上海地区酸雨气候特征及成因分析

杜建飞,成天涛,马剑丽

(1.上海市宝山区气象局,上海 201901;2.复旦大学 环境科学与工程系,上海 200433;3.上海市宝山区环境监测站,上海 201901)



上海地区酸雨气候特征及成因分析

杜建飞1,成天涛2,马剑丽3

(1.上海市宝山区气象局,上海 201901;2.复旦大学 环境科学与工程系,上海 200433;3.上海市宝山区环境监测站,上海 201901)

基于宝山及浦东两个气象站的酸雨历史观测资料,分析了上海地区酸雨长期变化的气候特征及其形成原因,并对比分析降水酸度的空间分布差异。宝山站降水总体上呈弱酸性,多年平均pH值为5.21,酸雨率为24%。降水pH值年际变化仅呈现微弱下降趋势,电导率K值呈明显地逐年上升变化,平均每年增加2.0 μs·cm-1,而酸雨率波动较大,由2004年8%增至2009年48%。降水pH值在冷季较低,暖季较高,电导率K值正相反。浦东酸雨平均pH值4.38,低于宝山的5.08,酸雨率浦东79.5%,远高于宝山的33%。大气污染物SO2、NO2及PM10浓度与酸雨pH值呈负线性相关,而与电导率K值呈正相关。大气颗粒物含量、污染物化学组成、降水量、风向等对降水pH值及酸雨率变化具有重要的影响作用。

上海;酸雨;气候特征

0 引言

酸雨是指pH值小于5.6的大气降水,又被称作“空中死神”,其可使湖泊水质酸化而导致水生生物的数量和种类减少,土壤营养元素流失而导致土壤贫瘠,影响植物正常发育,建筑物腐蚀而加速风化,以及刺激皮肤而危害人体健康(Gorham,1998)。我国是继欧洲和北美之后世界上的第三大酸雨区,酸雨已成为现阶段面临的严重环境问题之一(王文兴,1997;王文兴和丁国安,1997;王文兴和许鹏举,2009),每年我国因酸雨和主要致酸气体造成的直接和间接经济损失高达1 100亿元。大气降水化学是大气化学的重要组成,酸雨研究可上溯到18世纪40年代,英国化学家Smith R.A.在曼彻斯特调查酸沉降并首次提出“酸雨”(莫天麟,1984)。此后欧洲和北美降水酸化问题引起科学家的高度重视,先后建立了大气酸沉降监测网,并连续观测大气干、湿沉降,20世纪90年代东亚也组建了东亚酸沉降监测网。我国大规模酸雨监测始于20世纪70年代,酸雨发展大致经历两个阶段(丁国安等,2004):80到90年代中期急剧发展期;90年代后期到21世纪初相对稳定期。酸雨研究从降水pH值长期变化趋势(Clow and Mast,1999;宋玉芝等,2005;汤洁等,2010)、形成机理(Cariolle et al.,2008;高俊等,2012)、无机(叶小峰等,2005;马琳等,2011)、有机(江伟等,2009;Moschonas and Glavas,2002)和重金属化学成分(Song and Gao,2009)、酸沉降负荷一直到酸沉降模拟(李宗恺等,2000;Davisa and Swall,2006;王自发等,2007)到影响因素分析(吴洪颜等,2008;蒲维维,2012),并逐渐开展从地面到高空的云雾水研究(鲍宝堂等,1995;丁国安等,2006)。

随着全球气候的持续变暖,大气污染物对气候变化的影响更为突出,人为活动与整个大气层及气候系统的相互作用关系更加紧密(丁一汇等,2009)。在此背景下,我国主要致酸物质的排放将持续显著增加,环境酸化及酸雨形势愈加严峻,酸雨已从硫酸型转为硫酸、硝酸混合型,国家为此批准并资助2005—2009年的重点基础研究发展计划973项目“中国酸雨沉降机制、输送态势及调控原理”,旨在深入了解我国酸雨现状、大气循环及其对生态系统影响,预测酸雨发展趋势并制定酸雨调控对策(王文兴和许鹏举,2009;张新民等,2010)。上海伴随着城市化推进和快速的经济增长,燃煤和汽车尾气排放逐年大幅增加,酸雨污染问题越来越突出(江研因等,1983;沙晨燕等,2007)。上海地区酸雨研究始于1979年,江研因等(1983)全面分析了上海各区酸雨时空分布以及气象条件与酸雨的关系。邵德民等(1989)开展了酸雨综合观测,采样和分析高空云水,研究气溶胶及气象条件对酸雨的贡献。然而,到目前为止,关注该地区酸雨长期发展趋势和气候特征的研究鲜有报道。

本文通过分析降水pH值和电导率长期观测的历史资料,了解上海地区酸雨的年际变化趋势以及月变化特征,初步探讨酸雨与大气污染气体、颗粒物及气象因子的关系,研究结果将为上海市酸雨控制和治理提供一定的科学依据。

1 采样和分析方法

所用资料来自上海市宝山区气象台1992—2009年17 a的酸雨及气象要素观测记录,以及宝山和浦东气象站2007—2009年同步的酸雨观测,包括降水pH值、电导率K值,降水采样、样品测量和质量控制的技术要求与操作规范参见中国气象局《酸雨业务观测规范》(GB/T19117-2003)。与酸雨观测同期的大气环境SO2、NO2、PM10污染物浓度数据来自上海环境监测中心。基于上述数据,本文统计分析了降水pH值的概率分布、年际变化和月变化,以及其与大气主要污染物、气象因子相互关系。

2 结果与讨论

2.1 降水pH值概率分布

宝山站于1992年6月至2009年12月期间总计测量了1 456个降水样品,其中约有24%的降水pH值低于5.6,降水量加权平均pH值是5.21,显示降水总体上为弱酸性。pH最低值3.03出现在1998年夏季7月3日,最高值8.44出现在1995年秋季9月20日。图1为降水pH值的概率分布,显而易见其分布基本符合正态分布,pH在6.0～7.0之间出现概率最高,占到全部样品的46%,其次是pH值8.0,占总数的15.8%,而pH值小于4.0和大于8.0出现的概率均极低,各占总量的0.3%和0.6%。

图1 宝山地区降水pH值概率分布

图2 宝山地区降水pH值和电导率K值年际变化

2.2 降水pH值的年际变化

图2显示宝山站降水年均pH值的时间变化序列,年平均pH值在4.8与5.95之间起伏,最高值出现在2004年,最低值出现在2009年,总体上pH值并无明显的长期变化趋势,似乎存在极其微弱的下降。然而,已有研究结果表明上海市全区平均的降水年均pH值呈明显下降趋势(沙晨燕等,2007),宝山单站与上海整体降水pH值长期变化的这种迥异,暗示该地区降水酸度存在很大的空间分布差异,近地面大气污染特别是颗粒污染物的局地差异是造成酸雨pH值区域不均一的最有可能原因之一(冯加良等,2010)。相比降水pH值的下降趋势,年均电导率K值总体上呈上升趋势,且平均以每年2.0 μs·cm-1·a-1)的速率逐年增加。

图3显示了酸雨率的年际变化。降水酸雨率从2004年8%增至2009年48%,变化可大体分为四个阶段:第一阶段是1993年至1996年呈下降趋势,第二阶段1996至2001年总体上升,第三阶段是2001至2004年下降,第四阶段2004年至2009年显著上升,特别是2008—2009酸雨率达到历史最高值。酸雨率与年均降水pH值具有十分吻合的相反年际波动特征,尽管步调不完全一致,电导率K值却与年均降水pH值基本上具有相似的年际波动。

图3 酸雨率的年际变化

图4给出了低云量、年霾日百分比、年日均能见度低于10 km百分比的年际变化。霾是大气气溶胶在较低相对湿度环境中引起的低能见度天气(小于10 km),被认为是大气细颗粒物诱发的大气污染事件,灰霾发生日数的增多意味着大气细颗粒污染日趋严重。对比图4可以看出,灰霾年日数呈增加趋势,与电导率趋势相同;而低云量及低能见度日数总体呈现下降趋势,与降水pH值趋势相似。这一结果表明,上海酸雨的形成机制非常复杂,影响因素较多,除局地排放颗粒污染物外,气态污染物、大气污染区域输送、大气氧化性、气象条件等也可能具有重要作用。

2.3 降水pH值的月季变化

图5给出宝山站多年的月均降水pH值和电导率K值,可以看出,月均降水pH值为5.11～5.48,各月并没有表现出较大的差异。相比之下,冬春季降水酸性较强,这可能是由于冬季燃煤量增加和机动车冷启动而造成SO2和NO2的排放量明显上升,这些致酸污染气体在大气中发生气—粒转化、颗粒表面非均相化学反应及云内外液相化学,从而导致大气中含硫酸和硝酸盐颗粒增多,最终致使降水偏酸。夏秋季降水酸性相对较弱,较大降水量会导致雨水的氢离子稀释,从而减轻降水的酸度。另一个方面,夏秋季对流层较高和大气对流活跃,有利于大气中污染物的稀释扩散,势必对降水酸性减弱起到一定的贡献作用。酸雨发生概率季节变化也较为明显,冷季酸雨发生率明显高于暖季,其形成原因类似降水酸性月变化。

图4 年灰霾日百分比、日均能见度小于10 km百分比及低云量的年际变化

图5 宝山多年的月平均酸雨pH值和电导率K值

2.4 酸雨局地差异分析

2.4.1 宝山及浦东酸雨特征

表1给出2007—2009年宝山与浦东两站的酸雨统计特征,可以看出,浦东的酸雨程度明显要比宝山严重,宝山站3 a的雨量加权平均pH值为5.08,酸雨率33%,而浦东雨量加权平均pH值为4.38,酸雨率79.5%。宝山的K值明显比浦东要大,宝山站3 a雨量加权平均电导率(K值)为60.4 μs·cm-1,而浦东站雨量加权平均电导率(K值)为43.2 μs·cm-1。电导率K值反映降水中的离子浓度,宝山K值高于浦东,从侧面印证了宝山大气中可溶性气溶胶浓度要高于浦东,空气质量浦东相对较好。

2007年,宝山站平均pH值为5.76,未呈现酸雨特征,浦东站显酸性pH值平均4.59,而且浦东站酸雨发生概率73.0%远高于宝山站的9.5%。宝山站平均电导率K值为67.7 μs·cm-1,而浦东站同期平均K值为46.3 μs·cm-1,宝山站的K值明显高于浦东站。2008年,宝山站平均pH值为5.02,达到酸雨标准,酸雨发生概率为46.5%,平均电导

率K值为67.7 μs·cm-1,而浦东站平均pH值为4.27,属较强酸雨,酸雨发生概率为79.6%,平均K值为45.1 μs·cm-1。2009年,宝山站平均pH值为4.87,呈现酸雨特征,酸雨发生概率为49.0%,平均K值为47.5 μs·cm-1,而浦东站平均pH值为4.36,达到强酸雨标准,酸雨发生概率为87.4%,平均K值为37.9 μs·cm-1。宝山站pH值的年际变化较大,而浦东站则相对较小,K值亦然。总之,浦东站的酸雨危害程度要高于宝山站。

表1 2007—2009年宝山与浦东站的酸雨特征

Table 1 Characteristics of acid rain during 2007—2009 at Baoshan and Pudong

2007年2008年2009年pH值酸雨发生概率/%K值pH值酸雨发生概率/%K值pH值酸雨发生概率/%K值宝山5.769.567.75.0246.567.74.8749.047.5浦东4.5973.046.34.2779.645.14.3687.437.9

2.4.2 酸雨pH值与大气污染物关系

宝山、浦东两站2007—2009年酸雨月均pH值、K值与本地月均PM10、SO2和NO2的相关性分析如表2所示。由表2可知,宝山pH值与SO2、NO2以及PM10均呈现负相关,PM10的相关系数较高为-0.358,而宝山导电率K值与SO2、NO2及PM10均是正相关,SO2的相关系数最高0.53,其次是NO2的相关系数0.422,与PM10相关系数仅为0.144。浦东pH值与SO2、NO2以及PM10也呈负相关,SO2的相关系数最高-0.532,而K值与SO2、NO2以及PM10呈正相关,相关系数为0.556～0.66。不难发现,SO2和NO2对局地颗粒物中可溶组分形成甚至PM10有相当的贡献,特别在浦东站表现更为明显,但它们并不一定导致酸雨发生,PM10中还存在其他成分不利降水酸化,例如碱性成分。

表2 宝山、浦东两站酸雨月均pH值、K值与月均PM10、SO2和NO2的相关系数

Table 2 Correlation between monthly pH,K and PM10,SO2,NO2

注：1)通过0.05信度的显著性检验;2)通过0.01信度的显著性检验;3)通过0.001信度的显著性检验.

酸雨形成原因主要是大气中SO2、NO2经均相、非均相化学反应生产硫酸盐和硝酸盐,导致降水成酸性,SO2与NO2含量增加必然致使降水酸性增强,pH值与SO2、NO2呈现负相关(段婧和毛节泰,2008)。然而,若大气颗粒物中同时含有大量的碱基离子,可以中和大气降水中的酸性成分,因此大气颗粒物进入降水,颗粒物的化学性质可缓冲或者加强降水酸化(王文兴和许鹏举,2009)。冯加良等(2010)等报道了宝山PM2.5除了秋季外均呈碱性,可见宝山颗粒物矿物质含量高且呈碱性,极大地缓冲了降水酸性,而浦东细颗粒物含量高,加强了降水的酸性。K值与污染气体的正相关也反映了降水中离子含量与这些污染气体和大气颗粒物有直接关系。大气降水对颗粒物的冲刷作用是空气自洁方式,大气中污染气体及颗粒物增加,降水离子浓度随之而增大,电导率因而加大。由此可见,宝山和浦东气溶胶性质不同,可能是造成两地降水pH值不同状况的重要原因。

2.4.3 酸雨pH值、K值与降水量关系

将日降水量划分为5个等级,并对宝山、浦东两站不同降水级别下的降水pH值、K值以及酸雨率进行了分析,结果见表3。由表3可见,宝山站各级降水的平均pH值均大于5.0,降水量小于5 mm级的pH值最高5.23,然后随着雨量增加,pH值先降后升再降,最低值为5.04,总体上呈波动下降趋势;降水K值随着雨量增加而明显降低,最高值101.35 μs·cm-1出现在小于5 mm级降水,最低值51.87 μs·cm-1出现在大于50 mm级别,可见雨量对降水中污染物的稀释作用显著;酸雨率在雨量较小时偏小,然后随着雨量增加先升后降,最高值50.9%对应5～10 mm降水档,这可能与碱性颗粒物逐渐被冲刷,大气中中和物质减少,导致降水酸性增加。浦东各级降水pH平均值全部小于5.0,最高值出现在小于5 mm降水等级4.66,最低值4.33出现在10～20 mm降水等级,酸雨情况比宝山严重;K值出现与宝山站情况类似,随着降水量增加,K值减小,各级降水K值均小于宝山,最高值87.42 μs·cm-1出现在小于5 mm降水等级,说明大气中颗粒物可溶含量较宝山少,雨水较为清洁,降水中酸性物质比例高于宝山;浦东各级降水酸雨率均高于宝山,而且随着雨量增加酸雨率明显增大。需要提醒相关性只是定性分析,仅仅表明除大气污染物外,降水量对降雨酸度也有一定程度的影响,特别是在较低雨量的增长阶段(0～10 mm),降水酸度、离子浓度及酸雨日数量均有大幅变化。

表3 不同降水等级宝山和浦东的降水酸度、酸雨率比较

Table 3 The rainwater acidity and acid rain rate of different daily rainfall amount at Baoshan and Pudong

降水级别/mm宝山浦东pH值K值/(μs·cm-1)酸雨率/%pH值K值/(μs·cm-1)酸雨率/%<55.23101.35214.6687.4269.25～105.0564.3650.94.6447.4388.210～205.1265.1436.44.3345.418520～505.0452.3246.54.3539.283.6>505.0851.8745.54.3532.6188.9

2.4.4 酸雨pH值、K值与主导风向的关系

图6给出酸雨日的风向玫瑰分布。由于2007—2009年期间,有效酸雨采样日中没有出现主导风向为偏西风的样本,故偏西风数据缺失。从图6可知,在宝山站主导风向为北到西北风的情况下,降水pH值最大6.10,酸雨程度最轻,而主导风向为东到东北风时,pH值最小仅为4.83,酸雨程度最重。总体上,主导风向为东北风、东到东北风、东南风和西到西北风的情况下,酸雨较严重,而当主导风向为北到西北风、南到西南风和西南风的情况下,酸雨较轻。在浦东站,在主导风向为北到西北风的情况下,降水pH值最大5.07,而在主导风向为偏南风的情况下,降水pH值最小仅为4.14,总体来说主导风向为东到东北风、偏东风和偏南风时,酸雨较严重,而当主导风向为北到西北风、南到西南风和东到东南风时,酸雨程度较轻。宝山、浦东两站在主导风向为北到西北风时,酸雨程度都有所缓解,这与北方输送的颗粒物有关,北方输送的颗粒物主要呈碱性,对缓解酸雨有一定作用(Wang et al.,2006)。而在主导风向为东到东北风和东南风时,酸雨较严重,与细颗粒物浓度含量较高有关。

图6 宝山、浦东两站2007—2009年主导风向条件下的酸雨pH值

由图7可知,宝山站在主导风为西北风时K值最大,达到110.8 μs·cm-1,在南到西南风的情况下K值最小32.4 μs·cm-1。总体来说,主导风向为东北风、北到东北风、西北风、西到西北风、西到西南风、西南风等时K值较大,而主导风向为东到东北风、偏东风、东到东南风、东南风、南到东南风、偏南风和南到西南风等时K值较小。浦东主导风向为北到西北风时K值最大87.0 μs·cm-1,主导风向为偏北风时K值最小30.8 μs·cm-1,总之,K值较大出现在北到西北风和南到东南风的情况,其他主导风向K值均较小。近地面风向和风速对局地污染物扩散影响极大,气团经过分布在不同风向方位的不同排放源,导致处于下风位置站点大气颗粒污染化学组成的差异,将势必在一定程度上造成降水酸度的波动。

图7 宝山、浦东两站2007—2009年主导风向条件下的酸雨K值

3 结论

1)宝山站降水多年呈弱酸性,平均pH值为5.21,酸雨率达24%。降水pH值年际变化趋势不明显,与上海市平均pH值变化趋势相差较大。pH值在冷季较低,暖季较高,电导率K值相反。这一势态说明酸雨在上海本地区内部存在较大的时空与空间分布不均一性。

2)浦东酸雨状况远比宝山严重,而降水中可溶粒子含量宝山远大于浦东。降水酸度与大气污染物关系密切,降水pH值与PM10、SO2、NO2呈负线性相关,而电导率K值与它们呈正相关。

3)酸雨成因非常复杂,既有大气成分、颗粒物作用,又有气象因素的影响。大气降水pH值是离子平衡结果,其变化与颗粒物浓度、可溶离子含量、降水量、风向等关系密切。

未来酸雨的调查还需对降水、大气颗粒化学成分、大气氧化性进行同步采样研究。

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(责任编辑：张福颖)

The climatic characteristics and formation of acid rain in Shanghai

DU Jian-fei1,CHENG Tian-tao2,MA Jian-li3

(1.Shanghai Meteorological Service,Shanghai 201901,China;2.Department of Environmental Science & Engineering,Fudan University,Shanghai 200433,China;3.Shanghai Baoshan Environment Monitoring Station,Shanghai 201901,China)

Based on the historical observation data of acid rain at Baoshan and Pudong in Shanghai,the long-term trend and formation of regional acid rain changes and the spatial distribution of precipitation acidity were analyzed.Generally speaking,precipitation at Baoshan site shows weak acidity,the mean rainfall pH is 5.21 and the mean acid rain rate is 24%.The inter-annual variation of rainfall pH shows a slightly downward trend.The electrical conductivity K increases obviously year by year with an average annual increase at 2 μs·cm-1.The acid rain rate fluctuates from 8% in 2004 to 48% in 2009.The rainfall pH is usually lower in cold season and higher in warm season.It is the opposite for the electrical conductivity K.The average pH of acid rain in Pudong is 4.38,lower than that in Baoshan at 5.08.The acid rain rate in Pudong is 79.5%,much higher than that in Baoshan at 33%.Atmospheric pollutants SO2,NO2and PM10concentrations are negatively correlated with rain pH and positively related to electrical conductivity.Atmospheric particulate pollutants,chemical composition,precipitation and wind direction exert important effects on the changes of precipitation pH and acid rain rate.

Shanghai;acid rain;climatic characteristics

2013-08-30；改回日期：2014-05-08

国家自然科学基金资助项目(41075096;21190053;21177025;21077025;40975075);上海市科委基础研究重大项目(12DJ1400100;12DZ2260200);上海市气象局区县局科技开发项目(QX200710);教育部博士点前沿领域(0110071130003);欧盟FP7计划(AMIS,PIRSES-GA-2011)

成天涛,博士,教授,研究方向为大气环境,ttcheng@fudan.edu.cn.

10.13878/j.cnki.dqkxxb.20130830005.

1674-7097(2015)01-0137-07

P461.2;P435

A

10.13878/j.cnki.dqkxxb.20130830005

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