Tc-99在混合回填材料中的扩散行为研究

宋志鑫 包良进 张言 贯鸿志

(中国原子能科学研究院,北京 102413)

Tc-99在混合回填材料中的扩散行为研究

宋志鑫 包良进 张言 贯鸿志

(中国原子能科学研究院,北京 102413)

在处置条件下,分别使用恒定源扩散法和背对背扩散法研究了Tc-99在混合回填材料中的扩散行为。实验分别用两种方法测定了Tc-99在膨润土、添加了20%石英砂膨润土、1%的FeO的膨润土中的扩散系数,并对其进行了讨论。结果表明,在恒定源扩散法实验中,由于大量水分子的作用,加速了Tc-99在扩散材料中的扩散。

Tc-99 表观扩散系数 迁移 膨润土

放射性废物地质处置安全评价要求预测当废物包装容器失效后经过一定时间,核素在处置库近场或远场某一位置处的浓度,即核素的迁移速度.这就要求确定影响核素迁移的因素。Tc-99是放射性废物地质处置安全评价中非常重要的一种核素,它具有产额高,半衰期长,易迁移等特点.如果废物库及包装体的完整性有所破坏,Tc-99可能随地下水迁移到生物圈,给人类健康造成潜在危害。因此,研究缓冲回填材料及改性缓冲回填材料对Tc-99的阻滞能力是一项重要的基础研究。本文对研究Tc-99在混合回填材料中扩散的两种不同方法(恒定源扩散法和背对背扩散法)所获得的结果进行了讨论,并对Tc在压实的膨润土中的迁移程度进行了预测。

图1 99Tc在纯膨润土柱中的扩散曲线

图2 99Tc在添加20%石英砂的膨润土柱中的扩散曲线

1 实验部分

1.1 实验材料

扩散柱的制备：将干燥的混合回填材料与水以100(g)：18(mL)的比例混合,密封平衡1d后,用60MPa的压强压制成直径约10mm、高度约50mm的土柱,根据扩散柱的直径、长度、质量,计算其密度。

扩散源的制备：从扩散柱上切下约0.2mm厚的薄片,在薄片两面中心分别滴加99Tc示踪剂,加入99Tc的总量约1.0×10-4mol。

扩散样片的制备：称取一定量已混合好的混合回填材料,用油压机压成直径为63.5mm的土片,测量其质量和厚度,计算其密度,然后测量扩散样片的孔隙率ε(实验测得为0.018)。

图4 99Tc在膨润土中的扩散曲线

图5 99Tc在添加20%石英砂膨润土中的扩散曲线

图6 99Tc在添加1%FeO膨润土中的扩散曲线

1.2 静态扩散实验

在低氧(氧含量低于5×10-6mol/mol)条件下,将扩散源置于两个压实的圆柱体之间,让扩散源与扩散柱紧密接触,使99Tc背对背向两个相反的方向扩散。扩散一定时间后,将圆柱体切片,测量薄片中99Tc的浓度。

1.3 恒定源扩散实验

在低氧(氧含量低于5×10-6mol/mol)条件下,在两个扩散池之间夹入压实的扩散样片,并维持大池中99Tc的浓度恒定为C0,小池中99Tc的浓度Ct随时间t而改变(初始浓度为0),扩散实验过程中,由于膨润土片遇水容易发生膨胀破裂现象,因此,在实验时在扩散样片两边分别加上了一层滤膜。滤膜为核素的扩散增加了阻力,使测得的扩散系数比实际值小,因此必须对扩散系数Da进行校正[3]。

1.4 静态扩散系数的测定

时间曲线,量,同时迅速向取样池内补入相同体积的地下水。将两根压实的扩散柱放入直径约10mm、高110mm的扩散室内,将扩散源放在两扩散柱中心部位,使膨润土柱与扩散物质紧密接触,然后将扩散室封闭,置于水蒸气饱和的密闭容器中(真空干燥器,底部加水) 让其自然扩散。一定时间以后,将扩散柱取出,切成0.4mm厚的薄片。

1.5 动态扩散系数的测定

将扩散样片两面各贴上一片滤膜,夹在源液池和取样池中间,用螺丝紧紧固定,源液池内加满标记了核素99Tc的地下水溶液,取样池内装满地下水,将两个搅拌磁子分别放入两个池子内,将密封盖盖好,最后把扩散槽放在两个磁力搅拌器上,调节搅拌器高度,使源液池和取样池的液面相平。定期从取样池内取1ml样品进行测量,同时迅速向取样池内补入相同体积的地下水。

2 结果与讨论

静态扩散实验所得曲线如图1和图2。

动态扩散实验结果如图3,图4和图5

根据实验结果,两种扩散方法得到的扩散系数表明,添加FeO能有效地阻滞99Tc的迁移,而加入石英砂后,99Tc在膨润土中的迁移速率增大。而由扩散池方法获得的动态扩散系数比同条件下背对背扩散法获得的静态扩散系数大,这是由于扩散池方法中,大量水分子的渗透作用能加速99Tc的迁移。

3 结语

通过静态背对背扩散实验和恒定源扩散实验两种扩散方法得到的扩散系数表明：添加FeO能有效地阻滞99Tc的迁移,而加入石英砂后,99Tc在膨润土中的迁移速率增大。而由扩散池方法获得的动态扩散系数比同条件下背对背扩散法获得的静态扩散系数大,这是由于扩散池方法中,大量水分子的渗透作用能加速99Tc的迁移。