川中震旦系灯影组原生—同层沥青的成因及意义

刘 丹，李 剑，谢增业，国建英，郝爱胜

(1.中国石油勘探开发研究院，北京 100083；2.中国石油勘探开发研究院 廊坊分院，河北 廊坊 065007；3.中国石油天然气成藏与开发重点实验室，河北 廊坊 065007)

川中震旦系灯影组原生—同层沥青的成因及意义

刘 丹1,2，李 剑2,3，谢增业2,3，国建英2,3，郝爱胜2,3

(1.中国石油勘探开发研究院，北京 100083；2.中国石油勘探开发研究院 廊坊分院，河北 廊坊 065007；3.中国石油天然气成藏与开发重点实验室，河北 廊坊 065007)

以往研究认为，四川盆地震旦系灯影组广泛存在的沥青为后生—储层沥青，其来自古油藏裂解，油源为下寒武统泥岩。但近年在四川盆地震旦系灯影组亦发现原生—同层沥青存在，是以上观点无法解释的。通过重新研究四川盆地震旦系灯影组沥青镜下赋存状态、生物标志物及沥青含量分布特征，并结合震旦系灯影组碳酸盐岩无机微量元素等的分析，结果表明沥青确实有来自震旦系灯影组碳酸盐岩生油岩的贡献，且灯影组碳酸盐岩也具备了形成好的生油岩的古沉积环境和保存条件。

原生；同层；沥青；碳酸盐岩；灯影组；震旦系；四川盆地

四川盆地多年勘探揭示盆地及周缘震旦—下古生界地层中存在大量沥青[1-2]，指示古油藏的存在，表明盆地震旦—下古生界普遍存在过油气的生排聚过程[3]。沥青按成因可分为2类：后生—储层沥青和原生—同层沥青，前者由原油裂解作用形成，主要分布在储层中，沥青产状与岩性存在较大差别，可用于识别油气藏成藏期和成藏过程；后者形成于烃源岩成熟过程中，是未运移出的重质馏分逐渐转变而来，作用则在于判识烃源岩的有效性。目前认为四川盆地震旦系灯影组主要分布后生—储层沥青[4]，且由于四川盆地震旦系碳酸盐岩是否参与生烃争议较大[5-8]，认为下寒武统筇竹寺组泥岩为烃源岩，生烃运移到震旦系储层，形成古油藏经后期深埋，裂解产生现今所见的沥青[9-10]。笔者通过大量样品观察发现，震旦系灯影组中亦存在原生—同层沥青，这是以上观点无法解释的。因此以灯影组同层沥青为线索，对四川盆地震旦系沥青进行深入研究，验证四川盆地震旦系灯影组碳酸盐岩烃源岩有效性，对于提供研究古老碳酸盐岩生烃问题新思路与新认识，指导四川盆地震旦系的勘探均有重大意义。

本文应用反光显微镜、全岩光片、色谱—质谱联用等技术，对研究区震旦系原生—同层沥青与后生—储层沥青的有机岩石学特征、有机地球化学特征进行了研究，并将微量元素、碳氧同位素等无机参数及其环境示踪原理引入烃源岩研究中，结合必要有机参数，重建了烃源岩发育环境，对四川盆地震旦系高演化碳酸盐岩生烃问题进行了探讨。

图1 四川盆地震旦系样品取样井位

1 样品与实验

所取样品采自四川盆地乐山—龙女寺古隆起及其周缘震旦系地层(图1)，取样井共21口，主要分布于威远—资阳地区及高石梯—磨溪构造带，实验分析共8项：包括针对沥青的反射光下全岩镜下鉴

定、固体沥青含量测定和沥青抽提物色谱—质谱分析；以及针对于碳酸盐岩的有机碳、微量元素、无机碳同位素、干酪根碳同位素及抽提物色谱分析，分析样品总数322样次。

2 沥青有机岩石学特征

2.1 固体沥青赋存形式

四川盆地灯影组沥青以后生—储层沥青为主(图2a)，完全或不完全充填于溶蚀孔洞中。通过大量样品显微镜下观察发现，灯二及灯四段碳酸盐岩中原生—同层沥青亦大量存在，多以微粒分散状沿层面或微小孔缝分布。根据其赋存形态，可分为以下3种：(1)条带状平行层理分布(图2b)；(2)粒状、短脉状充填于粒间孔(图2c)；(3)粒状或不规则散布在矿物颗粒间(图2d)。显微镜下观察时，可发现这类沥青存在的样品中均伴生黄铁矿，指示有利于碳酸盐岩中有机质保存的还原环境。

据傅家谟的定义[11]，原生—同层沥青主要指分布在碳酸盐岩生油岩中，呈微粒分散状的固体沥青。其形成机理为，碳酸盐岩中原始有机质经热成熟生油后，被排挤到碳酸盐矿物重结晶颗粒间或碳酸盐岩层面、缝合线、孔隙、微裂缝等处，其后随热演化程度进一步升高，分子量较小的富氢烃类向外运移，富碳沥青物质便残留下来。由于这种沥青未发生规模较大的运移和聚集，物质来源与分布基本上局限于相同碳酸盐岩层段，因此区分其分布可以有效地判断碳酸盐岩生油岩。

图2 四川盆地震旦系灯影组原生—同层沥青赋存形式

镜下系统观察和统计表明，四川盆地震旦系灯影组储层沥青中原生—同层沥青占很大比例(在观察的85块样品中占14%)，这一发现意义重大，是震旦系碳酸盐岩曾作为生油岩的最直观可信的岩石学依据。类似地，鄂尔多斯盆地下奥陶统马家沟组碳酸盐岩亦表现为热演化程度高、残余有机碳含量低，该区发现的同层沥青也指示马家沟组高演化碳酸盐岩曾大量生烃[12]。本次研究发现的原生—同层沥青主要分布于高石梯—磨溪地区，在灯二及灯四段均发育。但考虑到高石梯—磨溪地区实验样品比例远大于其他地区，认为这一分布不能代表原生—同层沥青整体分布趋势。要根据原生—同层沥青分布限定有利碳酸盐岩烃源岩展布范围仍需进一步工作。

2.2 沥青含量及分布

应用沥青含量及分布，可以预测古油藏范围，识别油气成藏过程[13]。通过20口井161样次沥青含量统计(表1)表明，平面上，灯四段从古隆起顶部、上斜坡带、下斜坡依次降低；纵向上，古隆起顶部及下斜坡带灯四段向灯二段降低。张林认为[4]，这表明沥青来自于其上的生油岩，四川盆地震旦系灯影组曾经历过桐湾运动及加里东运动2期构造抬升，导致震旦系顶部风化带发育有利岩溶储层，成为油气运移优势聚集带并形成古油藏，因此裂解残留的沥青在风化面附近含量高，向下逐渐降低。

表1 川中古隆起震旦系灯影组沥青含量

注：括号内为统计的样品个数。

而进一步分析发现，古隆起上斜坡带灯二段储层沥青含量存在高值，这与以上沥青含量分布规律相悖。平面上，灯二段沥青呈古隆起上斜坡带、顶部、下斜坡逐渐降低趋势；纵向上，上斜坡带沥青含量也出现灯四向灯二逐渐升高的趋势，与古隆起其他部位变化趋势相反。某些单井沥青含量也体现该纵向分布特征，如磨溪11井、高石2井、威118井、威114井。这种现象是寒武系泥岩作为烃源岩这一认识所无法解释的，却可作为震旦系碳酸盐岩生烃的有力证据。分析认为，震旦系某些区域的灯二段沥青含量高值可能与这些区域发育震旦系碳酸盐岩优质烃源岩有关，烃源岩成熟生油，沿构造运动改造及生烃超压形成的微裂缝作短距离运移，并在附近优质储层中聚集，形成古油藏，后期深埋导致原油裂解，产生区域内残余沥青的异常高值。

3 沥青生物标志物有机地球化学特征

3.1 饱和烃色谱

由于演化程度高，沥青抽提过程中氯仿沥青“A”含量仅为0.001 1%～0.004 6%，尽管如此，仍然保存了大量重要的地球化学信息。

根据沥青抽提物生物标志化合物分布特征(图3)，可将该区沥青分为2类：一类以高石梯—磨溪地区高科1、安平1井为代表；另一类以位于威远—资阳地区的威117井为代表。

第一类沥青(高科1、安平1井)链烷烃分布呈单峰型，显示正常裂解烃特征。链烷烃保存完整，碳数范围C15-C30， Pr/Ph介于0.36～1.35，绝大多数小于1，有一定的植烷优势。三环萜烷与五环三萜烷丰度相差小，伽马蜡烷含量低，C31-C35甾烷丰度依次降低，C27-C29规则甾烷的组成，呈C27规则甾烷占优势的“V”字型分布或C27甾烷与C29甾烷含量相当的分布趋势。

第二类沥青(威117井)链烷烃表现为双峰型，指示曾存在生物降解[2,10]。三环萜烷比五环三萜烷丰度低，反映咸化的水介质条件和烃类运移特征。重排甾烷含量低，表明环境偏碱性。伽马蜡烷含量较高，反映海相蒸发盐环境。C27-C29规则甾烷的组成，呈C29规则甾烷占优势的“V”字型分布，多数样品C29占50%以上，反映母源来自具C29甾烷优势的蓝绿藻[14]。

图3 四川盆地震旦系储层沥青生物标志物特征

根据2种沥青共同的生物标志物特征，可以确定样品源岩沉积于还原环境，主要来自低等水生菌藻类。这也是震旦系碳酸盐岩及寒武系烃源岩共有的特征。进一步分析威远地区与高石梯—磨溪地区沥青生物标志物，链烷烃的差异由于生物降解造成；甾萜烷的巨大差异，一方面可能由于所处构造不同，造成源岩沉积环境的差异；另一方面，则可能反映两者烃源岩层位的不同，指示震旦系碳酸盐岩烃源岩的贡献。威117井高伽马蜡烷含量反映其沉积于海相蒸发岩环境，C29甾烷优势指示蓝绿藻来源。而资料表明，震旦系碳酸盐岩沉积于海相蒸发环境，含盐度高，且震旦系碳酸盐岩主要特点为富含蓝绿藻[10]，因而威117井样品中生物标志物的分布反映的母源与震旦系碳酸盐岩有很好的吻合。

4 灯影组碳酸盐岩地球化学特征

判断碳酸盐岩生油岩的生油潜力时，考察有机质沉积于何种环境十分必要[15]。Demaison[16]认为，沉积作用过程中保留足够数量的有机质、有机质类型好以及沉积环境还原是形成碳酸盐岩生油岩的关键，并特别指出蒸发盐环境是满足上述条件的有利沉积环境。四川盆地震旦系灯影组沉积于局限海—蒸发台地相[17]，应用无机与有机地球化学指标研究沉积古环境时也证明灯影组为有效生油岩。

近年来研究表明，Ba在海水中具有似营养元素的地球化学行为，Ba富集指示表层海水高生产率[18]，Ba丰度可表征古生产力(palaeoproductivity)[19]，即沉积时有机质的供给及保存能力。鄂尔多斯海相高演化烃源岩研究证明钡积累率与有机碳含量、生物生产力呈正相关[20]，证明这一指标可用于判别高演化烃源岩的有效性。威117井纵向上Ba含量与有机质丰度对应关系良好，剖面上在灯二富藻碳酸盐岩段及灯三泥岩段分别出现Ba富集与TOC高值区(图4)，反映了这些岩层沉积时期较强的古生产力。为消除成岩作用和陆源物质的输入对沉积岩中Ba丰度造成的影响，常以无机碳同位素(δ13Ccarb)为辅助判断古生产力。缺氧条件下，富12C的有机质大量被埋藏，引起δ13C正向偏移，偏移程度与有机质的迅速埋藏量呈正相关，因此δ13Ccarb正偏移可作为生产力增高的标志。图中δ13Ccarb的正向偏移区与Ba富集区对应，进一步验证了震旦系灯影组沉积时期存在高有机质生产力的结论。

图4 四川盆地威117井震旦系地球化学剖面

选自威117井富藻碳酸盐岩段4块样品，其干酪根碳同位素分布范围为-29.8‰～-32.4‰，表明其有机质类型为腐泥型；抽提物的Pr/Ph介于0.49～0.7，具有植烷优势，反映还原环境。灯影组现今仍然保存的黄铁矿也证明其一直处于还原环境。

否定四川盆地震旦系灯影组碳酸盐岩产烃能力的观点认为，灯影组末的桐湾运动，使灯影组抬升遭风化剥蚀和大气淡水淋滤，有机质遭氧化破坏[10]。然而，实验及研究表明，震旦系灯影组古生产力高，具有充足的有机质供应，有机质类型为腐泥型，沉积古环境为强还原性，且由于碳酸盐岩沉积物固结快，受其保护大量有机质并未遭到桐湾期风化破坏[21]，残余有机质含量低是由于热演化程度高造成的。

5 天然气成藏史恢复

以上证据均表明四川盆地震旦系灯影组碳酸盐岩参与了生烃，而目前针对四川盆地震旦系成藏史恢复多基于寒武系为烃源岩的认识，未对震旦系烃源岩生烃过程加以描述。因此，根据前人对四川盆地震旦系构造演化史及天然气成藏模式研究[22-23]，并结合本文取得的新认识及近年来最新的勘探成果，对川中震旦系天然气成藏史进行了新的恢复。

5.1 烃源岩生油阶段

震旦系烃源岩的成熟先于下寒武统，寒武纪晚期，震旦系碳酸盐岩就已开始生烃，生成的烃类主要储存在原地，到志留纪末期，寒武系烃源岩也开始生油，然而由于加里东运动的抬升、剥蚀，成烃作用终止。中晚二叠世—三叠纪，震旦系顶部Ro介于0.7%～1.3%，二叠纪末期震旦系烃源岩进入生油高峰期，此时成岩作用已使细粒碳酸盐沉积物变成致密岩石，因微孔的容积很小，生油时有机质演化热膨胀力相应很大，生成的烃通过喉道排入容积较大的孔隙、洞穴和古裂缝中，油气发生短距离二次运移。三叠系沉积后寒武系烃源岩开始二次生烃，三叠纪末进入生油高峰期，其生成的烃类主要聚集于桐湾运动形成的古风化壳岩溶储层中，形成古油藏。

5.2 原油裂解生气

三叠纪时期震旦系地层温度已达到原油发生裂解的最低温度160 ℃，到侏罗纪末地温最高超过220 ℃，油及有机质热裂解为气及焦沥青，残留原地的沥青构成原生—同层沥青，热裂解过程产生的气因体积膨胀，沿构造运动及生烃高压产生的微裂缝运移到有利储层形成古气藏。寒武系烃源岩生成的原油在早—中侏罗世达到原油裂解条件，裂解成气并与震旦系碳酸盐岩生成的气共同构成古气藏。该期古气藏的中心位于资阳。

5.3 气藏破坏及调整

喜马拉雅运动盆地整体隆升，乐山—龙女寺古隆起继承演变为老龙坝—威远—磨溪—龙女寺叠隆带，叠隆轴部形成威远背斜和高石梯—磨溪潜伏构造带等大型圈闭，成为天然气聚集优势区，资阳则变成威远圈闭北斜坡带。天然气重新分配，运移到这些晚期形成的圈闭中[24]，并最终形成现今的威远气田(探明储量400×108m3)和高石梯—磨溪含气构造(2011年以来获日产气百万方的高石1等多口井)。此外，隆升过程中威远构造升高幅度最大，被剥蚀严重而缺乏重要的间接盖层，最终使得原油裂解气成藏效率低，只达到4.82%[25]。

6 结论

(1)四川盆地震旦系灯影组中发现的原生—同层沥青，能够判别震旦系碳酸盐岩烃源岩有效性。

(2)四川盆地震旦系沥青生物标志物特征指示其沉积环境为还原环境，且母源以蓝绿藻为主，斜坡带沥青分布出现风化面向下增高的趋势，这些都为震旦系灯影组碳酸盐岩作为生油岩提供了证据。

(3)微量元素等无机地化指标结合有机地球化学指标，表明四川盆地震旦系灯影组具有高有机质生产力，有机质类型腐泥型，且沉积于还原环境，能够形成有效生油岩。

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(编辑 黄 娟)

Origin and significance of Sinian original and coexist bitumen of central Sichuan Basin

Liu Dan1,2, Li Jian2,3, Xie Zengye2,3, Guo Jianying2,3, Hao Aisheng2,3

(1.ResearchInstituteofPetroleumExploration&Development,PetroChina,Beijing100083,China;2.LangfangBranchofResearchInstituteofPetroleumExploration&Development,PetroChina,Langfang,Hebei065007,China;3.KeyLaboratoryofGasReservoirFormationandDevelopment,CNPC,Langfang,Hebei065007,China)

The previous studies indicated that the widespread bitumen of the Sinian Dengying Formation in the central Sichuan Basin were epigenetic reservoir bitumen, which originated from the cracking of oil to gas in paleo oil pools and sourced from the Lower Cambrian mudstones. However, the original coexisting bitumen were also found in the Sinian Dengying Formation in the central Sichuan Basin, which could not be explained by the above opinion. Through the restudy of bitumen occurrence under microscope, biomarker characteristics and bitumen content, combined with the analysis of carbonate inorganic microelement, it was concluded that some of the bitumen came from the carbonate source rocks in the Dengying Formation, and the carbonate rocks in the Dengying Formation were qualified for favorable source rocks in paleo sedimentary environment and preservation condition.

original; coexist; bitumen; carbonate rock; Sinian; Dengying Formation; Sichuan Basin

1001-6112(2014)02-0218-06

10.11781/sysydz201402218

2013-01-17；

2014-01-20。

刘丹(1986—)，女，博士，从事油气地球化学研究工作。E-mail: liudan829@163.com。

“十二五”国家科技重大专项(2011ZX05007-002)和中国石油天然气集团公司天然气成藏与开发重点实验室项目联合资助。

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