渝东南地区下志留统底部黑色岩系沉积环境及有机质富集机制——以鹿角剖面为例

孙梦迪，于炳松，夏 威，祁青山，叶若辰

(1.中国地质大学(北京)地球科学与资源学院，北京 100083； 2.中国地质大学(北京)地质过程与矿产资源国家重点实验室，北京 100083)

渝东南地区下志留统底部黑色岩系
沉积环境及有机质富集机制
——以鹿角剖面为例

孙梦迪1，2，于炳松1，2，夏 威1，2，祁青山1，2，叶若辰1，2

(1.中国地质大学(北京)地球科学与资源学院，北京 100083； 2.中国地质大学(北京)地质过程与矿产资源国家重点实验室，北京 100083)

为恢复渝东南地区下志留统底部黑色岩系沉积环境，研究有机质富集机制，对重庆市彭水县鹿角剖面进行系统采样，并测试有机碳质量分数、全岩X线衍射、微量元素、比表面和孔径分析等.结果表明：鹿角剖面下志留统底部黑色岩系属于中成岩阶段B期，古盐度在11.1‰～35.4‰之间，平均为21.4‰，整体上属于多盐水.样品中w(V)/w(Cr)在1.62～3.72之间，w(V)/w(V+Ni)主体在0.80左右，并结合黑色岩系中V、Ni、Cu的富集程度与总有机碳质量分数的良好正相关性，说明沉积环境处于水体呈弱分层的缺氧环境.随着深度变浅沉积环境由次还原向次氧化、氧化过渡.上升洋流导致古生产力提高，到志留纪时期全球气候变暖，上升洋流随之减弱，古生产力也随之逐渐降低.高古生产力是有机质富集的首要条件，高水体盐度、缺氧环境是有机质保存的理想环境.有机碳质量分数与岩石的BET比表面和总孔体积呈良好的正相关性，说明沉积环境在一定程度上影响岩石的储集物性，从而影响页岩气的赋存空间.

沉积环境；有机质富集；黑色岩系；下志留统；鹿角剖面；渝东南地区

0 引言

随着美国页岩气产量快速增加，页岩气作为一种重要的非常规天然气逐渐受到世界范围的高度重视，极大地激发中国页岩气的勘探热情[1].中国页岩气勘探正处于探索阶段，富有机质页岩分布面积广、岩相种类多、沉积环境多样，资源潜力巨大[2].中国页岩气已探明可采资源总量为31×1012m3，中国南方页岩气可开采量约占总量的1/2，且古生代富有机质页岩产气量约占中国页岩气资源总量的66.7%[3].中国南方下志留统底部龙马溪组黑色页岩有机质丰度高、成熟度较高、微裂缝发育、埋深适中，具有形成页岩气藏的优越条件[4].因此，渝东南地区下志留统底部黑色岩系沉积环境的恢复及有机质富集机制的探讨，可对该地区页岩气的勘探开发提供一定地质依据.

渝东南地区下志留统底部黑色岩系不仅是页岩气勘探的储集层，而且也是一套优质的烃源岩[1].对于烃源岩沉积环境及有机质富集机制等方面的研究已取得一定共识，其中，全球性因素主要有板块活动、冰期和间冰期等；生物生产力、底层水氧含量、沉积速率、水动力条件等是区域性(盆地尺度)因素中的关键变量[5-6].在烃源岩沉积环境方面，可将有利于烃源岩发育的原因归结为两种基本模式，即“保存模式”和“生产力模式”[7].沉积环境对烃源岩中有机质保存有重要影响，同时也影响烃源岩的地球化学特征[8].有机质在生烃过程中内部发育纳米级孔隙并形成页岩气的储集空间[9]，同时页岩的有机碳质量分数是影响页岩吸附气体能力的主要因素[10].

笔者利用页岩的矿物组分和地球化学指标对重庆市彭水县鹿角剖面下志留统底部黑色岩系沉积环境进行判识与恢复，并结合有机质丰度的纵向特征探讨该层段有机质富集机制，从而揭示沉积环境对页岩储集物性的影响.

1 区域地质背景

中国南方晚奥陶世—早志留世沉积形成于华南盆地消亡和南华造山带形成阶段[11].由于华南古陆和古隆起隆升和扩张，扬子海特别是上扬子海在一定程度上被封闭，形成滞留、低能、缺氧的海洋环境[12-13].上奥陶统五峰组厚度不大，为数米至30 m，但在扬子地区广泛分布，主要由灰黑—黑色硅质页岩、碳泥质页岩及粉砂质页岩组成，局部地区顶部有一薄层介壳灰岩(观音桥段).下志留统龙马溪组厚度变化较大，从数十米到千米不等，主要以黑色页岩、粉砂质泥(页)岩为主，局部夹硅质泥岩，富含微粒黄铁矿和笔石(正笔石类)化石，代表浅水陆棚沉积环境，向上罗惹坪组为浅海陆棚—近滨沉积环境[14-15].

2 样品采集与测试方法

为研究渝东南地区下志留统底部黑色岩系的沉积环境及有机质富集机制，测试重庆市彭水县鹿角镇南部鹿角剖面.通过剖面观察发现，下志留统龙马溪组岩性组成主要有富有机质泥(页)岩、粉砂质泥(页)岩、泥质粉砂岩，上奥陶统顶部为黑色硅质岩(见图1).综合岩性特征及深度分布，共采集岩石样品117块，选取43块样品进行微量元素分析、黏土矿物及全岩X线衍射分析、伊利石结晶度测试，25块样品进行有机碳质量分数检测，9块样品进行比表面和孔径分析(见表1).

图1 渝东南地区鹿角剖面柱状图及矿物类型与分布Fig.1 Type and contents of minerals in the southeast of Chongqing-Lujiao section

表1 测试实验结果Fig·1 The detail of experiments

3 测试结果

3.1 有机质丰度

渝东南地区下志留统龙马溪组页岩的有机碳质量分数在0.74%～3.47%之间，平均为1.43%，上奥陶统顶部黑色硅质岩的w(TOC)在4.45%～4.62%之间.在鹿角剖面中w(TOC)由下向上逐渐降低，高有机碳质量分数样品主要分布在上奥陶统五峰组和下志留统龙马溪组底部(见图2).

图2 渝东南地区鹿角剖面地球化学指标纵向变化特征Fig.2 Vertical changes of geochemical indicators in the southeast of Chongqing-Lujiao section

3.2 岩石矿物学特征

渝东南地区下志留统龙马溪组黑色页岩矿物成分主要为碎屑矿物和黏土矿物，还有少量的碳酸盐矿物和黄铁矿(见图1).其中碎屑矿物质量分数为47.0%～72.0%，平均为57.7%，成分主要为石英和少量的长石，石英的质量分数为37.0%～51.0%，平均为42.8%.黏土矿物的质量分数为25.0%～44.0%，平均为34.1%，主要为伊利石和伊/蒙混层矿物，但伊/蒙混层矿物的间层比很低，在10.0%～15.0%之间；因此黏土矿物中的伊利石的质量分数在77.8%～87.7%之间，平均为82.1%，绿泥石的质量分数在7.0%～19.0%之间，平均为14.0%.上奥陶统顶部黑色硅质岩中石英的质量分数在71.0%～73.0%之间，远高于龙马溪组黑色页岩的.

3.3 微量元素地球化学

通过与上地壳元素丰度相比，渝东南地区鹿角剖面岩石样品的微量元素分析结果见表2.其中，B和V的浓集因数分别为5.0和2.0，中等富集；Cr、Ni、Cu、Zn的浓集因数也大于1.0，为弱富集；Sr和Ba的浓集因数分别为0.3和0.6，为强烈亏损和中等亏损.

表2 渝东南地区鹿角剖面黑色页岩微量元素分析结果Table 2 Analytical results of trace elements of black shale in the southeast of Chongqing-Lujiao section

3.4 比表面和孔径特征

渝东南地区鹿角剖面岩石样品的BET比表面在7.7～21.4 m2/g之间，平均为13.2 m2/g；孔隙的平均孔直径在3.7～5.7 nm之间，平均为4.5 nm(见表3).

表3 渝东南地区鹿角剖面黑色页岩表面及孔隙体积分析结果Table 3 BET surface area and pore volume of black shale in the southeast of Chongqing-Lujiao section

4 黑色岩系沉积环境分析

4.1 古盐度

古盐度是区分沉积物形成于海相或陆相的重要参数[16-17].根据黏土矿物中硼的质量分数计算古盐度，黏土矿物对硼的吸附是不可逆的，一旦吸附无论是呈吸附态或是进入黏土矿物晶格，都不会因水体中硼摩尔浓度的降低而解吸[18].鹿角剖面黏土矿物组合主要是伊利石、伊/蒙混层、绿泥石，其中伊/蒙混层的间层比很低，在10%～15%之间，处于伊/蒙混层转化带的第三转化带，因此研究区龙马溪组黑色页岩属于中成岩期B阶段[19].龙马溪组页岩的伊利石结晶度在0.460°～0.600°之间，平均为0.532°，当伊利石结晶度小于0.420°时才进入晚成岩期，根据SY/T 5477-2003《碎屑岩成岩阶段划分》标准，该套黑色页岩属于中成岩期B阶段[19].

考虑不同黏土矿物对硼具有不同的吸附性能，选用Couch公式：

式中：Sp为古盐度(‰)；B′为校正硼质量分数(10-6).Couch通过黏土矿物吸附硼实验，换算单一黏土矿物对硼的吸附能力大小，得出伊利石吸附硼的量是蒙脱石的2倍、高岭石的4倍，因此得出校正硼公式：

式中：B′、B分别为校正硼质量分数、实测硼质量分数；XI、XM、XK分别为样品中伊利石、蒙脱石、高岭石的质量分数.在鹿角剖面中，绿泥石替代高岭石，蒙皂石已部分转化为伊利石，还有部分转变为伊/蒙混层，对于伊/蒙混层，可以按间层比分别求出相应的蒙脱石和伊利石的质量分数[20-21].将硼校正公式(2)改为：

式中：XC为样品中绿泥石的质量分数.再将结果代入式(1)，可算出古盐度[13].

笔者对鹿角剖面43个样品进行古盐度计算，龙马溪组古盐度在11.1‰～35.4‰之间，平均为21.4‰.五峰组古盐度较低，在5.3‰～11.9‰之间.按照1958年威尼斯盐度分类方案[13]，研究区下志留统古水介质属于中盐水—多盐水—真盐水范畴，整体上属于多盐水.

w(B)/w(Ga)也能反映沉积环境的古盐度，同时能间接反映沉积物沉积时离岸的远近，小于1.5为淡水，大于4.0为咸水[22].鹿角剖面的黑色岩系w(B)/w(Ga)为1.56～10.19，平均为4.25，说明主体处于浅海相沉积环境，海平面有一定程度的变化.

古盐度和w(B)/w(Ga)随剖面深度的变化而变化，结合鹿角剖面的岩性组合及变化特征(见图1)，反映海平面的升降变化(见图3).从上奥陶统顶部开始海平面迅速升高，在下志留统底部达到最大海泛面，随之海平面呈振荡下降.

图3 渝东南地区鹿角剖面古盐度及海平面变化Fig.3 Paleosalinity and eustatic sea level change in the southeast of Chongqing-Lujiao section

4.2 古氧化还原条件

上奥陶统顶部到下志留统底部，黑色岩系有机碳质量分数较高，且含黄铁矿，岩石主体颜色为深灰色、黑色，表明岩石形成于还原环境[23].微量元素分析结果显示，亲氧元素Sr强烈亏损，指示当时还原环境占主导地位.

Jones B等[24]给出沉积环境w(V)/w(Cr)的指标，w(V)/w(Cr)小于2.00指示氧化环境，w(V)/ w(Cr)大于4.25指示缺氧(还原)环境，两值之间指示从次氧化到次还原过渡环境.鹿角剖面的黑色岩系w(V)/w(Cr)在0.62～13.47之间，平均为2.66，上奥陶统顶部的硅质岩w(V)/w(Cr)在9.33～13.47之间，指示强还原环境；下志留统底部的黑色岩系w(V)/w(Cr)在1.62～3.72之间，w(V)/w(Cr)随深度的变浅而降低，沉积环境由次还原向次氧化、氧化过渡(见图2).

根据Wingnall P B[25]和Hatch J R[26]给出沉积环境w(V)/w(V+Ni)的指标，w(V)/w(V+Ni)小于0.60指示古海洋水体呈弱分层的氧化环境；w(V)/w(V+Ni)在0.60～0.84之间时指示缺氧环境；w(V)/w(V+Ni)大于0.84指示为静海相还原环境，而且古海洋水体呈强分层.鹿角剖面的黑色岩系w(V)/w(V+Ni)在0.49～0.96之间，平均为0.79，上奥陶统顶部的硅质岩w(V)/w(V+Ni)在0.91～0.96之间，指示静海相还原环境；下志留统底部的黑色岩系w(V)/w(V+Ni)主体在0.80左右，指示水体呈弱分层的缺氧环境.

Tribovillard N等[27]分析现代沉积物和古代沉积岩的V、Ni、Cu的质量分数与有机碳质量分数的协变图，在次氧化到硫化的环境下形成的沉积物或沉积岩的Ni、Cu元素质量分数与w(TOC)具有良好的正相关性；V元素的质量分数与w(TOC)仅在缺氧的环境下形成的沉积物或沉积岩才表现良好的正相关性；在静水硫化环境下形成的沉积岩不具有良好的正相关性.下志留统底部的龙马溪组页岩V、Ni、Cu的富集程度与w(TOC)呈良好的正相关性，指示它形成于缺氧环境而没有达到静水硫化环境(见图4).

图4 V、Cu、Ni的相对富集程度与有机碳质量分数Fig.4 The relative enrichment of V，Ni and Cu vs.w(TOC)

4.3 古生产力

古海洋生产力(古生产力)为海底沉积物中有机碳质量分数提供物质基础，影响烃源岩的发育[28].古生产力不易直接测定，因此选取微量元素Ni、Cu、Zn为古生产力替代指标.Ni、Cu和Zn作为营养元素与有机质结合或形成有机质络合物沉淀埋藏下来，高的Ni、Cu和Zn元素质量分数指示高的有机碳输入，反映较高的古生产力[29].由图2可知，Ni、Cu和Zn元素质量分数在上奥陶统顶部迅速增加，在下志留统底部达到最大，向上逐渐降低.

上奥陶统—下志留统优质烃源岩的发育与上升洋流有关[6].鹿角剖面反映的古生产力的变化与上升洋流观点最为切合.上升洋流可以把深海的营养物质带到浅海的透光带，从而使生物大量繁衍[6].Pedersen T F和Calvert S E指出上升洋流与强生物生产力有密切关系，其有机质的输入量是黑色页岩形成的重要原因[30].鹿角剖面中上奥陶统五峰组顶部为硅质岩沉积，在志留系底部的龙马溪组中硅质岩并不发育.吕炳全等[31]将硅质岩的发育作为上升洋流发育的判定标志.到志留纪时期全球气候变暖，上升洋流随之减弱，古生产力也随之逐渐降低[6].

5 有机质富集机制

渝东南地区下志留统底部黑色岩系主体为富有机质页岩，含粉砂质泥(页)岩和泥质粉砂岩夹层，上奥陶统顶部为黑色硅质岩.作为中国页岩气勘探开发的目标层系，其有机质的富集机制和赋存形式的研究尤为重要，而其根本条件是有机质的来源和保存[32].

有机质的来源往往与古生产力、上升洋流、陆源碎屑供给有关[32].由图2可知，鹿角剖面中有机质丰度的高低与古生产力指示元素的质量分数关系密切.沉积期古生产力的高低直接影响有机质的来源和丰度，上升洋流将深海的营养物质带到浅海的透光带，使得古生产力大大提高[30].同时，形成上奥陶统顶部的黑色硅质岩，富营养的水体有利于水生生物的快速繁殖，有机质来源丰富，为富有机质页岩的形成提供良好的物质基础，是形成下志留统底部富有机质黑色岩系的首要条件.

有机质在产生并沉积后，便要接受埋藏、保存[32].高的古生产力可以提供高含量的原始有机质，但并不等于残留有机质的高丰度，保存条件也尤为重要.由图2可知，鹿角剖面从深到浅反映氧化还原条件由缺氧的还原环境逐步向次还原次氧化过渡，对应有机碳质量分数逐渐减少，同时黄铁矿质量分数也逐渐减少.在下志留统龙马溪组底部为缺氧环境，水体盐度高，为有机质保存提供良好环境.

在有机质的赋存形式上，黏土矿物的微孔隙、黏土表面和层间是有机质赋存的场所[33].同时，在一些情况下有机质与黏土矿物形成有机黏土复合体保存下来[21].有机质的保存与岩石的比表面之间存在密切联系.在鹿角剖面(见图5)中，下志留统底部岩石的有机碳质量分数与岩石的比表面之间呈良好的正相关性，随剖面深度的变浅而减小，说明有机质的吸附保存机理.

此外，根据岩石总孔体积与有机碳质量分数的相关性(见图5)，有机碳质量分数对页岩储气性能具有重要的控制作用，也说明沉积环境在一定程度上影响岩石的储集物性，从而影响页岩气的赋存空间.

图5 渝东南地区鹿角剖面岩石比表面和总孔体积与有机碳质量分数Fig.5 Correlation between surface area，total pore volume and w(TOC)in the southeast of Chongqing-Lujiao section

6 结论

(1)鹿角剖面下志留统底部黑色岩系处在中成岩阶段B期，古盐度在11.1‰～35.4‰之间，平均为21.4‰，古水介质属于中盐水—多盐水—真盐水范畴，整体上属于多盐水.从上奥陶统顶部开始海平面迅速升高，在下志留统底部达到最大海泛面，随之海平面呈振荡下降.

(2)鹿角剖面下志留统底部黑色岩系样品w(V)/w(Cr)在1.62～3.72之间，w(V)/w(Cr)随剖面深度的变浅而降低，沉积环境由次还原向次氧化、氧化过渡.w(V)/w(V+Ni)主体在0.80左右，指示水体呈弱分层的缺氧环境.龙马溪组黑色岩系V、Ni、Cu的富集程度与总有机碳质量分数呈良好的正相关性，指示它形成于缺氧环境而没有达到静水硫化环境.

(3)鹿角剖面反映的古生产力变化与上升洋流活动有关.上奥陶统五峰组顶部发育硅质岩，到志留系时期全球气候变暖，上升洋流随之减弱，古生产力也随之逐渐降低.

(4)有机质丰度是页岩气勘探的重要指标，高的古生产力和高水体盐度、缺氧环境为有机质的富集提供保障.下志留统底部岩石的有机碳质量分数与岩石的比表面和总孔体积呈良好的正相关性，说明沉积环境在一定程度上影响岩石的储集物性，从而影响页岩气的赋存空间，这一关系为页岩气储层的勘探和开发提供地质依据.

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TE121.11

A

2095-4107(2014)05-0051-10

DOI 10.3969/j.issn.2095-4107.2014.05.007

2014-01-22；编辑刘丽丽

高等学校博士学科点专项科研基金项目(20120022130001)；国土资源部全国页岩气资源战略调查项目(2009GYXQ15-04)

孙梦迪(1990-)，男，博士研究生，主要从事油气储层地质与评价方面的研究.

于炳松，E-mail：yubs@cugb.edu.cn

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