不同能量加载条件下核材料放射性气溶胶特征分析

袁伟，左莉，罗永锋，陈显波，刘海敏，张志龙

（1.第二炮兵装备研究院，北京 100085；2.中国辐射防护研究院，太原 030006）

不同能量加载条件下核材料放射性气溶胶特征分析

袁伟1，左莉1，罗永锋1，陈显波1，刘海敏1，张志龙2

（1.第二炮兵装备研究院，北京 100085；2.中国辐射防护研究院，太原 030006）

通过开展一系列不同爆炸能量加载条件下的核材料爆炸转化实验，结合放射性分析和化学分析等方法，得到爆炸后放射性气溶胶转化份额和粒径分布等重要信息。实验结果表明，爆炸产生的气溶胶粒子以中小粒径为主且粒度分布范围较广，其放射中位空气动力学直径主要集中在3.5～7.0 μm之间，几何标准差介于3～4 μm之间；炸药爆炸能量对核材料的气溶胶产生份额有着十分重要的影响，爆炸能量越大，对应气溶胶转化份额也越高。该项研究成果可为开展重大核材料爆炸事故场景下的放射性污染分布和人员受辐照危害评估提供重要的技术依据。

核材料；气溶胶；粒子特性

核材料发生爆炸事故，将会产生大量的放射性气溶胶。放射性气溶胶为悬浮在空气或其他气体中的细小颗粒，由于它们的辐射特性、运动不稳定性以及作为重金属污染物的不可降解性，因此其存在会对环境形成极大威胁，对人类健康造成严重危害。过去对重金属颗粒物气溶胶的研究往往侧重于总量分析，近来有研究表明，重金属对环境和人员危害首先取决于其反应形态，其次才取决于含量。也就是说，重金属危害更大程度上由气溶胶转化份额、粒径大小和分布等反应形态所决定［1］。

作为全球首屈一指的核大国，美国曾经在20世纪分别开展了多次炸药爆炸后钚气溶胶反应形态和扩散分布的技术研究，实验数据为核武器等重大事故的后果分析与危害评估提供了有力的依据。美国LNLL Roller Coaster研究工作组设计了4组不同形式的炸药和钚材料的放置环境，探索了钚在不同条件下发生意外事故的源项参数和形态特征。此外，美国还在密闭腔室内进行过重金属（如钨、贫铀）武器高速穿甲模拟实验，得到了高温摩擦后产生气溶胶的形态特点和粒径分布。在国内，如中国工程物理研究院等有关单位也曾开展过金属银、铜和炸药的密封爆炸实验研究，通过气体取样方法在粒子撞击器上得到不同粒径范围的气溶胶颗粒［2］。

笔者重点介绍了不同爆炸能量加载条件下贫铀（以下简称DU，Depleted Uranium）气溶胶实验的设计思路和进行过程，结合放射性分析和化学分析等研究手段，探索了爆炸环境下核材料气溶胶特性分析的技术方法，并得到了核材料气溶胶的转化份额和粒径分布等主要实验数据。由于核材料和炸药爆炸模拟实验在国内几乎未曾开展过，因此该项研究具有一定的创新性，有关成果可为开展重大涉核材料爆炸事故（如核武器化爆、脏弹恐怖袭击以及IND粗糙核装置爆炸）场景下的放射性污染分布和人员受辐照危害评估提供重要的技术依据。

1 实验基本概况

1.1 实验装置设计

核材料在炸药发生爆炸后，将获得大量的爆炸能量，从而导致其内能增加、密度增大、温度升高。爆炸是一个剧烈的动态过程，核材料受到炸药的爆轰驱动及结构高速撞击压缩和加温，在强动载爆炸能量作用下产生气化现象。相关研究表明，如果单位质量核材料获得的爆炸内能超过其气化热阈值（例如，在一个标准大气压下，钚的气化热阈值为1.4 MJ·kg-1，铀的气化热阈值为2.0 MJ·kg-1），则可以认为核材料处于气液熔融混合状态，将有可能完全转化为放射性气溶胶［3］。

根据实验实际需要，通过理论分析，采用有限元计算方法，设计了低爆炸威力（约350 g TNT当量）情况下，对DU球壳组件具有压缩增能作用的爆炸装置。该爆炸装置为空腔构形，内层为DU球壳，外层为含铝炸药球壳。起爆方式采用炸药外球面一点起爆。在炸药壳厚度不变的情况下，改变贫铀球壳的厚度，达到改变核材料吸收不同加载能量的目的。计算过程中，炸药采用*MAT_HIGH_ EXPLOSIVE_BURN材料模型和JWL状态方程来共同描述。爆轰过程中化学能释放用燃烧反应率乘以高能炸药状态方程来控制，其表达式如下：

式中：F—炸药燃烧释放反应率；PEOS—来自于状态方程的炸药爆轰产物压力；P—任意时刻炸药单元所释放的压力；A、B、R1、R2—JWL状态参数；E—炸药的内能；V—当前相对体积。

炸药爆炸后产生高压，需要用高压下的材料模型来模拟DU的动态响应。因此DU材料模型选用*MAT_STEINBERG，该模型给出材料在高压下的剪切模量G和屈服强度σy的表达式为：

式中：G0—常压下的材料剪切模量；σ0′—常压下的材料屈服强度；p—压力；V—相对体积；Ec—冷压能；Em—熔化能；Ei—初始能；f、b、R′—JWL状态参数。

图1 爆炸实验装置结构Fig.1 Construction of explosive experiment device

图1所示为设计的爆炸实验装置结构示意图；图2所示为爆炸装置一点起爆1/2模型有限元计算图；表1给出了设计的爆炸装置具体结构尺寸。

1.2 实验过程

按照前期理论分析，一共设计加工了9发如表1所示尺寸的爆炸装置。爆炸实验在一个密闭的爆炸罐容器中进行，容器体积约4 m3，容器结构由压力容器特种钢材焊接而成，设计指标为爆炸威力不大于500 g TNT当量，瞬态载荷峰值不大于25 MPa。前期在该爆炸罐内已进行了不少于50发、TNT当量不小于450 g的爆炸试验，罐体结构抗爆能力强，安全性能良好。容器顶端上部位置设有压力阀门，分别连接压力阀门、空气过滤器等装置，在过滤器管道后侧安装大功率气泵进行抽气。

同时，在整个接口管道上安置连接爆炸气体瞬时流量采集的监控设备，达到实时记录抽气流量的目的。图3所示为核材料爆炸气溶胶实验的具体装置布局；图4为爆炸实验装置实物。

实验中，首先引爆预置于爆炸罐内的实验装置，爆炸后较短时间内，待压力表示数平稳后进行气溶胶采样。具体采样方法：

图2 爆炸装置一点起爆1/2模型有限元计算图Fig.2 Calculation diagram of finite element for 1/2 model under one point initiation of exploder

1）打开接口，经过滤采样器放出一定数量的气体进行气溶胶收集。待压力表归零后关闭接口阀门。

2）插入分级采样器采样头进行抽气取样，分级采样器主要根据粒子质量不同其惯性不同的原理，将悬浮在大气中的气溶胶颗粒按照不同的放射中位空气动力学直径分别收集在各级滤膜上。本次实验采样设备为中国辐射防护研究院生产的CXF-4B型粒度分级采样，其粒径分布范围共分为6级，具体参数见表2。

表1 爆炸装置的具体结构尺寸Table 1Structure dimensions of explosive device

图3 核材料爆炸气溶胶实验的具体装置布局Fig.3 Device layout of aerosol experiment under nuclear materials explosion

图4 爆炸实验装置实物Fig.4 Object of explosion experiment device

表2 气溶胶粒径分级数据Table 2Hierarchical data of aerosol particles diameter

3）最后对罐内壁上、中、下各处进行局部擦拭取样，分析铀在内壁上的吸附效率，以修正放射性总活度值。图5所示为显微镜下不同粒径气溶胶粒子样品。

图5 显微镜下不同粒径气溶胶粒子样品Fig.5 Aerosol sample of different diameter particles under microscope

此外，在爆炸实验过程中还开展了核材料动态和响应分析。通过理论计算可知，DU材料受到炸药的爆轰驱动和强烈的撞击压缩。爆炸瞬间爆心压力达到约2.7×104MPa，爆心温度也达到约3 000℃。

2 气溶胶样品分析

2.1 化学分析

采用化学方法，对滤膜采样样品上吸附的所有金属气溶胶颗粒进行分析。将待测样品转移入微波消解罐中，加入硝酸消解并制成标本溶液，用等离子体原子发射光谱仪对溶液进行测量，分析给出各种金属气溶胶颗粒的含量。具体分析方法如下。

通过化学分析方法测量出接口滤膜上DU气溶胶的质量mDU。设定爆炸稳定后容器内金属气溶胶完全混合，根据接口处流量计得出从接口放出气体体积V流，爆炸容器体积为V总，则容器内悬浮贫铀气溶胶质量m悬近似为：

同时擦拭容器内壁面。设定容器内壁表面积为S壁，单次擦拭内壁面积为S擦，擦拭样品里DU气溶胶质量为mDU；则容器内壁沉积的DU气溶胶质量m沉为：

爆炸后的DU气溶胶总质量m总＝m悬＋m沉；则DU气溶胶的转化份额ηDU为：

式中：M—DU球壳质量。

图6为测量滤膜上金属含量的等离子体原子发射光谱仪示意图；图7为金属原子发射光谱测量结果示意图。

图6 等离子体原子发射光谱仪Fig.6 Plasma atomic emission spectrometer

图7 被测金属原子发射光谱数据Fig.7 Spectrum data of measured metal atomic emission

根据样品滤膜上DU气溶胶的含量，按照气体收集体积与容器体积的比例关系，并结合爆炸气体的采集效率，分析得出容器内DU气溶胶质量和转化份额如表3所示。根据分析结果，拟合了DU球壳加载能量与气溶胶份额之间的函数拟合曲线如图8所示。

表3 不同爆炸能量下DU气溶胶质量和转化份额Table 3DU aerosol translation share under different explosive energy

图8 DU吸收能与气溶胶转化份额关系的拟合曲线Fig.8 Fitted curve of DU absorbed energy and aerosol translation share

由上述图表可见，DU材料的气溶胶转化份额随着其金属球壳厚度变薄，基本呈现单边递增的趋势。这种现象表明，炸药对核材料加载的爆炸能量越大，其气溶胶转化份额也就越高；当爆炸能量超过某一特定阈值时，核材料有可能完全气溶胶化，也就是说其气溶胶转化份额将达到百分之百。

2.2 粒径分析

依次测量各个DU滤膜样品上的放射性α射线的计数N，获得相应的放射性活度。根据计数N在不同粒径范围内的累积百分比，以及其与各个分离级切割直径d（50）的相应关系，计算推导放射中位空气动力学直径和相应的几何标准差等各种表征参数，从而确定放射性气溶胶的粒度分布特征［4］。

通过理论研究以及相关仪器设备分析结果可知，爆炸实验中产生的DU粒子是一种以中小粒径为主且分布范围较广的气溶胶颗粒，其放射中位空气动力学直径主要集中在3.5～7.0 μm之间，几何标准差介于3～4 μm之间。

3 结论

本次实验采用放射性分析和化学分析相结合的方法，开展了爆炸环境下核材料放射性气溶胶特性分析技术研究，验证了研究方法和技术方案的可行性，获得了有效的实验数据。实验结果综合表明：

1）炸药爆炸能量对核材料气溶胶产生份额有着重要的影响，爆炸能量越大，相应的气溶胶转化份额也越高。

2）气溶胶粒子主要以中小粒径为主且粒度分布范围较广，放射中位空气动力学直径主要集中在3.5～7.0 μm之间，几何标准差介于3～4 μm之间。

3）该项研究成果可为开展重大核材料爆炸事故（如核武器化爆、脏弹以及IND粗糙核装置爆炸）场景下的放射性污染分布和人员受辐照危害评估，提供重要的技术依据。

由于爆炸反应过程十分复杂，粒子还存在凝并聚集等其他效应。在后续研究过程中，将以上述分析方法为基础，逐步深化研究核材料气溶胶与爆轰气氛其他产物（如NO、CH 和CO等团簇）的反应条件和过程，并进一步完善气溶胶测量和分析等手段。

致谢：感谢内蒙古包头市中核燃料元件有限公司马文军总经理、张申处长对本次实验的大力支持，提供了周到的场地条件和设备保障。同时，感谢中国辐射防护研究院卢正永研究员在气溶胶样品采样、测量分析等方面提供的技术指导与帮助。

［1］张文仲，毛用泽，郝志勇，等.放射性布散装置（RDD）袭击后果评估［C］//全国第1届核技术与公共安全学术研讨会论文集.北京：中国核学会，2007:163-167.

［2］肖成建，罗阳明，胡永波，等.密闭爆炸气溶胶放化分析技术及粒径分布规律初探［C］//全国核技术及应用研究学术研讨会.北京:中国核学会，2008:63-68.

［3］Liolios T E.Broken Arrows：Radiological hazards from nuclear warhead accidents（the Minot USAF base nuclear weapons incident）［R］.Athena:Hellenic Arms Control Center，2008.

［4］卢正永.气溶胶科学引论［M］.北京:原子能出版社，2000.

Analysis on characteristics of nuclear material radioactive aerosol under different energy load conditions

YUAN Wei1，ZUO Li1，LUO Yongfeng1，CHEN Xianbo1，LIU Haimin1，ZHANG Zhilong2
（1.The Institute of the Secondary Artillery Equipment，Beijing 100085，China；2.China Institute of Radiation Protection，Taiyuan 030006，China）

Objective：A series of nuclear material explosion experiments were carried out under different energy load，the radioactive and chemical analysis methods were used，so the radioactive aerosols conversion rate and particle distribution were obtained.The results proved that blast aerosol particle size was small and the range was very wide，and its AMAD was mainly between 3.5 and 7 μm，and the geometric deviation was between 3 and 4 μm.Explosive energy played an important influence to aerosol yield. The bigger the energy was，the higher corresponding transformed aerosols share was.The study results can be used as the important technical basis for the hazard assessment of pollution distribution and personnel exposure under major nuclear explosion.

nuclear material；aerosol；particle characteristics

TL93；R144

A

1672-0636（2015）04-0243-06

10.3969/j.issn.1672-0636.2015.04.009

2015-01-21

袁伟（1983—），男，江苏南京人，助理研究员，硕士，主要从事核事故应急和辐射防护工作。E-mail:yuanwei128@sohu.com