到第一个峰值，浓度为281.1μg/m3，随后在7日22：00和8日的05：00，官园站和昌平镇站PM2.5分别达到峰值，浓度分别为272.8μg/m3和222.3μg/m3.3个监测站PM2.5峰值出现的时间从南向北依次滞后，峰值浓度依次降低，体现出明显的区域传输的特征.从10月7 日PM2.5浓度开始积累，到3个监测站浓度达到第一个峰值，是浓度爬升的第一个“台阶”P1.第一个峰值过后，3个监测站点的PM2.5浓度在峰值浓度上下波动，基本保持平稳.10月8日10：00开始，3个监测站PM2.5再次出现迅速增长，并分别于8日15：00、8日22：00和9日的04：00达到第二个峰值，浓度分别为425.5，413.4，385.0μg/m3.从过程P1结束到三个站点PM2.5浓度达到第二个峰值为止，是浓度爬升的第二个“台阶”P2，此过程中各站点峰值出现的时间同样体现了区域传输的特征.从时间序列上可以看出，浓度爬升阶段的两个峰值大致对应的气象要素的特征为静风、高湿、低压.第二个峰值过后，3个监测站的PM2.5浓度基本在峰值浓度上下波动，整体呈现缓慢的下降趋势，这个阶段是PM2.5高浓度维持过程P3，其中10月10日23：00至11日01：00由于网络传输故障导致数据缺失.10月11日18：00起，伴随着较强的北风、湿度的下降和地面气压的增强，3个监测站的PM2.5浓度从北向南依次迅速降低，这一过程为迅速清除阶段P4.

然后对北京市从西到东方向监测站的PM2.5浓度进行分析，古城、官园和东四3个监测站PM2.5浓度变化趋势更加一致，浓度差异远小于南北方向的监测站，表明PM2.5污染在北京市东西方向的分布较为均匀.从峰值出现的时间来看，P1阶段中古城站PM2.5浓度先出现峰值，但与官园站和东四站峰值出现的时间较为接近；P2阶段中3个监测站PM2.5浓度同时出现峰值.对东西方向监测站的分析从侧面证明了污染气团是在南北方向移动的，验证了在PM2.5浓度爬升阶段存在自南向北区域传输的现象.本研究中重污染过程从PM2.5积累到清除共持续5d，与Guo等［16］得出的北京市秋季典型灰霾过程存在4～7d的周期性循环的结论一致.

对榆垡、官园和昌平监测站PM2.5平均浓度与各气象要素进行相关性分析，首先对各组数据分别进行K-S（Kolmogorov-Smirnov）统计检验，得出所有数据均不服从正态分布，因此对各组数据进行Spearman相关分析，结果见表1.从整个过程看，PM2.5浓度与温度和相对湿度均表现出显著的正相关性，相关系数分别为0.281（α=0.01）和0.321（α=0.01）；PM2.5浓度与风速和地面气压未表现出显著的相关性，仅从相关性分析的结果看，重污染过程中湿度对PM2.5浓度的影响最大.分阶段来看，在高浓度维持阶段P3，PM2.5稳定维持较高浓度，因此与各气象要素均未表现出显著的相关性.对风速来说，重污染过程中风速一直较小，因此与PM2.5浓度也未表现出显著的相关性.对地面气压来说，虽然在整个过程中与PM2.5浓度未表现出显著的相关性，但在P1、P2和P4阶段却表现出了显著负相关性，表明地面的弱气压场不利于污染物扩散，造成PM2.5浓度升高.

表1 PM2.5浓度和各气象要素的相关性系数Table 1 Correlation coefficients among concentration of PM2.5and meteorological elements

2.3 大气氧化性和PM2.5化学组分分析

大气氧化剂OX（NO2+O3）可作为评价大气氧化能力的指标［17-23］.图5为榆垡、官园和昌平监测站平均的PM2.5浓度和OX浓度的变化曲线，可以看出，PM2.5和OX在时间序列上表现出显著的相关性，Spearman相关性系数为0.352（α=0.01），峰值出现的时间大致相同.较强的大气氧化性能促进PM2.5中二次粒子的生成，从而造成PM2.5浓度的增加.

图5 2014年10月7～11日榆垡、官园和昌平监测站平均PM2.5浓度和OX浓度Fig.5 Average concentrations of PM2.5and OX in Yufa，Guanyuan and Changping stations on 7～11 October，2014

图6 2014年10月7～11日PM2.5化学组分浓度和K+/OC比值Fig.6 Concentrations of chemical components of PM2.5and the ratio of K+/OC on 7～11 October，2014

图6为10月7～11日PM2.5主要化学组分浓度和K+/OC比值的变化，可以看出，在重污染的初期，首先是Cl-浓度出现明显的上升，然后在重污染期间一直维持较高的浓度，直至11日下午才恢复正常水平.K+浓度在7日下午也出现明显的增长，并在8日午后至10日中午一直保持较高的浓度，随后恢复正常水平.相关研究表明［24-25］，Cl-和K+可以作为生物质燃烧的示踪离子，结合秋季北方地区特殊的污染源排放特点，可发现秸秆燃烧是导致本次重污染的因素之一.另外，郑晓燕等［26］和Duan等［27］研究发现，在生物质燃烧时段，K+/OC比值会有明显升高.由图6可以看出，K+/OC比值的变化与K+浓度变化较为一致，在7日夜间出现一个峰值，并在8日午后至10日中午一直保持较高的比值，同样证明本次重污染过程受到秸秆焚烧的影响.

对其他组分来说，在重污染的初期，SO42-、NO3-、NH4+和OC浓度出现同步上升，4种组分的浓度水平也较为接近；随后在浓度爬升阶段的第一个峰值过后，NO3-浓度开始明显高于其他组分，并在PM2.5高浓度维持阶段的末期才恢复与其他组分相同的浓度水平.这说明在PM2.5浓度爬升的第二个阶段和高浓度维持阶段，北京市本地的机动车的污染物排放加重和维持了重污染过程.从图中也可以看出，在重污染的高浓度维持阶段，SO42-、NO3-和NH4+等二次离子浓度处于主导地位，与Huang等［28］在北京、上海、广州和西安等地的观测结果一致.

图7为根据MODIS卫星反演的10月7～11日的中国中东部地区火点分布情况，可以看出，在这期间河北、山东和河南等地的秸秆焚烧现象都很严重.图8为以8日22：00时为终点，北京市地面500m高度的后向72h气团轨迹，可以看出，气团经过了上述秸秆燃烧的集中区域.卫星遥感、大气环流信息和地面PM2.5化学组分的观测结果相互支持，验证了本次重污染过程受到了区域秸秆焚烧的影响.

结合地面观测、PM2.5组分分析以及卫星遥感等手段可发现，区域传输是导致本次重污染的诱因，其中秸秆焚烧是影响因素之一，随后区域传输和本地污染物排放共同维持并加重了重污染过程.

图7 根据MODIS卫星反演的2014年10月7～11日的中国中东部地区火点分布Fig.7 Open biomass-burning retrieved from the MODIS data in the central and eastern regions of China on 7～11 October，2014

图8 2014年10月8日22：00时北京市地面500m高度的后向72h气团轨迹Fig.8 72-hour back-trajectories at 500m height in Beijing at 22：00 on 8 October，2014

表2 PM2.5、OX浓度和能见度与PM2.5各化学组分的相关性系数Table 2 Correlation coefficients among concentration of PM2.5，OX and visibility as well as chemical componentsof PM2.5

对PM2.5浓度、OX浓度和能见度与PM2.5各化学组分进行相关性分析，结果见表2.从整个过程来看，PM2.5浓度与化学组分均表现出显著的正相关性，其中与二次离子和OC的相关性最强.PM2.5与SO42-和NO3-的相关性系数非常接近，仅从相关性分析的结果看，区域传输和本地排放对本次重污染过程的贡献相当.能见度与PM2.5的主要化学组分多表现出负相关性，其中与NH4+的负相关性最强.仅从相关性分析的结果来看，NH4+对能见度的影响最大.韦莲芳等［29］认为，大气中的NH4+与SO42-和NO3-形成的（NH4）2SO4和NH4NO3对消光贡献起到重要作用，两者的总消光贡献可达到50％以上，与本文的研究结论较为一致.大气氧化剂OX与PM2.5中的二次离子和OC表现出显著的正相关性，同样表明较强的大气氧化性能促进PM2.5中二次粒子的生成，从而造成PM2.5浓度的增加.

分过程来看，高浓度维持阶段P3中，由于PM2.5各化学组分浓度均较为稳定，所以大多数组分与能见度和OX均未表现出显著相关性.而在迅速清除阶段P4中，由于样本数量太少，所以各组分与PM2.5浓度、能见度和OX的相关性较差.过程P1和P2与整个过程表现出相似的相关性规律.

3 结论

3.1 10月份上旬的重污染期间，云高仪监测的北京市近地面后散射激光强度变强，激光雷达监测的气溶胶消光系数升高，表明污染物在近地面层积聚.重污染期间气象要素的特征为：风速较小，下午多为偏南风；湿度较大，夜间的湿度甚至会达到99％；地面受弱气压场控制.重污染期间，白天的能见度维持在2km以下，夜间的能见度维持在1km以下.

3.2 从PM2.5浓度的变化趋势来看，这次重污染过程大体分为四个阶段："两个台阶"型的浓度爬升阶段（P1和P2）、高浓度维持阶段（P3）和迅速清除阶段（P4）.P1和P2中南北方向的3个监测站PM2.5峰值出现的时候从南向北依次滞后，峰值浓度依次降低，体现出明显的区域传输的特征.

3.3 结合卫星遥感、大气环流信息和地面PM2.5化学组分观测结果，可发现秸秆焚烧对本次重污染过程有一定的影响.在浓度爬升的第二个阶段和高浓度维持阶段，NO3-浓度明显高于其他组分，表明北京市本地的机动车污染物排放加重并维持了重污染过程.

3.4 大气氧化剂OX与PM2.5中的二次离子和OC均表现出显著正相关性，表明较强的大气氧化性能促进PM2.5浓度增长.单从相关性分析的结果来看，重污染过程中湿度对PM2.5浓度的影响最大，NH4+对能见度的影响最大.

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致谢：感谢审稿老师为本文提供的建设性意见以及遥感解译火点图和后向轨迹图！

Analysis on heavy air pollution in Beijing in early October，2014.

WANG Zhan-shan1，LI Yun-ting1，SUN Feng1，QIU Qi-hong1，ZHANG Da-wei1*，JIANG Lei1，ZHOU Yi-ming1，PAN Li-bo2（1.Beijing Municipal Environmental Monitoring Center，Beijing 100048，China；2.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment，Chinese Research Academy of Environmental Sciences，Beijing 100012，China）.China Environmental Science，2015，35（6）：1654～1663

A heavy air pollution process in Beijing on 7～11 October，2014 was analyzed through vertical observation，ground-based observation and monitoring results of chemical components of PM2.5.The results showed that the surface-level backscatter density and extinction coefficient increased significantly during the heavy pollution，which suggested that air pollutants accumulated near the ground.Compared with the normal days，wind speed was weaker，and relative humidity was higher and surface pressure was lower during the heavy pollution.According to the trends of PM2.5concentrations，this heavy pollution process was divided into four stages，including two-step type concentration climbing stages（P1and P2），high concentration maintenance stage（P3）and rapid cleanup stage（P4）.Through analysis on ground-based observation，remote-sensing retrieval and chemical components of PM2.5，it could be concluded that regional transmission，including straw burning，was the main incentive of this heavy pollution.Regional transmission and accumulation of local pollutant emission maintained and aggravated the heavy pollution.Atmospheric oxidants OX showed significant positive correlation with concentrations of PM2.5and secondary ions，which suggested that strong atmospheric oxidation promoted the increase of PM2.5concentrations.

early October，2014；Beijing；heavy air pollution；PM2.5；chemical components；straw burning

X51

A

1000-6923（2015）06-1654-10

王占山（1987-），男，山东潍坊人，工程师，硕士，主要研究方向为大气环境研究与模拟及空气质量预报预警.发表论文10余篇.

2014-11-05

北京市科技计划课题（Z131100006113009；Z1311000056-13046）；环保公益性行业科研专项（201409005）；国家科技支撑计划课题（2014BAC23B03）；北京市优秀人才培养计划

* 责任作者，高级工程师，zhangdawei@bjmemc.com.cn