国内造纸废水处理方法研究进展

毕可臻

（国家造纸化学品工程技术研究中心，杭州市化工研究院，杭州 310014）

随着我国经济的高速发展和人民生活水平的不断提高，水资源短缺的问题日益突出，另一方面水污染也越来越严重，再加上我国人均淡水量的稀少，因此，对废水的治理已经成为一项非常重要和急待解决的课题。废水处理实质上就是采用各种手段和技术，将废水中的污染物分离出来，或将其转化为无害物质，从而使水净化。

1 造纸废水污染现状与概述

造纸业是我国传统的用水大户，也是造成水污染的重要行业之一。据统计，我国有大中小型造纸厂10000余家左右，年排放废水量高达40多亿m3，占全国废水总排放量的近10%。造纸废水中的BOD5年排放量200多万t，占全国废水BOD5总排放量的25%，COD排放量更是多达300多万t，占全国COD总排放量的42%。随着我国经济的发展，企业日益面临水资源短缺、原料匮乏的问题，同时水污染也越来越严重［1］。

造纸废水大体上可分为几类：备料废水、制浆废水、中段废水、纸机白水和废纸制浆废水等。通常所说的造纸废水，主要指的是中段废水，它具有排放量大、COD高、pH值变化幅度大、色度高、可生化性差等特点，是属于较难处理的工业废水之一［2］。因此，如何应用技术治理造纸废水，化害为利，回收、回用资源，促进生态环境保护与造纸工业可持续发展，具有重要的现实意义。

2 造纸废水处理技术

造纸废水的处理方法主要有物理法、化学法、物理化学法、生物法和生态法等。其中物理法和化学法能有效地去除悬浮颗粒物，方便其他处理方法进一步处理造纸废水，因此这两种方法可作为造纸废水的前处理工艺。而生物法广泛应用于造纸废水二级处理中，且能有效地处理废水的COD、BOD等污染物，使污染物达标排放或接近达标排放［3］。

2.1 物理法

物理法是利用物理作用处理、分离和回收废水中的污染物，主要用来去除废水中不溶解的、粒径较大的杂质。常用的物理法有气浮、吸附、沉淀和砂滤等［4］。

韩爱民等采用涡凹气浮法对废纸造纸废水进行处理，实践表明，经混凝涡凹气浮处理的工艺废水，COD去除率达到92%，BOD去除率达到87.5% ，SS去除率达到93.3% ，可达标排放，也可作为工艺用水回用［5］。刘成波对取自某废纸造纸厂污水处理站的气浮池出水，采用6.2～7.6 g／L的粉状活性炭作为吸附剂，吸附时间为1 h，可将造纸废水的CODCr值由280～320 mg／L降低至100 mg／L以下［6］。田淑卿等采用吸附性能好、价格低、来源广的粉煤灰代替PAC，对造纸废水进行处理，使用经40%硫酸活化的粒度为160～200目的粉煤灰，在30 g／100mL的用量下，COD 去除率可达 80.3%［7］。

单独使用物理方法处理造纸废水，工艺简单，成本较低，但是也存在着处理效果差的缺点，因此，它常与其它处理方法协同使用。

2.2 化学法

化学法是指利用化学反应的作用，将废水中的某些溶解性污染物转化为容易从水中分离的形态而加以去除的技术。常见的化学法有中和法、化学沉淀法、氧化还原法、微电解法和高级氧化法等。

2.2.1 微电解法

微电解（Micro－electrolysis）法，又称为铁炭法、内电解法，是利用铁屑和炭粒构成原电池，通过形成的原电池的电极反应对废水进行处理的工艺。微电解法具有工艺简单、操作方便的优点，但也存在着诸多缺陷，如由于铁的腐蚀引起铁屑钝化而导致微电解过程中断，影响处理效果等［8］。

鞠琰等对CODCr为420 mg／L的某草浆造纸企业中段废水二级生化处理出水采用微电解法进行处理，在Fe／C体积比为2，双氧水投量为0.5 Qth，进水 pH 值为 3，反应时间为 45 min的最优条件下，CODCr和色度的去除率分别达到78% 和 98%［9］。

2.2.2 高级氧化法

高级氧化技术 （Advanced Oxidation Processes，简称AOPs）是20世纪80年代发展起来的一种处理难降解有机污染物的新技术，又被称为深度氧化技术。它是在高温高压、电、声、光辐射或催化剂等反应条件下，产生具有强氧化能力的羟基自由基（HO·），将废水中的难降解有机物氧化成低毒或无毒的小分子物质。同传统的化学氧化法相比，高级氧化技术具有反应速度快、处理效率高、对有毒污染物破坏彻底等优点，对于难降解有机物废水的处理具有极大的应用价值。目前，高级氧化技术主要有Fenton氧化、臭氧催化氧化、光催化氧化和电催化氧化等技术［10－13］。

2.2.2.1 Fenton 氧化法

Fenton氧化法作为高级氧化技术之一，具有反应迅速、设备简单、处理效率高等优点，被越来越多地应用于难降解有机废水的处理。它是利用Fe2＋和H2O2之间的链式反应生成具有强氧化性的羟基自由基（·OH），在水溶液中破坏难降解有机物的分子链结构，改变发色的官能团，生成易被去除的小分子结构，部分有机物甚至被氧化为CO2和H2O，从而达到去除有机物和降低色度的目的［14］。

目前国内对Fenton氧化法处理造纸废水的研究报道较多。代表性的如赵登等人采用Fenton－絮凝法处理某造纸厂厌氧池出水，其研究结果表明，在 pH 值为 5，H2O2（30%）的用量为 0.7 mL／L，FeSO4投加量为 1.4 g／L，0.1%PAM 投加量为 2 mg／L，反应时间为30 min时，废水的CODCr的去除率近80%［15］。苌道松等人采用Fenton试剂氧化法处理某造纸厂二沉池出水，在pH值为4，H2O2为 0.6 mL·L－1，FeSO4为 200 mg·L－1时，COD 和色度去除率分别为73.8%和75.0%。处理结果均优于 NaClO 氧化法和 KAl （SO4）2混凝沉淀法［16］。丁绍兰等人采用Fenton处理造纸废水，在最佳条件下，即 pH 值为 3，反应时间为 120 min，H2O2／Fe2＋摩尔浓度比为3∶1时，处理后废水COD去除率近85%，B／C 达到 0.70，可生化性得到了很大改善［17］。吴敦葵等人采用Fenton法处理某造纸厂生化出水，研究结果表明，当pH值为3.5，H2O2和Fe2＋的用量分别为 30 mmol·L－1和 4 mmol·L－1，反应时间为90 min时，CODCr去除率为70%，色度去除率为90.80%。此时，H2O2的用量为理论消耗量的 1.26 倍［18］。

Fenton氧化法的主要缺点是出水含大量的铁离子以及在运行过程中容易出现泡沫或浮泥现象，因此需要与其他技术联合使用，并加强铁离子的回收或固定化技术研究。

2.2.2.2 臭氧催化氧化法

臭氧催化氧化法是利用臭氧在不同的催化剂条件下产生羟基自由基的一种高级氧化工艺，具有使用方便、氧化能力强、去除有机物效果明显、残余臭氧易分解、不产生二次污染等优点［19］。

张莹莹等人采用O3／H2O2联合法深度处理制浆造纸废水二级生化出水的试验研究表明，在温度为17℃，pH值为7.45，臭氧产气速率为8 g·h－1， 投加量为 1 mL·L－1， 臭氧投加量为 150 mg·L－1时，COD 去除率达到 68.25% ， 色度去除率可达到99.4%［20］。马黎明等人采用臭氧催化氧化法对生化处理后造纸废水进行深度处理，结果表明，当初始pH值为8.12，臭氧通入量为514 mg（400 mL废水），在25℃条件下臭氧化反应10 min，色度和COD 去除率分别达到 86.3% 和 38.9%［21］。

臭氧催化氧化法同时也存在着设备较复杂、投资大、耗电大等问题，因此研发新型高浓度臭氧发生器，并与其它新技术联用是目前的研究热点。

2.2.2.3 光催化氧化法

光催化氧化法指的是光催化剂在光照条件（可以是不同波长的光照）下起氧化作用的化学反应，根据催化剂的不同可分为均相光催化氧化法和非均相光催化氧化法。其中研究较多的非均相光催化氧化法多使用光敏半导体材料如n型半导体（如 TiO2、ZnO、WO3、Cd 等）作催化剂，在光的照射下激发产生电子－空穴对，吸附在半导体上的溶解氧、水分子等与电子－空穴作用，产生氧化能力极强的羟基自由基，羟基自由基再与水中有机污染物发生氧化反应，最终生成CO2及无机盐等物质［22］。

由于光催化氧化法具有反应条件温和、氧化能力强、适用范围广等优点，因此对它的研究报道较多。全玉莲等人使用纳米二氧化钛光催化剂处理某再生纸制浆纸厂经生化处理后的出水，在废水pH 值为3，光催化剂用量为 1.0 g／L，反应时间为 7 h 时，COD 去除率可达 76.0%［23］。 石中亮等以TiO2为催化剂，用光催化氧化法处理制浆造纸废水，在焙烧温度为500℃ ，焙烧时间为2 h，pH值为 7 ～ 8，TiO2用量为 2.0 g·L－1，H2O2量（体积分数）为0.6%，光照为4 h的条件下，废水COD的去除率可达 90%［24］。

光催化氧化法存在的主要问题是光源利用率较低，降解不够彻底，因此目前的研究热点是研发新型的光催化材料，并与其它技术联合应用。

2.2.2.4 其它高级氧化法

此外，还有其它高级氧化技术，如湿式氧化技术、超临界水氧化技术、声化学氧化技术、电催化氧化技术等，国内的相关研究报道也越来越多。

2.3 物理化学法

物理化学法是通过物理或者化学反应的作用来达到去除废水中的污染物的目的，主要有混凝法和膜分离法等。

2.3.1 混凝法

混凝法处理造纸废水具有占地少、设备简单、运行管理方便等特点，是造纸废水处理行之有效的方法。

解林等人采用混凝法对某造纸厂厌氧好氧工艺出水进行处理，结果表明，分别采用FeSO4＋PAM、Al2（SO4）3＋ PAM、PAC＋PAM 作为混凝剂时，PAC＋PAM的处理效果最佳，当PAC投加量为100 mg／L，PAM 投加量为 1 mg／L，快搅 2 min，慢搅 10 min，静置 20 min后，去浊率可达 97.1% ，SS去除率达到76.7% ，色度去除率可达97.1% ，COD去除率可达52.8%［25］。李文鹏等人使用两种微生物絮凝剂LBF和CBF处理造纸废水，在最佳条件下，LBF处理造纸废水后COD去除率为39%，SS去除率为87%，色度去除率为71%；以CBF处理，COD、SS和色度去除率分别为47%、75%和44%，均优于PAC。但是在最佳条件下，需要加入助凝剂CaCl2，且需要调节废水的pH为12，增加了处理费用［26］。

混凝法的主要缺点是单独使用时处理效率不高，可作为其它处理方法的前处理，起到提高处理效果和降低处理费用的目的。

2.3.2 膜分离法

膜分离技术又称膜滤（membrane filtration）技术，是利用特殊薄膜的选择透过性能来实现水中物质的分离、浓缩或提纯的一类方法的统称，按照膜孔径的大小可分为微滤（MF）、超滤（UF）、纳滤（NF）、反渗透（RO）、电渗析（ED）等。 与传统的分离操作方法相比，膜分离技术具有设备占地面积小、工艺简单、维护方便、处理效率高、无二次污染等优点，近年来在水处理工业中的应用越来越多［27］。

梁睿荣等人采用微滤－反渗透组合工艺深度处理模拟造纸废水，研究结果表明，在操作压力为0.62 MPa，回收率为 70.8% ，进水电导率为 1100 μs／cm，进水 pH 值为 8.0，进水温度为 27 ℃ 时，出水CODCr、NH3－N与氯离子去除率和脱盐率分别达到 74.25%、92.88%、94.50% 和 95.95%［28］。王承亮等人运用聚醚超滤膜对OCC造纸废水二级生化出水进行处理，在最佳优化工艺条件下，即膜截留相对分子量为1000，压力为0.3 MPa，温度为20℃，转速为200 rpm，最佳透过比为95%时，膜设备可获得最佳处理效果：废液通量27.6 L／（m2·h），CODCr去除率 85.6%，TS（总固形物）去除率 37.9%，CD（阳离子需求量）去除率 99.1%，色度去除率99.0%［29］。叶丰等人采用中试规模的连续微滤（CMF）和反渗透（RO）集成工艺对经聚合氯化铝预处理之后的造纸厂缺氧／好氧（A／O）污水处理系统二沉池出水进行深度处理，试验结果表明，CMF处理二沉池出水，其出水CODCr平均为 87.7 mg／L， 色度为 23.4 PCU，浊度为 0.17 NTU， 去除率分别高达 39%、48.2%和 98.3%，CMF作为RO工艺的预处理各项指标均满足RO进水要求；RO 产水 CODCr平均为 3.2 mg／L， 色度为 4.1 PCU，浊度为 0.07 NTU，电导率平均由 1802 μS／cm 降低至 41.8 μS／cm，脱盐率高达 99%［30］。

膜分离法的主要缺点是膜易污染和劣化，造成膜能量严重衰减，同时膜工艺造价较高，限制了其在造纸工业中的推广应用。

2.4 生物法

生物法是利用微生物降解代谢有机物为无机物来处理废水，包括好氧法、厌氧法和生物酶法等。

2.4.1 好氧法

好氧法是利用好氧微生物在有氧条件下降解代谢处理废水的方法，主要有活性污泥法、生物膜法、接触氧化法等。好氧法处理效果好，但存在着产生污泥量大和动力消耗大的缺点［3］。

张丽娟在常温下，采用兼氧、好氧生物接触氧化处理高浓度制浆造纸废水，利用兼氧菌将废水中的大分子有机物分解为低分子有机物，同时利用兼氧菌的水解作用破坏大分子有机物的有色基团，提高废水的可生化性。然后在好氧池中利用好氧菌的同化和异化作用将兼氧菌所分解的产物进行降解，从而达到脱色、去除COD的目的。该系统对色度去除率在75%，SS去除率在79%，CODCr从 3834 mg／L 降到 106 mg／L，去除率在 97%［31］。

2.4.2 厌氧法

厌氧法是在无氧的条件下，通过厌氧微生物降解代谢来处理废水的方法。与好氧法相比，厌氧法具有以下优点：不需曝气，只需少量或不需补充营养物；产生的污泥量少，污泥稳定，易于脱水；反应器负荷高，体积小，占地少；规模灵活，操作方便。但是厌氧法也存在着厌氧微生物增殖缓慢，设备启动时间长和处理效果不如好氧法等缺点。因此，对于操作控制较为复杂且安全措施要求严格的废水处理，厌氧法常作为好氧法处理前的处理，以达到更好的处理效果［32］。

厌氧生物处理技术主要包括上流式厌氧污泥床（UASB）、复合型厌氧反应器（UBF）、膨胀颗粒污泥床反应器（EGSB）和内循环反应器（IC）等。殷承启等选择二次纤维制浆造纸混合废水为处理对象，用UASB处理模拟废水，在UASB水力停留时间为 4.43 h，容积负荷 COD 约 6.0 kg／（m3·d）的条件下，可去除90%以上的COD，50%以上的总硬度，以及80% 以上的硫酸根离子［33］。

2.4.3 生物酶法

生物酶法是利用酶的催化作用来加速降解有机物的反应。与其他微生物法相比，酶处理技术具有反应条件温和、效率高、对水质及设备情况要求较低、对温度、浓度和有毒物质实用范围广、可以重复使用等优点。但是酶处理技术成本高，而且处理条件非常苛刻，耐冲击能力较差，易失活［34］。

周慧华等采用固定化漆酶处理制浆造纸废水，在温度为25℃ ，水样pH为6.5的条件下，固定化漆酶投加量为 0.2 g／L，CuSO4投加量为 10 mg／L，1－羟基苯并三唑（HBT）投加量为 4 mg／L，反应时间为8 h，色度去除率可达到85%左右，COD 去除率为 12.51%［35］。

2.5 生态法

生态处理法是模拟自然环境，选择一定的地理位置与地形，通过环境生物的代谢过程净化废水的一种方法。目前它已成为研究与应用的热点，其中氧化塘和人工湿地研究与应用最多。它们的共同特点是投资少，能耗低，管理简便，出水水质好，可实现多种生态系统的组合，有利于废水的综合利用［27］。

李丽娜等利用垂直复合流模拟人工湿地系统，对经过生化法和沉淀处理后的废纸造纸废水进行处理实验研究，结果表明，多层次多植物配置的植物床能有效去除污水中的污染物，经氧化塘系统处理后废水的 pH 值为 7.2 ～ 7.4，CODCr、BOD5和 SS 平均浓度分别为 543 mg／L、416 mg／L和 429 mg／L， 在运行水负荷为 0.053 m3／（m2·d）、停留时间为5 d的条件下，经人工湿地处理后废水的 CODCr、BOD5和 SS 的去除率分别为 91.4%、94.9%和 98.0%［36］。

目前，利用生态法处理造纸废水的技术还不完善，存在许多问题，如出水水质指标不稳定，处理效果受季节影响大等，需要对其加强研究。

2.6 联合法

造纸废水的处理方法较多，为了在提高处理效果的同时降低处理成本，一般采用联合法，通过不同处理方法的联合使用，来达到经济性和实用性的统一。

李贞玉等人对取自山东某纸业有限公司再生造纸废水，采用混凝沉淀法与微电解法组合工艺进行处理。混凝沉淀法可以去除废水中主要悬浮物，微电解法具有运行费用低、处理效果好和“以废治废”等优点，可以将大分子有机物分解成易降解的小分子物质以提高废水的可生化性，减小后续生化处理工艺负荷。该废水经格栅、调节池和初沉池处理后，水质COD为5685 mg／L，SS质量浓度为 1259 mg／L，pH 值为 7.0， 氨氮质量浓度为30.36 mg／L，总磷质量浓度为 9.23 mg／L，BOD5为1841 mg／L，B／C 为 0.32。研究结果表明，混凝工艺最佳的混凝剂为氢氧化钙，其用量为4 g／L，沉淀时间为40 min，铁炭微电解工艺初始pH值为3.0，铁碳总量为 20 g／L，铁炭比为 3∶1，反应时间为40 min，出水pH值用氢氧化钙调为8.0。处理后出水COD、SS、氨氮、总磷和BOD5的去除率分别为 52.88%、91.64%、43.08%、93.61%和 33.19%，废水的可生化性由 0.32 提高到 0.46［37］。滕厚开等人比较了不同絮凝剂体系与有机高分子共同作用以及不同高级氧化工艺对造纸废水生化出水深度处理的效果，结果表明，铁盐－有机高分子絮凝剂处理后效果较好，COD去除率达到52%，采用化学预处理联合光电催化氧化法反应1.5 h后，COD去除率达到88.1%，采用化学预处理联合臭氧催化氧化法反应1 h后，COD去除率达到 85.7%［11］。

目前无论在实验研究中还是在实际应用中，针对不同类型的废水来源，多是使用不同处理方法组成的联合法来处理造纸废水，以提高处理效果，降低成本。

3 结语

综上可知，造纸废水由于有其自身的特性特点，在选择废水处理工艺时，需要根据不同水质选择合适的处理方法。同时在处理技术的应用范围、能源消耗、技术可操作性、投资运行费用等方面还存在着一定的局限性。因此，对造纸废水处理技术的研究不能停滞，建议在以下方面加大研发力度：

（1）针对不同来源的造纸废水，从物理、化学、物化和生物等方法方面，优化现有的技术，并不断开发新技术。同时通过不同工艺的联合处理，实现优势互补。

（2）加强废水处理药剂的研发，不断开发出高效低毒、对环境友好的化学药剂。

（3）提高废水处理设备的制造能力，优化工艺流程，提高处理效果。

（4）研究开发适合于各种情况的废水零排放清洁生产工艺，提高废水的封闭循环能力。

相信造纸行业定会在处理技术日趋完善的形势下，满足造纸废水的排放标准，符合环保要求，实现经济效益、环境效益和社会效益的统一。

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