我国环境土壤和湖泊沉积物中放射性核素Pu空间分布特征研究

董小刚

摘要 人类对环境造成的污染日益严重，而放射性核素对环境的污染却尤为严重。通过对我国已有文献报道的土壤和湖泊沉积物中放射性核素Pu的来源、活度和分布特征综合分析，表明我国不同地区表层土壤中放射性核素239+240Pu活度浓度差异较大，但均在1 mBq/g以下。大部分地区土壤中Pu的沉积通量均<60 Bq/m2，可判定这些地区的Pu均来源于全球沉降，并没有来自我国大气核试验的区域沉降。新疆核试验区周边以外地区240Pu/239Pu比值也与全球沉降比值0.18相似。我国湖泊沉积物中Pu沉积通量差异也较大，但湖泊沉积物中240Pu/239Pu原子比值均与全球沉降的Pu比值接近，没有显著差异。

关键词：钚；土壤；湖泊沉积物；空间分布

中图分类号：S181.3；X837 文献标识码 A 文章编号 0517-6611（2015）08-229-03

放射性核素钚（Pu）为锕系元素成员，共20种同位素（质量数范围228～247之间）。自然界中仅有两种Pu的同位素存在，一种是在氟碳铈镧矿中存在的微量244Pu，另一种是含铀矿中存在的239Pu，其余的Pu同位素都是通过人工核反应合成[1]。环境中的Pu主要来源于核试验、核燃料后处理厂、核设施的废物排放、核事故以及携带核物质的卫星的焚毁等人类核活动。Pu暴露在空气中会产生氧化物和氰化物，且Pu具有很强的放射性毒性和生物毒性，在放射性核素毒性分组中，位于最毒组[2]，易于骨髓中富集，给人类健康造成严重威胁。

近年来，学术界加强了对环境中放射性核素问题的关注。我国对土壤Pu污染研究始于20世纪80年代，且对环境介质中Pu的放射性活度水平、垂直及其分布特征的研究也逐渐增多[3-8]。张聚敬等对新疆核试验场周围环境中Pu的放射性活度水平进行研究，发现表层土壤Pu活度浓度在0.363～0.679 mBq/g之间[3]；董微等对罗布泊附近上风向地区表层土壤中Pu活度浓度进行测定，其活度浓度在0.010～0.827 mBq/g之间，平均值为0.215 mBq/g[4]，而在罗布泊核试验场下风向地区，除了米兰地区[3]（0.927 mBq/g）有研究外，其他尚未有关土壤Pu的报道。由于大气沉降，Pu进入水体后，会通过水体对流、重力沉降等形式沉积到沉积物中，湖泊沉积物中Pu的信息能反映出Pu在该地区的沉降历史。笔者根据已有研究，从Pu的来源及空间分布特征两个方面综述和讨论了我国环境介质（土壤、湖泊沉积物）中Pu同位素的空间分布特征。该研究有助于为我国核试验对局部地区环境影响提供科学依据，对于我国治理环境放射性污染具有重要的指导意义。

1 环境中Pu同位素的来源

目前已发现Pu同位素有20种，主要的Pu同位素有4种：238Pu、239Pu、240Pu和241Pu，其中以239Pu（半衰期为24 110 a）、240Pu（半衰期为6 573 a）最为重要[9]。环境中239Pu与240Pu的来源主要是1945～1980年间的大气层核试验[10-11]。50年代后期和60年代初期的核试验在环境中产生了大量的Pu[1，10-11]，这与全球大气核试验的历史阶段相一致。依UNSCEAR（2000）报告，前苏联、美国、法国、英国和中国在1945～1980年间共进行了543次大气层核试验，共约1.1×1016 Bq的239+240Pu释放到环境中，使污染几乎遍布全球[11]。除了大气层核试验外，核试验、核燃料后处理厂、核设施的废物排放、核事故（如1986年切尔诺贝利核事故和2011年日本福岛核事故等[12-13]）以及携带核物质的卫星的焚毁（如1964年美国的SNAP-9A人造卫星的核动力装置在地球上空烧毁[9]）等核事故的发生也会将Pu释放到环境中。另外，由于核试验内部材料的差异，可根据Pu同位素240Pu/239Pu比值来检验Pu来源（表1）。

2 我国环境中Pu同位素的空间分布特征

全球主要核试验场在北半球，使得Pu的全球分布也存在着明显的纬度分布特征[18-19]，239+240Pu的全球沉降整体上呈现为在北半球较高而在南半球相对较低的分布特征[19-20]。在50°N的范围内，239+240Pu的沉降呈现出随纬度增大而增加的趋势，北半球温带地区239+240Pu的沉积量最大，赤道最小。Pu的全球沉降还受降雨量的影响，在全球范围内随降雨量的增加而增加的特点[14]。在纬度差异不大、气候条件均一的地区，Pu沉降的空间分布是相似的。

自1964年首次进行原子弹爆炸试验以来，到90年代在我国新疆罗布泊地区共进行了23次大气核试验[4，20]。Zhu等利用我国表层土壤中实测的137Cs数值和推荐的全球沉降239+240Pu/137Cs活度比值（0.02）推算出我国北方地区（>45° N）表层土壤中239+240Pu的活度约为0.5 mBq/g，中部地区（25～45° N）约为0.2 mBq/g，南部地区（<25° N）约为0.1 mBq/g[21]。但这一估算值没有将我国核试验可能造成的区域Pu沉降考虑在内。

2.1 我国环境土壤中Pu的空间分布特征 我国部分地区对Pu在土壤中污染的相关研究及空间分布如表2所示。可见，我国表层土壤中239+240Pu放射性比活度差异较大，其比活度在0.013～0.477 mBq/g之间；西北地区表层土壤（0～1 cm）的Pu活度浓度仅为0.023 mBq/g；东北地区大连土壤中239+240Pu的活度较高，超过0.400 mBq/g；华中地区荆门和襄樊土壤中239+240Pu的活度接近0.400 mBq/g；华北地区不同样点之间差异较大，但总体Pu活度<0.400 mBq/g。以上结果表明，在有文献报道的地区，表层土壤Pu的活度浓度在1 mBq/g以下，这与Zhu等[21]的推算值没有显著的区域差异。我国大部分地区表层土壤Pu的活度与沙特阿拉伯表层土壤Pu活度浓度（0.020～0.500 mBq/g）大致相近[22]，但与韩国土壤Pu活度浓度（0.180～0.185 mBq/g）差别较大[23]。

土壤表层Pu的活度仅能代表采样年代表层土壤中Pu的含量水平，无法代表土壤中Pu含量的总体水平；而土壤剖面中Pu的沉积通量则能反映采样点土壤中有Pu开始沉降到采样时时段Pu的沉积总量。从表2可知，我国已有文献报道的地区，土壤Pu的沉积通量（除大连外）均<60 Bq/m2，可以判定这些地区Pu的来源为全球沉降（58.1±18.5 Bq/m2），没有受到我国核试验区域Pu沉降的影响。大连2个采样点间距<20 km，Pu的沉降方式应该是相似的，沉积通量差异的原因主要是土壤中Pu的存留和迁移行为不同，以及采样点表层土壤的扰动程度不同造成的[26]。

由于不同来源Pu的240Pu/239Pu原子比不同，因此240Pu/239Pu原子比可作为一个重要指标对Pu的来源进行判断。从已有文献来看，关于我国核试验产生的Pu的原子比信息较少。Koide等对极地冰芯的调查结果推断我国核试验场产生Pu的240Pu/239Pu比值在0.25左右[27]。金玉仁等对西安和甘肃两地土壤样品的240Pu/239Pu原子比研究发现，西安样品的原子比是0.18，甘肃为0.16[28]。董微等[4]对新疆、湖北等地以及Zheng等[24]对兰州土壤样品中Pu同位素比值进行研究，结果均与全球沉降比值0.18接近。由于已报道的土壤Pu的研究相对较少，还不能得出我国核试验产生Pu的原子比值特征。

2.2 我国湖泊沉积物中Pu的空间分布特征 从已有文献报道来看，我国湖泊沉积物中Pu沉积通量差异较大（表3）。在西北地区，新疆博斯腾湖Pu的沉积通量值46.6～56.4 Bq/m2，在同纬度全球沉降值（58.1±18.5 Bq/m2）的范围之内[29]；而在青海苏干湖和甘肃双塔湖中却检测到20.2 Bq/m2 的低值和240.6 Bq/m2的高值[30]，这和同纬度全球沉降值均有差异，低值的出现可能源于西北地区相对干旱的气候，而高值可能是地表侵蚀的影响。在西南地区，云南程海湖与贵州红枫湖沉积通量分别为35.4和60.7 Bq/m2 [32-33]，这与同纬度全球沉降值相似。在东北地区，四海龙湾湖Pu的沉积通量值67.2 Bq/m2，也与同纬度全球沉降值相似。

由于240Pu/239Pu原子比值可对Pu的来源进行判定。在已有研究中，Zheng 等在程海湖中检测到了相对全球沉降稍高的240Pu/239Pu原子比，推测该地区可能有我国核试验的来源贡献[32]。其他研究表明，我国湖泊沉积物中240Pu/239Pu原子比值均与全球沉降的Pu的原子比值0.18接近，没有显著差异。

3 结论与展望

通过对我国环境介质中放射性核素Pu的活度和分布特征的相关研究分析，初步可以得出以下结论：

（1）我国不同地区表层土壤中放射性核素Pu的活度浓度差异较大，但均在1 mBq/g以下。已有文献报道的地区土壤Pu的沉积通量（除大连外）均<60 Bq/m2，可以判定这些地区Pu的来源均为全球沉降，未受到我国核试验区域沉降的影响，而大连地区沉积通量差异的原因是土壤中Pu的存留和迁移行为不同，以及采样点表层土壤的扰动程度不同造成的。

（2）我国湖泊沉积物中Pu沉积通量差异也较大，尤其是西北地区的苏干湖（20.2 Bq/m2）和双塔湖（240.6 Bq/m2），低值可能是西北地区气候干旱造成的，高值可能是地表侵蚀的影响。

目前，随着质谱技术的快速发展，放射性核素Pu的测量技术越来越灵敏、高效，这有助于为我国对环境放射性核素Pu的研究数据相对匮乏提供可靠的信息，对我国开展环境放射性污染治理具有重要的指导意义。今后针对环境中放射性核素Pu的研究应注重以下几个方面：

（1）可对环境中放射性核素Pu进行形态分级，从而可以更好地探讨Pu在环境中的存在形态和转化机理以及Pu在环境中的地球化学行为。

（2）对环境中放射性核素Pu的研究与遥感和GIS技术相结合，可增强大尺度区域Pu沉降空间格局的精度。借助不断完善的测量方法，可对我国大气核试验产生的240Pu/239Pu原子比值进行研究以及大气核试验区对周边地区的区域性影响。

（3）放射性核素Pu在其他方面的应用，如Pu沉积物测年、土壤示踪和土壤侵蚀速率数值模拟等方面，将拓展我国在放射性核素研究新领域，为我国核工业的安全发展提供合理的科学依据。

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