我国北方地下水年龄测定问题讨论

陈茜茜，陈建生，，王 婷

(1.河海大学地球科学与工程学院，江苏南京 210098;2.河海大学土木与交通学院，江苏 南京 210098)

北方干旱区地下水定年是水循环研究中的重要内容。20世纪80年代以来，我国开展了对华北平原、鄂尔多斯、河西走廊等干旱区的地下水补给、径流、排泄的研究。利用各种示踪剂进行地下水测年的数据显示，华北平原等北方地区地下承压水的年龄都在几千年到几万年之间［1］。在对上述地区进行了20多年的地下水测年数据却发现，部分原来没有氚或氚浓度值很低的承压水中出现了氚浓度增大的现象，因此需要对该地区地下水循环进行全面的认识。

笔者通过对氚(3H或 T)、氟利昂(CFCs)、14C、4He等地下水定年方法的分析，结合华北平原、鄂尔多斯的测年数据，指出各种地下水定年方法的适用性和存在的问题，并对北方干旱区地下水中出现的高氚值问题展开讨论。

1 地下水测年方法及存在的问题

地下水年龄的判断，除考虑地下水系统本身的复杂性，还要分析各种示踪剂定年的适用条件、时间尺度以及校正方法，以提高测年的准确性和合理性［2］。

1.1 放射性氚定年

氚是放射性元素，半衰期为12.43 a。氚元素是水分子的组成部分，在水中属于多数物质，抗污染和干扰的能力较强，是地下水运动理想的示踪剂。天然氚元素是大气层中氮原子发生核反应生成的，人工氚元素主要来源于核试验。天然氚与人工氚同大气中的氧原子化合成氚水(HTO)后，与天然水一起参与自然界的水循环，对现代环境起着标记作用［3］。

氚定年最大的问题是很难获得降水初期水中氚浓度值，尤其是在靠近核试验源区附近，降水中的氚浓度值差异很大，准确恢复氚浓度输入函数极其困难，因此近似地应用氚定年活塞模型确定地下水的年龄，只能得到半定量分析。根据我国现有雨水氚浓度分布，对当前实测地下水氚浓度数据可以作定性判断，一般氚浓度大于2 TU都认为是核试验以后的降水入渗，因此氚定年成为判定地下水为近代补给的重要根据。由于氚衰变后的产物是3He，通过测定水中的3He可以准确地获得采样期间地下水中的氚浓度，从而提高了氚的定年精度。3H～3He联合定年对样品的采集有特殊要求，要采用特殊材质带有阀门的采样瓶，利用惰性气体质谱仪测试费用较高。

1.2 氟利昂定年

CFCs是人工合成化合物，天然本底值为零。大气中CFCs浓度在近50年里增长近2个数量级，不同年份入渗水中的CFCs化合物(CFC-11、CFC-12、CFC-113)浓度显著不同，成为其年龄标记［4］。Thompson等［5］首次把CFCs应用于美国地下水年龄测定。地下水的年龄既可以通过CFCs的浓度曲线获得，也可以通过上述CFCs化合物3种浓度的比值确定，通常将两种方法的结果进行对比，最终确定地下水的年龄。由于比值方法确定地下水年龄不需要知道原始降水中的浓度值，具有更广泛的实用性。

CFCs定年的条件与氚定年相同，要求入渗地下水满足活塞模型，进入含水层后的地下水未受到其他来源的CFCs污染，水样中所含的CFCs浓度代表了取样时含水层地下水的浓度。由于CFCs是人工合成的，不存在深部气体混入所造成的影响。但是在采样过程中，CFCs容易受到大气或其他水源的污染，并且20世纪90年代以来大气中的CFCs浓度趋于稳定并有逐年下降趋势，不是单一增长的信号曲线，因此CFCs定年不具备长期使用前景。

1.3 14C 定年

14C是放射性元素，半衰期为5 730 a，来源于宇宙射线的快中子与稳定的14N碰撞所产生的核反应。大气中含14C的CO2等溶于降水后入渗到地下水中，假定地下水的运动满足活塞模型，并且在运动过程中没有其他来源的碳化合物进入水中，则通过测定地下水中14C与12C的比值，可以计算出地下水的年龄。但是，考虑到水岩相互作用，水中的14C与碳酸盐岩中的死碳(12C或13C)可能发生同位素交换，则需要通过13C的测定进行年龄校正［6］。

虽然14C定年方法在国内外取得了很大的成功，但是采用14C测定中国北方地下水年龄存在极大的争议［7］。研究表明，环太平洋西岸，是世界上较大的CO2气藏的主要分布区，包括了我国的吉林、河北、山东、安徽、江苏、东海、广东、台湾乃至印度尼西亚等地［8］。埋藏在地球深部的CO2气体通过断裂带向地表排放，在排放的过程中部分地下深层的CO2会溶于地下水中。由于深层CO2中的碳同位素主要是12C与13C，而14C在经历了漫长的地质时期后基本上都已衰变成为14N，所以混入的碳原子中几乎不含14C。深层CO2造成地下水中的碳浓度增加。所以，地下水中14C与C比值的降低就存在3种可能:①14C衰变;②水岩相互作用过程中CO2中的14C与碳酸盐中的14C进行了交换;③深层含碳气体的混入。由于混入到地下水中12C或13C的浓度是未知的，不可能通过模型进行校正，所以，在有CO－2、CO－3、HCO－3、CH4(甲烷)等含外来碳源混入的情况下，不能满足定年所要求的活塞模型，这是目前14C定年中出现的最大问题［9］。如果将14C与C的比值理解为14C的衰变，就可能得出了北方地下水为“古水”的错误结论。

1.4 4He定年

采用4He定年的方法较为复杂，是通过测定地下水中的3He/4He比值与4He浓度的变化来定年。4He为惰性气体，溶于地下水中的氦元素除了降水带来的之外，地层中的铀、钍等放射性元素通过α衰变等核反应产生氦，地下水的氦浓度随着其滞留时间的增加而增加，所以，对于稳定输入的He源，可以通过测定水中的He浓度与3He/4He值就可以计算出地下水的年龄。这种方法适用于稳定的地质环境中，比如澳大利亚大自流盆地，该盆地主要的含水层为砂岩，厚度超过数千米，整个盆地的岩性分布相对简单，中生代以来盆地内部没有出现过构造运动，地下水的补给、径流、排泄关系也十分清楚。但是，我国华北平原乃至北方干旱地区的情况则完全不同，盆地基本上都属于断陷盆地，活动断裂带发育，受到板块碰撞的影响，地壳、地幔都通过断裂带释放He、Ne等气体，而且呈现出巨大的不平衡，地壳、地幔He的释放率都不是常数。

对于华北平原、鄂尔多斯等北方地区而言，地下水的补给、径流、排泄关系实际上是不清楚的，径流情况尚存疑问，来自地壳岩石U、Th衰变的4He更是未知数。所以，利用4He定年所需要的条件很苛刻，不适宜于测定中国北方地下水的年龄。同样，其他同位素如36Cl等，也不适于在中国北方地下水中使用，因为在断陷盆地中的输入源项很不稳定，干扰源几乎不能通过模型过滤掉。一些学者通过4He、36Cl等同位素测定北方地下水的年龄严重偏大［10-11］，其原因是他们将地壳、地幔等释放的He、Cl等元素当做常量。

2 北方地下水中高氚来源

张之凎等［1］在1985年测定了华北地区地下水的氚元素，超过地下100 m深度的承压水中的氚浓度小于1.5TU，被认为是核试验之前的降水，年龄大于33 a，浅层水的氚浓度值较高，达到73.4 TU。陈宗宇［12］在1999年重新测定了华北地区地下水中的氚浓度值，34个潜水中的氚浓度值，浓度最大值为100.86 TU，最小值为4.51TU，均值为51.1TU;28个承压水中有11个测到了核试验以来的氚浓度值，最大值为 39.05 TU，最小值为 3.75 TU，均值为17.7 TU。对比文献［1］地下水中氚浓度值(1985年)发现，无论是潜水还是深层承压水中的氚值都普遍增大。两次采样的时间差为15 a，超过了氚的1个半衰期，也就是地下水中的氚经过15 a后应该衰变剩余不足一半，那么1999年测定到的高氚地下水显然是后来输送到华北地区的，因为1985年测定到的潜水氚浓度为73.4 TU，经过15 a衰变后应该只有30 TU左右，均值不可能达到51.1 TU。

王焰新等［13］研究了山西娘子关泉群水中氚元素的分布情况，水帘洞泉在1980年时氚浓度高达85.19 TU，1986年降低为16 TU，1993年降低在6.9～8.6 TU之间，显然，泉水中的高氚值对应着1963年核试验期间氚浓度的峰值，于是可以计算出水帘洞泉水的循环周期大约为17 a。在降水量小于400 mm的山西阳泉的娘子关泉群的多年平均流量为10.93 m3/s，娘子关泉群(10个泉)中的δD～δ18O比北方降水的均值分别偏负2%和0.25%，排除了来自当地降水补给的可能性。2008年笔者在内蒙古集宁钻孔中(7～276 m)测定到了7个高氚值(58～397 TU)，井水的氘氧浓度比当地降水明显贫化，排除了井水来自于当地降水入渗补给。鄂尔多斯［14］、华北平原、内蒙古高原［15］地下水中仍然保留的高氚值暗示着，地下水的补给源区是靠近核试验地区的。

前苏联的核试验场位于哈萨克斯坦，全世界一半以上的大气核试验都是在这里进行，我国的核试验场位于罗布泊，紧邻青藏高原北缘。核试验产生的氚通过局部降水进入地表水中，将造成地表水中氚浓度剧增，这些氚进入地下水后，地下水将保留着高浓度氚的特征。水量平衡试验证实了西藏最大的纳木错湖存在渗漏，渗漏量达到了120 ～190m3/s［16］，通过测定地下水中的同位素发现，北方地下水中的氘氧同位素与西藏内流区的降水值同位素相对应［7］，这表明北方地下水来自于青藏高原内流区渗漏补给的推断在逻辑上是成立的。

3 北方地下水的补给源

我国东部的平原多为断陷盆地，盆地内部存在大型的走滑断裂带，这些断裂带控制了地下水分布格局。新生代以来，在印度板块、太平洋板块、西伯利亚板块、菲律宾板块的共同挤压作用下，青藏高原西部地区受压，鄂尔多斯以东的东部地区发生了扩张，西藏地块的物质东流，形成了东西向的一些走滑断裂带［17］，比如狼山-日喀则断裂带，杂多-雅布赖断裂带等，沿着这些走滑断裂带普遍分布着温泉或冷泉［18］。研究表明，鄂尔多斯高原上的黄土高原的风尘颗粒的连续堆积与深循环地下水有关［19］，而且岱海、乌梁素海等湖泊均接受外源水的补给［20-21］。土壤水入渗试验证实，在降水量小于400 mm、地下水位埋深大于4m的北方地区，降水基本上对地下水没有补给，这个观点也被其他学者的试验［3，22］所证实。上述事实都表明，地下水补给除了遵从区域水文地质循环模式之外，还遵从跨流域的深循环模式［7］。

王仕琴等［23］在河北衡水分析了土壤水中氘氧同位素随深度的分布，研究发现0～30 cm的土壤水来源于大气降水，30 cm以下的土壤水与地下潜水中的同位素相同，比大气降水明显偏负。衡水潜水中的溶解总固体(TDS)质量浓度接近9 g/L，比潜水层下部的4个承压含水层高出了1个数量级，承压水的TDS质量浓度均小于1g/L，而且无论是承压水还是潜水，氘氧同位素都比当地降水贫化［24］。显然，深层承压水不可能来自潜水的补给，因为根据热力学第二定律，封闭系统径流方向上地下水中的TDS质量浓度是不断增加的，也就是说熵在不断增加(S≥0)，如果出现了盐分减少的情况，则是出现了负熵(S＜0)，这表明系统不是封闭的，地下水存在其他低盐度的补给源。华北平原承压水中的δD～δ18O关系点沿着蒸发线EL2分布，远远偏离了当地降水的蒸发线EL1，潜水中的δD～δ18O关系点落在当地降水与承压水之间，显然是混合的结果，参见图1。由于大部分地下水中的δD～δ18O关系点偏离了全球降水线(GMWL)，表明补给源区地表水在入渗之前受到过蒸发。

图1 华北平原降水、承压水、潜水的δD～δ18O关系

柳富田等［25］采用CFCs对鄂尔多斯盆地的地下水进行了年龄测定，CFCs年龄一般在23～26 a，CFCs年龄大于31 a的只有4个，2个为40年，2个年龄大于70 a，参见图2。

笔者测定了鄂尔多斯盆地的河水与泉水中的氚浓度值，参见图2。河水样8个，氚浓度值在7～27 TU之间，平均氚浓度值17.2 TU;泉水样29个，氚浓度值在2～55 TU之间，平均氚浓度值13.7 TU。河水中氚浓度均值大于泉水的均值，通过野外考察可知，鄂尔多斯河流的稳定补给源是泉水，当地降水仅在汛期对河流产生补给。通过钻孔剖面氘氧同位素与离子分析得知，地下水与土壤水中的同位素与离子浓度存在明显差异，鄂尔多斯盆地当地降水对地下水基本没有补给作用［14］。河水与泉水中氚的均值较为接近，符合泉水补给河水的关系，由于流量大的泉水氚浓度较高，所以河流的平均氚浓度值大于泉水。从图2可以看出，CFCs测定的地下水年龄主要集中在20～40 a之间，有2个样本年龄超过了70 a。由此可见，氚元素与CFCs测定的地下水年龄是相近的，都属于近代的补给，CFCs可以定量地测定70 a以内地下水的年龄，氚元素与CFCs都可适用于中国北方地区地下水的年龄测定。

图2 鄂尔多斯盆地中氚浓度值与地下水中CFCs的定年结果

4 结论

氚元素作为水的成分属于多数物质，受外来影响相对较小。由于降水中的氚初始浓度值不宜率定，只能定性或半定量分析地下水的年龄。氚元素对于判定地下水是否接受核试验以来近代降水的补给，仍然是一种理想的定年方法。

CFCs是人工合成的化合物，自然界中没有天然成分，通过与氚元素的对比分析，二者确定的鄂尔多斯地下水年代较为接近，地下水的年龄在20～40 a，个别年龄超过70 a，符合地下水补给、径流、排泄的特征。

由于内蒙古高原、华北平原、鄂尔多斯等盆地存在基底断裂带，大量的惰性气体、CO2等气体通过断裂带向地表排泄，由于这些气体的来源复杂，排泄量与断裂带的分布有关，不可能采用模型进行校正，对14C、4He、36Cl等方法产生了极大的干扰。所以，14C、4He、36Cl等定年方法不适用于北方地区地下水年龄的测定。

内蒙古高原、华北平原地下水中仍然保持着较高的氚浓度值，部分深井水中氚浓度异常高，表明地下水的补给源区应该靠近核试验场附近。羌塘盆地西北部是哈萨克斯坦，曾经是前苏联的核试验场，而北边是罗布泊核试验场，符合外源高浓度氚水的特点。北方干旱区地下水补给源区可能在西藏的羌塘盆地。

［1］张之淦，张洪平，孙继朝，等.河北平原第四系地下水年龄、水流系统及咸水成因初探:石家庄至渤海湾同位素水文地质剖面研究［J］.水文地质工程地质，1987(4):1-6.(ZHANG Zhigan，ZHANG Hongping，SUN Jichao，et al.Environmental isotope study related to groundwater age，flow system and saline water origin in Quaternary aquifer of Hebei Plain［J］.Hydrogeology ＆ Engineering Geology，1987(4):1-6.(in Chinese))

［2］卫文，陈宗宇，赵红梅，等.河北平原第四系承压水4He与14C测年对比［J］.吉林大学学报:地球科学版，2011，41(4):1144-1150.(WEI Wen，CHEN Zongyu，ZHAO Hongmei，et al.Comparison of4He and14C dating of groundwater from Quaternary confined aquifers in Hebei Plain［J］.Journal of Jilin University:Earth Science Edition，2011，41(4):1144-1150.(in Chinese))

［3］张之淦，刘芳珍，张洪平，等.应用环境氚研究黄土包气带水分运移及入渗补给量［J］.水文地质工程地质，1990(3):5-7.(ZHANG Zhigan，LIU Fangzhen，ZHANG Hongping，et al.Study of soil water movement and recharge rate of rainfall infiltration in aeration zone of loess by measuring natural tritium［J］.Hydrogeology＆ Engineering Geology，1990(3):5-7.(in Chinese))

［4］LOVELOCK J E.Atmospheric fluorine compound as indicators of air movements［J］.Nature，1971，230:379.

［5］THOMPSON G M，HAYES J M.Trichlorofluoromethane in groundwater:a possible tracer and indicator of groundwater age［J］.Water Resources Research，1979，15(3):546-554，1979.

［6］顾慰祖.同位素水文学［M］.北京:科学出版社，2011.

［7］陈建生，王庆庆.北方干旱区地下水补给源问题讨论［J］.水资源保护，2012，28(3):1-8.(CHEN Jiansheng，WANG Qingqing.A discussion of groundwater recharge sources in arid areas of North China［J］.Water Resources Protection，2012，28(3):1-8.(in Chinese))

［8］关效如.我国东部高纯二氧化碳成因［J］.石油实验地质，1990，12(3):248-258.(GUAN Xiaoru.Genesis of carbon with high purity in eastern China［J］.Experimental Petroleum Geology，1990，12(3):248-258.(in Chinese))

［9］陈建生，汪集旸.阿尔金断裂中地下河对北山修建核废物库的不利影响［J］.水利经济，2005，23(1):9-13.(CHEN Jiansheng，WANG Jiyang.Adverse impact of Altun fault’s strong water delivery on nuclear disposal field of Beishan Mount［J］.Journal of Economics of Water Resources，2005，23(1):9-13.(in Chinese))

［10］毛绪美，梁杏，王凤林，等.多源4He及其积累年龄揭示的深层地下水更新能力:以保定-沧州剖面为例［J］.地球科学进展，2011，26(4):417-425.(MAO Xumei，LIANG Xing，WANG Fenglin，et al.4He variety and its accumulation age reveal the renewal ability of groundwater:a case study of Baoding to Cangzhou profile［J］.Advances in Earth Science，2011，26(4):417-425.(in Chinese))

［11］刘存富，王佩仪，周炼.河北平原地下水氢、氧、碳、氯同位素组成的环境意义［J］.地学前缘，1997，4(2):267-274.(LIU Cunfu，WANG Peiyi，ZHOU Lian.The environment significance of H，O，C and Cl isotopic composition in groundwater of Hebei Plain［J］.Earth Science Frontiers，1997，4(2):267-274.(in Chinese))

［12］陈宗宇.从华北平原地下水系统中古环境信息研究地下水资源演化［D］.长春:吉林大学，2001.

［13］王焰新，孙连发，罗朝晖，等.指示娘子关泉群水动力环境的水化学同位素信息分析［J］.水文地质工程地质，1997(3):1-9.(WANG Yanxin，SUN Lianfa，LUO Chaohui，et al.The analysis of hydrochemical and isotope information indicating the dynamic environment of Niangziguan springs［J］.Hydrogeology ＆ Engineering Geology，1997(3):1-9.(in Chinese))

［14］CHEN Jiansheng，LIU Xiaoyan，WANG Chiyuen，et al.Isotopic constraints on the origin of groundwater in the Ordos Basin of northern China［J］.Environmental Earth Sciences，2012，66(2):505-517.

［15］刘晓艳.黄土非饱和带水分运移的同位素示踪研究［D］.南京:河海大学，2011.

［16］ZHOU Shiqiao，KANG Shichang，CHEN Feng，et al.Water balance observations reveal significant subsurface water seepage from Lake Nam Co，south-central Tibetan Plateau［J］.Journal of Hydrology，2013，49:89-99.

［17］TAPPONNIER P，MOLNAR P.Slip line field theory and large-scale continental tectonics［J］.Nature，1976，264(25):319-324.

［18］李百祥.狼山-武威-共和断裂带和地热分布［J］.甘肃地质学报，2002，11(1):83-88.(LI Baixiang.Langshan-Wuwei-Gonghe faulted zone and geothermal distribution［J］.ACTA Geologica Gansu，2002，11(1)，83-88.(in Chinese))

［19］陈建生，刘震，刘晓艳.深循环地下水维系黄土高原风尘颗粒连续沉积［J］.地质学报，2013，87(2):278-287.(CHEN Jiansheng，LIU Zhen，LIU Xiaoyan.Deepcirculation groundwater maintains continuous deposition of dusty particle in Loess Plateau［J］.ACTA Geologica Sinica，2013，87(2):278-287.(in Chinese))

［20］陈建生，季弼宸，刘震，等.内蒙古高原岱海接受远程深循环地下水补给的环境同位素及水化学证据［J］.湖泊科学，2013，25(4):521-530.(CHEN Jiansheng，JI Bichen，LIU Zhen，et al.Isotopic and hydro-chemical evidence on the origin of groundwater through deepcirculation ways in Lake Daihai region，Inner Mongolia Plateau［J］.Journal of Lake Sciences，2013，25(4):521-530.(in Chinese))

［21］陈建生，张志伟，刘震，等.乌梁素海及周边地区水源补给关系同位素研究［J］.水资源保护，2013，29(4):12-18.(CHEN Jiansheng，ZHANG Zhiwei，LIU Zhen，et al.Isotope study of recharge relationships of water sources in Wuliangsuhai Lake［J］.Water Resources Protection，2013，29(4):12-18.(in Chinese))

［22］独仲德，赵英杰，倪东旗，等.野外试验场黄土包气带水分入渗试验研究［J］.辐射防护，2000，20(1/2):107-109.(DU Zhongde，ZHAO Yingjie，NI Dongqi，et al.Study on water infiltration in Loess aerated zone at CIRP’s field test site［J］.Radiation Protection，2000，20(1/2):107-109.(in Chinese))

［23］王仕琴，宋献方，肖国强，等.基于氢氧同位素的华北平原降水入渗过程［J］.水科学进展，2009，20(4):495-500.(WANG Shiqin，SONG Xianfang，XIAO Guoqiang，et al.Appliance of oxygen and hydrogen isotope in the process of precipitation infiltration in the shallow groundwater areas of North China Plain［J］.Advances in Water Science，2009，20(4):495-500.in Chinese))

［24］师永霞，王贵玲，高业新.华北东部平原地下水垂向循环的水化学与同位素标示［J］.水文地质工程地质，2010，37(4):18-23.(SHI Yongxia，WANG Guiling，GAO Yexin.Indication of hydrochemistry and isotope for vertical circulation of groundwater in the North China Plain［J］.Hydrogeology ＆ Engineering Geology，2010，37(4):18-23.(in Chinese))

［25］柳富田，苏小四，侯光才，等.CFCs法在鄂尔多斯白垩系地下水盆地浅层地下水年龄研究中的应用［J］.吉林大学学报:地球科学版，2007，37(2):298-302.(LIU Futian，SU Xiaosi，HOU Guangcai，et al.Application of CFCs methods in dating shallow groundwater in the Ordos cretaceousgroundwaterbasin［J］.JournalofJilin University:Earth Science Edition，2007，37(2)，298-302.(in Chinese))