刘春蕾 杨峰
摘要根据搜集的南京市各类人为源氨排放的活动水平数据,采用排放因子法,建立了南京市2013年人为源大气氨排放清单。结果表明,① 2013年南京市人为源大气氨排放量约为25.79 kt,排放强度为3.91 t/(km2·a);②农业源是南京市人为源氨的主要排放贡献源,占总排放量的75.65%;③畜禽养殖是南京市人为源氨排放的最大贡献源,占总排放量的42.96%,肉鸡是南京市畜禽养殖氨排放最大的贡献源,占畜禽养殖排放总量的35.90%,其次是肉猪,占21.77%;④氮肥施用是南京市人为源氨排放的第二大排放源,占总排放量的2598%,其中,水稻的氮肥施用贡献了66.84%;⑤废物处理是南京市人为源氨排放的第三大贡献源,占总排放量的15.74%,烟气脱硝占废物处理源的70.68%。除了畜禽养殖和氮肥施用两大排放源,烟气脱硝过程中的氨排放需要引起足够重视。
关键词南京;氨排放;清单
中图分类号X181.3;X501文献标识码A文章编号0517-6611(2015)29-263-04
氨(NH3)是大气中最重要的微量气体之一,是大气中唯一的偏碱性气体,一方面促进清除SO2和NOX等酸性物质,在底层大气环境酸化中起着重要缓冲作用;另一方面氨是生成二次粒子的主控因子,作为PM2.5的重要前驱物,对霾的形成有重要影响。正是由于氨在大气环境问题中,尤其是在PM2.5二次粒子形成过程中的重要性,国内外学者对氨排放研究越来越重视。美国学者在20世纪90年代研究认为,如果在控制其他污染物排放的同时,有针对性地对氨排放进行控制,可能对二次粒子的控制起到事半功倍的效果。近年来西方研究更是表明,控制氨排放是减少大气颗粒物浓度最经济有效的办法。因此,城市氨排放源清单的建立及氨排放特征的研究对于城市大气污染控制具有重要意义。
国外有关人为氨源的研究工作比较早,不少研究人员估算了农业源、非农业源等人为氨源的排放清单。欧洲各国研究表明,动物排放的贡献可达人为源氨排放的75%,其次是使用化肥。2008年美国NEI数据表明,氨排放中畜禽排放占56%,其次是肥料施用为27%。亚洲日本畜禽排泄物释放占人为源氨排放的64.3%,氮肥施用占4.6%。
近年来,国内对于大气氨排放清单的研究工作开展得也越来越多,主要集中在大尺度层面。如全国层面的,李新艳等对我国大气氨进行了估算并分析了时空分布特征;区域层面的,黄成等、尹沙沙等、李富春等分别估算了长江三角洲、珠江三角、川渝地区氨排放及特征。而城市层面的研究比较少,王平、张灿等分别对南通市人为源、重庆市主城区农业源氨排放进行了研究。国内研究一致表明,畜禽养殖和氮肥施用是大气氨排放最主要的两大贡献源,貢献率达80%以上[6-10]。
该研究主要依据2014年8月国家环保部颁发的《城市大气污染物排放清单编制指南》(以下简称《指南》),收集了10项大气氨排放源的活动水平数据,选取合理的估算方法和排放因子,编制了南京市2013年大气氨排放清单,估算了各类大气氨源排放量,并分析了排放特征,为研究南京市大气污染形成机制及控制对策提供了基础资料。
1材料与方法
1.1研究区域与对象
该研究以2013年为基准年,研究区域为南京市,估算的人为氨源包括农业源和非农业源共10项(氮肥施用、土壤本底、固氮植物、秸秆堆肥、畜禽养殖、生物质燃烧、化工生产、人体排泄、废物处理处置、交通源)。
1.2基础资料与来源
农作物耕地面积、固氮植物种植面积、畜禽年内饲养量、合成氨来自南京市2014年统计年鉴;秸秆产生量来自南京市农业委员会;污水处理、固废填埋、垃圾焚烧、烟气脱硝数据来自南京市2013年环境统计年鉴;不同车型汽车保有量来自南京市机动车排气污染监督管理中心。
1.3估算方法
氨排放量的估算主要采用排放因子法,计算公式为:
Ei,j=(Ai,j× EFj )(1)
式中,E为氨排放量,i、j分别为地区、源类别,Ai为活动水平,EF为排放因子。
1.3.1氮肥施用。
根据其他研究人员[12-13]调查获取的南京市主要农作物小麦、水稻、油菜的平均施氮量,计算得出南京市小麦、水稻、油菜的氮肥施用量(表1)。不同氮肥施用量组成取自国内学者研究结果的平均值,排放因子根据不同作物施肥月份平均温度选取自《指南》表2。
1.3.2土壤本底。
氨是一种温室气体,农业土壤是温室气体排放的主要来源之一,土壤因素(土壤质地、通气状况、pH、土壤含水量和温度等)是影响农田氨挥发的因素之一[15]。土壤本底排放系数为每亩耕地每年向大气排放氨的量。
1.3.3固氮植物。
我国广泛种植的固氮植物为大豆、花生和绿肥3类。南京市2013年固氮植物(大豆、花生、绿肥)种植面积仅7.17千hm2。
1.3.4秸秆堆肥。
由于没有直接的秸秆堆肥数据,依据秸秆总量与秸秆肥料化率进行估算。《江苏省秸秆利用发展规划》显示,南京市2008年秸秆肥料化率为22%,规划2012年提高到32%。故选取32%作为南京市秸秆堆肥比例。
1.3.5畜禽养殖。
畜牧业排放的氨主要来源于畜禽在不同养殖阶段粪尿的挥发。畜禽种类决定了氨气排泄物的产生量,粪便产生后的排放则受到畜禽舍结构、舍内地面类型、粪便清理方法、存储设置、还田方法等因素的影响[16]。
估算种类源自2014年统计年鉴列出的奶牛、水牛、家禽、兔、羊5种。为了区分家禽中不同种类的排放,依据其他人员研究方法,利用禽蛋比例、肉产量比例估算了鸡、鸭、鹅的数量,繁殖母猪的比例取7.5%[17]。
畜禽养殖排放因子分别为奶牛25.52 kg/a,水牛10.56 kg/a,黄牛37.61 kg/a,母猪22.58 kg/a,肉猪2.82 kg/a,蛋鸡0.49 kg/a,肉鸡0.18 kg/a,蛋鸭0.35 kg/a,肉鸭0.03 kg/a,
鹅0.24 kg/a,兔0.24 kg/a,山羊4.93 kg/a。
1.3.6生物质燃烧。
生物质燃烧包括生物质锅炉、户用生物质炉具和生物质开放燃烧三大类。开放燃烧包括森林大火、草原大火、秸秆露天焚烧3种形式。由于数据获取原因,该研究仅估算了户用生物质炉具和生物质开放燃烧两大类的氨排放量。
生物质燃烧活动水平计算公式为:
A= P×N×R×η (2)
式中,A為生物质燃烧量,P为主要农作物产量,N为农作物谷草比,R为燃烧比例,η为燃烧率。生物质燃烧活动水平可直接由主要农作物秸秆产生量、燃烧比例、燃烧率来估算,秸秆焚烧比例取经验值为20%,农作物秸秆燃烧率取0.9。
户用生物质燃料包括户用秸秆、薪柴和生物质成型燃料3部分。户用生物质炉具燃烧量依据其他学者研究成果[18]计算,该研究选取了南京市高淳区作为江苏农村地区家庭能源消费水平与构成的研究区域,数据与该研究具有较高的适用性与统一性。
43卷29期刘春蕾等南京市2013年人为源大气氨排放清单及特征
1.3.7化工生产。
涉及到氨排放的行业主要包括合成氨生产和氮肥生产。该研究中氮肥和合成氨产量数据来自统计年鉴,排放因子取自《指南》。
1.3.8人体排泄。
由于人体排放与污水处理厂的氨排放有部分重叠之处,在此处对人体排放的人口基数进行了修正。以南京市农村户籍人口数为基数,借鉴青岛市社会科学院研究人员实证得出的沿海发达地区农村留守人口比例(以青岛市为例)估算南京市农村留守人口数[19],以此作为南京市没使用卫生厕所的人数来估算人体氨排放量。
1.3.9废物处理处置。
废物处理处置氨排放源包括了污水处理、固废填埋、焚烧和烟气脱硝过程4个方面。目前,国内燃煤电厂和水泥脱硝的主流工艺是选择性催化还原法(SCR)和非选择性催化还原(SCNR)以及在二者基础上发展起来的SNCR/SCR联合烟气脱硝技术。而该工艺中氨水作为还原剂在装载、运输、系统内部计量、输送过程中可能存在跑冒滴漏等无组织排放,过量的未参与反应的氨还会随脱硝烟气一起排放,形成二次污染,由脱硝工程引发的氨排放问题引起了广泛关注。
1.3.10交通源。
我国自1999年以来先后颁布并实施了国1~国5阶段机动车排放标准。《指南》的排放因子考虑了不同排放标准对污染排放的影响,这是与其他同类交通源研究的主要区别。
该研究按照排放标准实施时间对南京市历年来汽车保有量进行了划分,得到不同类型汽车国1前到国5的汽车保有量。根据《指南》所列道路机动车年均行驶里程(VKT)估算南京市不同车型机动车行驶里程,然后与相应的排放因子的乘积之和即为道路移动源氨排放量。
2结果与分析
2.1南京市人为源大气氨排放清单
根据上述研究方法和数据,估算得到南京市2013年人为源氨排放清单(表3),2013年南京市人为源氨排放总量为25.79 kt。农业源和非农业源的排放量分别占总排放量的75.65%和24.35%,农业源是南京市氨排放的最主要来源。畜禽养殖、氮肥施用和非农业源中的废物处理分别为前三大贡献源,共贡献84.68%,固氮植物的贡献最少,仅0.04%,可忽略不计。南京市的人口数量在江苏省13个省辖市内排位第3,庞大的社会生活、生产活动对畜禽和粮食等物质的需求巨大,畜禽屠宰和农田氮肥施用日益增长。建议下一步开展详细的农业氨排放源空间分布研究,以促进南京市科学地实施网格化、精细化氨排放控制措施。
2.2排放源贡献分析
畜禽养殖是南京市氨排放的最大贡献源。图1为各类牲畜贡献率情况,从大到小排列为肉鸡(35.9%)>肉猪(21.77%)>羊(12.27%)>蛋鸡(10.2%)>母猪(7.23%)>奶牛(5.94%)>肉鸭(1.9%)>蛋鸭(156%)>鹅(1.49%)>水牛(1.11%)>兔(0.61%)>黄牛(0.02%)。肉鸡是南京市畜禽养殖氨排放最大的贡献源,其次是肉猪。家禽(鸡、鸭、鹅)占总年内饲养量的95.57%,排放了51.05%的氨,家畜(猪、牛、羊)仅占总年内饲养量的360%,但排放了48.34%的氨。这是由于大型动物的粪便排放量大,含氮高,排放因子高。我国畜禽养殖一直呈现高速增长状态,畜禽养殖数量的增加必然带来种种环境问题。江苏是传统的羊和家禽养殖大省,所以南京在控制畜禽养殖氨排放时,要重点控制猪、牛、羊等大型家畜。
氮肥是2013年南京市人为源氨排放第二大贡献源。图2为南京市2013年各农作物氨排放贡献率情况,从大到小排列为水稻(66.84%)>小麦(17.16%)>油菜(16%)。水稻氮肥施用的氨排放是3种作物中最高的,原因主要有:一是水稻是南京市种植面积最大的农作物,超过油菜和小麦的种植面积之和。二是水稻的平均施氮量最高,比小麦的要高52.6%,比油菜高26.57%。三是与作物种植季节有关。水稻是夏种秋收作物,水稻的施肥时间处于高温时间,氨排放因子大,而油菜、小麦是秋种夏收作物,施肥时温度低,氨排放因子小。
废物处理在南京市大气氨排放贡献率达15.13%,为2013年南京市人为源氨排放第三大贡献源,废物处理的氨排放不容忽视。图3为南京市2013年废物处理分类型氨排放贡献率情况,从大到小排列为烟气脱硝(70.68%)>固废填埋(29.14%)>垃圾焚烧(0.13%)>污水处理(0.05%)。废物处理中,垃圾焚烧和污水处理贡献很小,可忽略不计,烟气脱硝贡献率最大。这是由于南京市自20世纪80年代以来,工业化、城市化进程走在全国前列,是全国著名的石化、钢铁基地,重化工业占工业经济的80%,火力发电、钢铁、石化化工、水泥等行业用煤导致全市煤炭消耗量居高不下,全市12个30万kW以上燃煤机组全部建成脱硝设施,6条4 000 t以上水泥熟料生产线脱硝工程已全部建成投运,而这些烟气脱硝过程产生了一定量的氨逃逸。
3结论与讨论
南京市2013年大气氨排放总量为25.79 kt,排放强度为3.91 t/(km2·a)。
农业源是南京市人为源氨排放的主要来源,占总排放量的75.65%,非农业源贡献了24.35%。
畜禽源是南京市人为源氨排放的最大贡献源,占总排放量的4296%,肉鸡是南京市畜禽养殖氨排放最大的贡献源,占畜禽养殖排放总量的35.9%,其次是肉猪,占21.77%。
氮肥施用是南京市人為源氨排放的第二大排放源,占总排放量的2598%。其中,水稻的氮肥施用贡献了66.84%。
废物处理是南京市人为源氨排放的第三大贡献源,占总排放量的1574%。烟气脱硝占废物处理源的70.68%,烟气脱硝过程中的氨排放需要引起足够重视。
氨排放量估算的不确定性主要来自3个方面:一是活动水平是否准确。该研究中大部分活动水平数据来自各权威部门,包括统计年鉴、环境统计年鉴等,能够较好地保证数据的可靠性。但是,还有一部分数据是在其他研究人员研究成果基础上进行的估算,必然与实际情况存在一定偏差,如南京市化肥施用量、户用生物质燃烧量等。在实地调研过程中发现,农户的化肥施用量实际上超过以往研究结果,实际氮肥施用氨排放量被低估。二是排放因子是否跟当地情况相符。各地排放因子是不一样的,而该研究所用的排放因子大部分来源于《指南》,代表的是全国平均水平。要减少这个因素的影响,需要进行排放因子本地化测试。三是排放源类别是否较全面也会影响到总排放量的估算。该研究中按照《指南》增加了烟气脱硝部分的氨排放,估算的烟气脱硝氨排放量达到了总排放量的10%,而其他研究都没有涉及烟气脱硝氨排放的估算。另外,近年来南京市为了减少煤炭量使用,将很多小燃煤锅炉改造成了生物质锅炉,由于数据获取原因,该研究未将生物质锅炉的氨排放量估算入内。总之,开展详实的活动水平调查,进行排放因子本地化测试是提升城市氨排放估算精度的必要途径。
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