磷灰石4He／3He热年代学——一种低温热年代学研究的新技术

杨 静郑德文陈 文张竹琪

1）中国地震局地质研究所，地震动力学国家重点实验室，北京 100029

2）中国地质科学院地质研究所，同位素热年代学实验室，大陆构造与动力学国家重点实验室，北京 100037

磷灰石4He／3He热年代学
——一种低温热年代学研究的新技术

杨 静1，2）郑德文1）陈 文2）张竹琪1）

1）中国地震局地质研究所，地震动力学国家重点实验室，北京 100029

2）中国地质科学院地质研究所，同位素热年代学实验室，大陆构造与动力学国家重点实验室，北京 100037

磷灰石He的封闭温度（约70℃）是目前已知体系中最低的，4He在磷灰石中空间分布包含了样品经历的低温阶段（30～90℃）的热历史信息。磷灰石4He／3He热年代学是根据经典的扩散理论，并用质子照射磷灰石使其内部生成均匀分布的3He，然后应用一种数学方法来确定磷灰石中4He的空间分布，由此可以限制样品所经历的热历史。文中简单介绍了该方法的数学原理、模拟方法、应用以及现存的主要问题等，虽然这一方法还处于不断探索中，但是其对低温热历史的灵敏性使得这种方法有广阔的前景。

4He／3He热年代学 磷灰石 热历史4He空间分布

0 引言

在过去的20多年中，磷灰石（U-Th）／He定年法在原理和应用方面都已经日趋成熟，为低温热年代学在地质体定年、构造隆升历史研究、地形地貌演化和盆地热历史研究等方面开辟了新的领域（Farley，1996，2002；Wolf et al.，1996，1997，1998；House et al.，1997，1998，1999；Reiners et al.，1999，2001，2002；周祖翼等，2003；Ehlers et al.，2003，2005；Clark et al.，2010；Zheng et al.，2010；Qiu et al.，2012）。（U-Th）／He方法在获得热历史信息上的应用通常是在采样剖面内沿高程连续采集一系列的样品，利用采集于近似垂直剖面上的不同样品的高程和年龄差异获得隆升历史和剥露速率。另外一种确定样品经历的热历史的方法是：单颗粒磷灰石中4He的空间分布包含了丰富的低温热历史信息，这样通过确定单颗粒磷灰石中4He的空间分布就可以确定其经历的热历史。在此基础上，Shuster等（2003）提出了4He／3He热年代学（4He／3He thermochronometry）。但是，目前的技术手段，如微光束（microbeam）或者激光技术等，尚无足够的分辨率和灵敏度来测量单个磷灰石颗粒中4He的空间分布（4He concentration distribution）。在这种情况下，Shuster等（2003）在（U-Th）／He的基础上提出一种间接的方法来限制磷灰石中4He的空间分布，进而限制其经历的热历史，即磷灰石4He／3He热年代学（Shuster et al.，2003，2004，2005）：通过质子照射磷灰石样品，使样品中形成均匀分布的3He，然后对样品进行阶段加热，得到4He／3He比值图（4He／3He spectrum）。用一种数学方法通过4He／3He比值图来反演出样品中4He的空间分布特征。这样的4He／3He比值图不仅可以反演得到4He的空间分布，而且还可以与正演得到的给定热历史的4He／3He比值图进行对比，最终确定矿物所经历的冷却历史。4He／3He热年代学对30～90℃的温度范围都非常灵敏。到目前为止，4He／3He热年代学技术在国外的研究和应用较多，已经应用于限制冰川侵蚀、河流下切剥蚀和正断层活动的时间和速率，国内还未见报道。因此，本文拟对磷灰石4He／3He热年代学的数学原理、模拟方法及应用等做简要介绍。

1 原理与技术

4He／3He热年代学的基础是：磷灰石内赋存的放射成因的4He空间分布是其经历的冷却历史（t-T曲线）的一个演化方程，可由下式表示（Shuster et al.，2005）：

上式中：Production是依赖于时间t的4He的产生函数，Removal是依赖于时间t和温度T的4He扩散丢失函数；Distribution是现在样品中4He空间分布函数，t0是4He开始积累时的时间。如果能确定这3个函数，就可以通过上述关系式给出样品的冷却历史。Production函数可以根据样品中U和Th的含量确定（Wolf et al.，1998）。4He／3He热年代学就是提供一种分析技术来确定Removal函数（即通过氦的扩散机制）和Distribution函数。

1.1 引入均匀分布的3He

由阶段加热实验计算扩散系数（即扩散频率因子D0／a2和活化能Ea）时，通常假设扩散域中4He的分布是均匀的。但是，对于那些由于扩散和（或）α粒子发射经历了4He丢失的样品计算得到的扩散参数有可能是错误的。为了解决这个问题，类似于40Ar／39Ar年代学方法中引入的39Ar一样（Turner，1969），在实验中引入一个均匀分布的3He，这不仅可以得到氦的扩散动力学（helium diffusion kinetics），还可以用每个阶段释放的3He来标化4He，这样的阶段加热实验限制了样品中4He的空间分布（Shuster et al.，2003，2004，2005），而4He的空间分布可以用来反演得到热历史。由于质子诱发产生的3He并不是由放射成因4He的母核产生的，而是由被放射的矿物中存在的所有原子受轰击产生的，因此4He／3He的阶段加热法并不能得出每个阶段的年龄。

Shuster等（2004）使用的照射方法是：用同步回旋加速器产生的大约200MeV的质子束（质子通量约为1×1016p／cm2）轰击样品10h，使样品内部产生均匀分布的3He。质子成因的3He是通过质子束轰击样品产生，主要是由带电粒子发射产生，其过程是最初的入射质子和靶核相互作用使剩余的靶核处于激发态，其中大部分入射动能是通过散射核子获得的。剩余靶核产生3He，大部分入射质子的前动力是由级联粒子获得的。他们的研究结果显示，质子成因的3He分布与标准Durango磷灰石中放射成因的4He有相同的分布，因此是均匀的（Shuster et al.，2003，2005）。

1.2 数学基础

经典的扩散理论（Carslaw et al.，1959；Crank，1975）提出了放射成因的惰性气体在扩散域中的空间分布和时间、温度之间的关系，其中以球形模型应用最为广泛。假设球形扩散域半径为a，对于已知扩散率D和最初的空间分布C0，则一段时间t之后，距离球心为r处（0≤r≤a）的分布是（Carslaw et al.，1959）：

假设扩散为体扩散（volume diffusion），并且对所有t，有C0（a）=0，式（1）中用的是无量纲的扩散时间τ：

假设扩散是热激发，用式（2）可以计算出经历过任意冷却历史（t-T曲线）样品中的4He空间分布，将τ分段线性化，为：Ti=T（Ti，ti），这样，样品在温度Ti下经历了ti时间后4He空间分布是：

第i阶段后，扩散域中保留的4He的量为

第i阶段的保留分数f为

N0是扩散域中最初4He的总量，用一个无量纲的空间坐标x=r／a，上式就可以写成：

式（6）中（Albarède，1978）：

将式（6）中τ看成是分段连续的，所以fi=f（τi）。如果知道一系列的时间τi和保留分数fi，通过此式就可以算出最初4He的分布C0（x）。

2 模拟与反演

2.1 正演

应用上述扩散理论模拟阶段加热实验（Shuster et al.，2003，2005），假设一个已知函数D（T）／a2和2个空间分布：一个均匀分布，相当于3He；另一个任意圆形分布，相当于4He（对给定的热历史由式（1）得出），根据式（1）和式（5）可以模拟一系列的加热阶段，计算每个阶段的4He／3He比值，并用样品总的4He／3He比值进行标化，然后用标化的4He／3He比值对3He的累积释放分数作图，这样就模拟了阶段加热实验。在模拟计算中，用的是磷灰石的扩散参数，并且假设在扩散域中母体是均匀分布的，样品颗粒的边界上He为0。

为了说明磷灰石中4He的空间分布对冷却历史的灵敏性，Shuster等（2003，2005）分别模拟了几种类型的冷却历史：一直处于等温状态、单一冷却及含有低温下的等温积累的单一冷却，还比较了相同的He年龄和不同热历史的情况。

2.1.1 等温情况

自然界一些矿物形成之后一直处于等温状态，如风化矿物、动物化石及一些陨石样品。Shuster等模拟了等温状态4He在不同丢失量下的空间分布（图1 a），并得到对应的阶段4He／3He比值图（图1b）。从图1b可以看出，不同4He丢失量的矿物中形成不同的4He空间分布及对应的不同的4He／3He比值曲线。随着4He丢失量的增大，其空间分布的形状差异也变得越来越小，极限是4He的生成与丢失处于平衡状态。

图1 一直处于等温状态的4He不同丢失量下的模拟结果（Shuster，2003）Fig.1 Simulation results of spatial distribution of4He under different losses in an isothermal state（after Shuster，2003）.a经历了不同4He丢失量的样品的内部赋存4He的模拟空间分布图；b对应的模拟阶段加热的4He／3He比值图；a中图例是4He丢失的百分数，其颜色与对应的模拟结果一致

2.1.2 单一冷却

Shuster等（2005）模拟了经历不同冷却速率的热历史的样品中4He的分布情况。第1个模拟（图2a，b，c）是以几种冷却速率从50Ma开始冷却，到0Ma时降到25℃；而第2个模拟（图2d，e，f）是与第1个模拟冷却速率相同、但是到5Ma时降到25℃的冷却历史，然后又经历了5Ma的等温积累。从图2可以看出，在相同冷却速率下，第2个模拟比第1个模拟多经历了5Ma的积累，4He的空间分布有明显的不同，对应的4He／3He比值曲线也明显不同，尤其是3He的累积分数在10%内。慢速冷却和高温阶段长时间保留的矿物，在扩散域边缘4He的浓度较低，形成较“圆形”的分布，快速冷却和低温下长时间保留的矿物，扩散丢失较少，在扩散域边缘4He的浓度较高，形成更加“方形”的分布。

2.1.3 相同年龄下的不同热历史的情况

Shuster等（2005）模拟了经历几种不同热历史的、表面年龄均为10Ma的4He空间分布。从图3可以看出，虽然矿物的年龄是相同的，但是，由于经历的冷却历史不同其内部赋存4He的空间分布有明显的差别，对应的4He／3He曲线也有明显的不同。即使是图中绿线和黑线表示的2种经历不同热历史的样品中4He的空间分布相似，其对应的4He／3He曲线在3He累积分数约为10%时也有明显的差别。

图2 不同冷却速率下的模拟结果（Shuster et al.，2005）Fig.2 The simulation results of spatial distribution of4He at different cooling rates（after Shuster et al.，2005）.a几种不同冷却速率的冷却历史；b，c矿物经历（a）中几种冷却历史后其内部赋存的4He空间分布图及其对应的模拟阶段加热的4He／3He比值图；d几种不同的冷却速率的冷却历史，但冷却到地表温度后又经历了5Ma的低温积累，e，f矿物经历（d）中几种冷却历史后其内部赋存的4He空间分布图及其对应的模拟阶段加热的4He／3He比值图，热历史曲线的线条样式与对应的模拟结果相一致

图3 相同年龄、不同热历史下的模拟结果（Shuster et al.，2005）Fig.3 The simulation results of spatial distribution of4He with same ages but different thermal history（after Shuster et al.，2005）.a热历史：红线表示矿物在10Ma时快速冷却到地表温度（＜25℃）并保持至今；绿线表示15Ma中88℃冷却到25℃；黑线代表矿物在15～5Ma一直等温积累，在5Ma时快速冷却到地表温度，然后经历了5Ma的等温积累；蓝线对应的是矿物从100Ma时到现在一直处于63℃的情况。b和c表示矿物经历a中几种冷却历史后在其内部赋存的4He的空间分布图及其对应的模拟阶段加热的4He／3He比值图，热历史曲线的颜色与对应的模拟结果相一致

由以上几种模拟结果可以看出磷灰石中4He的空间分布对冷却历史的灵敏性。

2.2 反演

由模拟结果可以看出，经历不同热历史的样品，其赋存的4He的空间分布也不相同，对应的4He／3He比值图也不相同。所以，这种方法的反演是（Shuster et al.，2003，2005）：根据式（6），用天然样品的阶段加热结果4He／3He比值图来反演得出其赋存的4He的空间分布。一旦样品中4He的空间分布确定，结合其（U-Th）／He年龄就可以限定样品所经历的热历史。模拟中并不包含分析误差，而实验室数据中是包含误差的，一旦包含误差，反演结果会变得很不稳定（图4）。因此，Shuster等（2005）在反演的公式中加入一个正则化算法（岭回归）的过滤系数来消除误差的影响。对图1中4He的丢失分数为10%进行正向模拟时，加入一个标准分布的1%的随机误差到模拟的每一阶段的4He和3He数据中，得到的4He／3He比值图与不含误差的数据得到的4He／3He比值图几乎没有差别。根据图4a中包含误差的数据得出的4He／3He比值图来反演得到4He的空间分布，从图4b中可以看出，运用正则化算法之后，这个反演得到的4He空间分布（黑虚线）与给定的4He空间分布（黑实线）大致一致，而没有加入正则化算法的反演结果（灰实线）与给定的4He空间分布（黑实线）几乎重合。从图上可以清楚地说明，加入的正则化算法对于反演实际数据的重要性。

通常对于部分丢失的样品，由4He的空间分布得到的热历史并不是惟一的，需要通过正演得到的4He／3He比值图与实验得到的4He／3He比值图相对比，得出最有可能的冷却历史。另外，对于形成之后一直处于等温情况下的矿物，如化学风化矿物、动物化石及一些陨石样品等，根据反演得到的4He的空间分布图也能给出样品中4He的丢失百分比（图1），这样就可以校正测得的4He的含量：校正的4He含量=测量的4He含量／（1-4He的丢失百分比），从而可以校正（U-Th）／He年龄。

图4 He数据中加入1%误差对模拟结果的影响（Shuster et al.，2005）Fig.4 Effect on the simulation results from 1%increase of error to the He data（after Shuster et al.，2005）.a模拟中数据不含误差和含有误差的4He／3He比值图；b给定的和反演得到的4He的空间分布图，黑实线是给定的4He的空间分布，反演结果是根据a中包含误差的数据得到的：灰实线是没有经过正则化的结果，黑虚线是经过正则化的结果

3 存在的影响因素

4He／3He热年代学方法具有独特的优势，目前处于快速发展中，但这种方法还存在不少影响因素。

（1）辐射损伤对氦扩散的影响。Farley（2007）在研究磷灰石的氦扩散行为时发现，高温下的He扩散行为的转变与辐射损伤具有紧密的联系，他发现磷灰石中U、Th经过α衰变产生的辐射损伤会捕获He，因此提高了He的保存性。Shuster等（2006）提出了一个“捕获”模型来说明辐射损伤对He扩散动力学的影响，并说明了辐射损伤对磷灰石He封闭温度和埋藏后重新加热的影响。因此，在进行年龄计算解释、模拟热历史时必须考虑辐射损伤的影响。

（2）母体U和Th不均匀分布。这种方法的另一个假设是在矿物中U和Th均匀分布。但是，有些磷灰石中元素的环带分布可能造成U和Th在晶体边缘的相对富集或亏损，这会影响4He最后的空间分布（Farley et al.，2010），进而影响得到的4He／3He比值图，使得其不能用于反演热历史或者反演得到错误的热历史（更加缓慢冷却的热历史）。即使在有些情况下能得到看起来正常的4He／3He比值图，但是这种图反演得到的热历史却是错误的。Farley等（2011）认为，这种现象可能是影响4He／3He热年代学中非常重要的一个因素，因此在进行4He／3He分析之后必须对磷灰石中U和Th的不均匀程度进行评估。

（3）扩散的各向异性。在4He／3He热年代学方法中有一个假设是，4He在扩散域中的扩散都是各向同性的。但已发现锆石中He扩散的各向异性（Farley，2007），所以，Farley等（2010）模拟了磷灰石中He扩散的各向异性对得到的4He／3He比值图的影响，模型模拟了4He分别沿纯径向扩散、纯轴向扩散以及轴向扩散和径向扩散同时存在且扩散速率不同时，4He／3He比值图所受到的影响。结果显示，4He沿纯径向各向异性扩散产生的4He／3He比值曲线与各向同性扩散产生的4He／3He比值曲线基本一致，而4He沿纯轴向扩散产生的4He／3He比值曲线则差异很大：相对于各向同性扩散产生的4He／3He比值曲线，在各向异性扩散之初4He／3He比值上升较快并快速趋于平缓；当轴向扩散和径向扩散同时存在且4He轴向扩散速率是径向扩散速率的10倍和50倍时，4He／3He比值曲线与各向同性的4He／3He比值曲线对比发现：当4He轴向扩散速率是径向扩散速率的10倍时形成的4He／3He比值曲线与各向同性扩散产生的4He／3He比值曲线的差别很小，当4He轴向扩散速率是径向扩散速率的50倍时差别非常明显。Farley等（2010）在扩散参数计算时发现，现有的数据显示轴向扩散速率不可能超过径向扩散速率10倍，所以他认为，He扩散的各向异性对4He／3He比值图的影响不是很大，但是在应用于锆石4He／3He热年代学时必须考虑这个因素。

以上这些问题也是Farley、Shuster等正着力研究和解决的问题。

4 应用实例

冰蚀作用和河流下切是塑造山麓地形的2个基本要素，二者贡献大小是多年没有解决的问题。当剥蚀作用致使岩石接近地表并冷却时，由于磷灰石4He／3He热年代学对样品经历的低温阶段（30～90℃）的热历史的灵敏性，所以磷灰石中（U-Th）／He年龄和4He／3He热年代学可以很好地示踪这种过程（Shuster et al.，2005；Schildgen et al.，2010；Flowers et al.，2012）。例如，Shuster等（2005）利用4He／3He热年代学方法研究了加拿大西海岸Klinaklini山谷的剥蚀速率，成功地揭示了第四纪快速剥蚀事件。他们在山谷的一侧沿高程（2 074～43m）采集了4个样品，沿山谷的另一侧采集了1个样品（高程200m）（图5）。用4He／3He热年代学方法对这5个样品进行了热历史模拟（图6），每一个样品都能提供一个独特的但内部相似的热历史信息，综合这5个样品各自的冷却信息得出，距今1.8Ma以来，该地区冰川快速下切剥蚀，并且至少2km的上覆岩石被超过5mm／a的速率剥蚀掉。

图5 Klinaklini山谷的地形剖面及对应高程的采样点（Shuster et al.，2005）Fig.5 Topographic profile and elevation-correspondent sampling sites of Klinak lini valley（after Shuster et al.，2005）.

图6 利用磷灰石4He／3He比值图模拟的5个样品的冷却历史Fig.6 The cooling history of the 5 samp les simulated usingapatite4He／3He ratios（after Shuster et al.，2005）.图例所示为样品的年龄及对应的高程（Shuster et al.，2005）

5 结论

通过质子照射磷灰石使其形成均匀分布的3He，这不仅可以用来计算He的扩散系数，还可以用每个阶段释放的3He来标化4He，如此得到的4He／3He比值图反映了最初4He的空间分布。正演和反演模型用来确定矿物中4He的空间分布，从而限制矿物所经历的热历史。尽管到目前为止4He／3He热年代学方法还存在一些问题，但是其对低温热历史（30～90℃）的灵敏性使得这种热年代学方法在用来限制冰川侵蚀或者河流下切的时间和速率、反演低温冷却历史等方面具有广阔的应用前景。

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APATITE4He／3He THERMOCHRONOM ETRY—A NEW M ETHOD OF LOW TEM PERATURE THERMOCHRONOM ETRY

YANG Jing1，2）ZHENG De-wen1）CHEN Wen2）ZHANG Zhu-qi1）
1）State Key Laboratory of Earthquake Dynamics，Institute of Geology，China Earthquake Adm inistration，Beijing 100029，China
2）Institute of Geology，Chinese Academy of Geological Sciences，Laboratory of Isotope Thermochronology，National Key Laboratory of Continental Structure and Dynamic，Beijing 100037，China

The apatite has the lowest available He closure temperature（about 70℃）；the4He concentration profile is a very rich source of information on an apatite's low temperature（30～90℃）cooling history. According to classical diffusion theory，the4He／3He thermochronometry technique in which the natural spatial distribution of4He is constrained using amathematical technique in a samp le containing synthetic，proton-induced3He.The approach is useful for constraining the low temperature cooling histories of individual samp les.The review gives the fundamental theory，simulation method，the example app lication of this thermochronometry technique and the potential applications.Although this technique is in the exploration，but the sensitivity of the low-temperature cooling history makes this method have broad prospects.

4He／3He thermochronometry，apatite，cooling history，4He concentration profile

P597+.3

A

0253-4967（2014）04-1009-11

杨静，女，1984年生，现为中国地质科学院地质研究所博士后，主要从事40Ar／39Ar年代学和（U-Th）／He年代学研究，电话：010-68999819，E-mail：yangjing822822＠gmail.com。

10.3969／j.issn.0253-4967.2014.04.006

2013-01-22收稿，2014-05-31改回。

国家自然科学基金（41272215）和地震动力学国家重点实验室自主研究课题（2009LED2009A05）共同资助。