塔吉克斯坦黄土矿物与稀土元素组成特征

宋友桂，李 越,，陈秀玲，李 云

（1. 中国科学院地球环境研究所 黄土与第四纪地质国家重点实验室，西安 710075；2. 福建师范大学 地理科学学院，福建省湿润亚热带山地生态省部共建国家重点实验室培育基地，福州350007；3. 中国科学院大学，北京 100049）

塔吉克斯坦黄土矿物与稀土元素组成特征

宋友桂1，李 越1,3，陈秀玲2，李 云1

（1. 中国科学院地球环境研究所 黄土与第四纪地质国家重点实验室，西安 710075；2. 福建师范大学 地理科学学院，福建省湿润亚热带山地生态省部共建国家重点实验室培育基地，福州350007；3. 中国科学院大学，北京 100049）

黄土矿物和地球化学组成是研究黄土来源和成因的重要手段。利用X射线衍射（XRD）和电感耦合等离子体质谱技术（ICP-MS）对亚洲内陆塔吉克斯坦共和国的黄土分别进行了矿物组成和稀土元素（REE）特征分析，并与黄土高原和新疆伊犁黄土进行了对比。研究结果表明：XRD鉴定出塔吉克斯坦黄土有10多种矿物，以石英为主，其次为长石、方解石，还有少量绿泥石、云母类、白云石等，偶见多种重矿物，其矿物组成与黄土高原和新疆伊犁黄土类似，但石英、方解石的含量较低，角闪石含量介于黄土高原与伊犁黄土之间，反映近源弱风化的环境。稀土元素总含量（ΣREE）变化于130.61 ～ 205.62 μg·g−1，平均值为158.81 μg·g−1，明显低于黄土高原黄土和新疆黄土，但黄土与古土壤的REE特征参数及配分模式具有很好的相似性，说明两者具有类似的风成成因。塔吉克斯坦黄土不同时代的矿物成分和REE特征参数、配分模式与黄土高原、新疆黄土接近，显示出其经过搬运后的高度混合性特征，亦指示其为风成成因，而含量的细微差异则主要反映了区域地质背景和源区的不同。

塔吉克斯坦；黄土；矿物；稀土元素；化学风化意义

西风带作为联系北大西洋气候区与东亚季风气候区的纽带（Porter and An，1995；Sun et al，2012），在北半球气候变化中占有重要地位。而中亚地区作为亚洲干旱区之一，其气候主要受到西风环流的影响，中亚广泛分布的黄土为研究亚洲内陆古气候变化及北大西洋与东季风区气候的关系提供了良好载体，成为该地区近些年来古气候变化研究的热点（Forster and Heller，1994；Bronger et al，1998a；Ding et al，2002；Fang et al，2002；Song et al，2010，2012，2014；Feng et al，2011）。其中塔吉克斯坦南部盆地沉积了厚层的黄土（Dodonov，1991；Dodonov and Baiguzina，1995；Ding et al，2002；丁峰和丁仲礼，2003），最老年龄可达2～2.4 Ma（Dodonov，1991），对塔吉克斯坦黄土的研究不但可以促进对北半球中纬度干旱区气候演化历史的了解，还可以促使对中国黄土的研究走向深入（丁仲礼等，2000）。矿物和地球化学组成作为黄土的重要特征，其在物源示踪、黄土成因和古气候环境研究中具有重要意义。稀土元素（REE）作为示踪元素在各种岩石成因、物源、演化及形成环境等方面都具有重要意义（Henderson，1984；王中刚，1989；史基安等，2003；Zhang et al，2009），在黄土高原古气候与源区示踪中得到了广泛的应用（文启忠等，1981，1984；Chen et al；1996；张虎才，1996，1998；张小曳等，1996；刁桂仪和文启忠，2000；李徐生等，2006；郭利成等，2013）。对于塔吉克斯坦黄土，前人已做过大量的沉积学、年代学和古气候的研究（Bronger et al，1993，1998b；Forster and Heller，1994；Shackleton et al，1995；Mestdagh et al，1999；Ding et al，2002；Dodonov et al，2006；Yang and Ding，2006），但对其矿物学和REE地球化学特征关注仍不多。本文对该地区黄土矿物和REE组成进行了初步研究，并与伊犁昭苏黄土、黄土高原朝那黄土进行对比，以期为探讨塔吉克斯坦黄土的成因、物源和风化历史提供证据。

1 塔吉克斯坦自然地理概况

塔吉克斯坦共和国（图1）位于36°40′ ～41°05′N，67°31′ ～ 75°14′E，面积为1.431×105km2。东部与我国新疆接壤，北部和西部分别为吉尔吉斯斯坦和乌兹别克斯坦，南临阿富汗，是典型的山地国家，山地占全国总面积的93%，半数地区在海拔3000米以上，又称为“高山之国”。其东北部为天山山脉，东部为帕米尔高原，南部为阿富汗—塔吉克斯坦凹陷的一部分，此凹陷往南为兴都库什山脉，往西则向卡拉库姆沙漠敞开。北部是费尔干纳盆地的西缘，西南部有瓦赫什谷地、吉萨尔谷地和喷赤谷地等。气候属于典型的大陆性气候，高山区随海拔增加大陆性气候加剧，南北温差较大。1月份平均气温为−2～2℃，7月份平均气温为23～30℃，年降水量150 ～ 250 mm，大部分降水集中在冬、春季，夏、秋季节气候干燥。土壤分为灰钙土（海拔300 ～ 900 m）、山区棕色土（900 ～ 2800 m）、高山草甸土（2600 ～ 4000 m）及雪原土（4800 ～ 4900 m）。

2 样品采集与研究方法

2013年9月在塔吉克斯坦综合考察时，我们对塔吉克斯坦黄土分布和组成特征及典型的黄土剖面进行了初步的野外观察与调查研究。黄土主要分布于在克孜勒库姆沙漠东部、杜尚别东南部的瓦赫什谷地、费尔干纳盆地南缘和西天山（吉萨尔山、突厥斯坦山）山麓地区一带。在野外可以观察到明显的黄土–古土壤序列，古土壤颜色为棕红色或红褐色，在野外很好辩认，柱状节理发育，含有虫孔，铁质胶膜发育，粘化较强烈，反映其成壤作用较强，这与新疆古土壤发育明显不同，而与黄土高原十分相似。黄土层由灰黄色粉砂组成，疏松多孔，柱状节理不发育，部分层位含有蜗牛化石。第一层黄土（与黄土高原马兰黄土大致相当）厚数米到几十米厚。在野外由于时间限制，主要采集了出露良好的山丘或阶地或公路沿线黄土陡坎剖面样品，将表面风化层和植被去掉，采取新鲜面的样品。每个采样点每层黄土和古土壤中部各采样一个样品，部分样点没出露古土壤层，因此仅采集了第一层黄土样品。累计从19个地点共采集了36个黄土、古土壤样品（图1）。

图1 塔吉克斯坦黄土采样点图Fig.1 Loess distribution and sampling localities in Tajikistan

将典型层位样品在常温下自然风干后，去植物根系等杂质，用玛瑙研钵研磨，过200目筛后供X射线衍射（XRD）和稀土元素（REE）分析。XRD测试仪器为荷兰帕纳科公司生产的X' Pert Pro MPD多晶粉末X射线衍射仪，铜靶，Ni滤片，使用超能阵列探测器，工作管压和管流分别为40kV和40 mA，采用连续扫描方式，扫描范围（2θ）为5～70°，扫描步长为0.0167°/步，每步长扫描时间为29.8 s。采用仪器自带的Highscore软件进行半定量分析。矿物学测试在黄土与第四纪地质国家重点实验室环境矿物室完成。样品REE前处理采用酸溶法在防腐高效消解罐内消解（贾丽敏和陈秀玲，2013；陈秀玲等，2013），在美国热电公司的X-SERIES型ICP-MS质谱仪进行测试。为了保证实验方法的可靠性，同时测定黄土标准物质进行质量控制，以Rh和Re为内标对测试过程进行监控，回收率为90% ～ 97%，相对标差小于3%。REE样品前处理和上机测量均在福建师范大学湿润亚热带山地生态省部共建国家重点实验室完成。

3 矿物组成特征

根据X射线衍射图谱（图2）的特征衍射峰与PDF2003卡片的对比，共鉴定出10多种矿物。无论在黄土层还是古土壤层都以石英为主，含量25% ～ 69%，平均值47%，其次碳酸盐类矿物（主要为方解石，其次为白云石），方解石含量1% ～47%，平均值为12%，与昭苏剖面接近，然后是长石类矿物（主要为斜长石7% ～ 36%）、云母类矿物（10%～20%），还有少量角闪石类、绿泥石和粘土矿物（以伊利石为主）（5%以下），偶见辉石、绿帘石、金红石、榍石、磁铁矿、沸石、石膏等矿物。与同处中亚的新疆伊犁昭苏黄土（曾蒙秀和宋友桂，2013）相比，石英的含量偏高，而角闪石、绿泥石的含量偏低，而石英含量比黄土高原（刘东生，1985；郑洪汉等，1994）低，角闪石含量比黄土高原高一些。

图 2 塔吉克斯坦黄土–古土壤样品X射线衍射图谱Fig.2 X-ray diffraction patterns of loess-paleosol sequence from Tajikistan

黄土中的石英含量可以反映源区的远近及搬运途中的动力特点，搬运距离越远由于风化分选作用，石英含量会越高。塔吉克斯坦黄土的石英含量比昭苏剖面中含量高，但比黄土高原黄土中石英的含量低，一方面说明其与物源区的距离介于二者之者；另一方面可能说明它们在物源上存在某些差异。角闪石和绿泥石是抗风化作用比较弱的矿物。普通角闪石属铁镁硅酸盐矿物，化学性质不稳定，风化作用稍强，普通角闪石风化作用后可转变为绿泥石等矿物从而造成角闪石含量降低。塔吉克斯坦黄土的角闪石明显低于昭苏黄土，而高于黄土高原黄土，说明塔吉克斯坦黄土经历较弱的风化作用。而角闪石也是周边基岩（如花岗闪长岩、辉长岩）、河谷中的常见矿物，因此角闪石含量高还可能与粉尘中角闪石的含量本身高有关，也可能有部分是由近源物质带来的。而无论是远源物质还是近源物质，普通角闪石的高含量代表其所经历的风化程度相对较低。绿泥石一般形成于干燥气候条件下, 其相对含量在成土过程中有减少的趋势。塔吉克斯坦的角闪石、绿泥石的含量比昭苏偏低，而比黄土高原高也说明塔吉克斯坦黄土的风化成壤作用强于新疆昭苏，而低于黄土高原，处于初始的风化作用阶段。

4 塔吉克斯坦 REE组成特征及古环境意义

4.1 REE含量特征

塔吉克斯坦（TJ）黄土与古土壤的稀土元素含量结果显示样品的稀土元素总量（ΣREE）变化范围为130.61～205.62 μg·g−1，变化范围较大，平均值为158.81 μg·g−1。将TJ黄土与昭苏（ZSP）、朝那（CN）黄土以及上陆壳（UCC）的REE作对比可以看出，TJ黄土的ΣREE平均值小于ZSP、CN黄土，而大于UCC。黄土与古土壤样品的ΣREE平均值也存在显著差异，黄土为154.12 μg·g−1，而古土壤为183.87 μg·g−1，后者是前者的1.19倍。

TJ黄土LREE平均值为141.20 μg·g−1（变化范围为116.41～183.51 μg·g−1），HREE为17.61 μg·g−1（变化范围为14.20～22.11 μg·g−1），LREE/HREE值为8.02，远小于UCC（表1）。TJ黄土样品的(La/Yb)N和(La/Lu)N均小于古土壤样品，(La/Yb) N在剖面中的平均值大于CN剖面，而小于ZSP剖面和UCC，(La/Lu)N平均值则为最小。TJ剖面的(La/ Sm)N与(Gd/Yb)N在黄土与古土壤中也几乎分别完全相同，但是同ZSP、CN剖面以及UCC相比，(La/ Sm)N平均值仅大于UCC，而(Gd/Yb)N平均值只比ZSP剖面小（表1）。

表1 塔吉克斯坦黄土–古土壤样品与伊犁昭苏黄土、黄土高原朝那黄土REE特征参数比较*Table 1 Comparison on REE parameters among Tajikistan loess, Zhaosu loess in the Ili Basin and Chaona loess in Chinese Loess Plateau

以球粒陨石为标准对塔吉克斯坦典型层位样品的REE进行归一化，分析其配分模式。从图3a可以看出黄土层和古土壤层REE配分模式一致，都呈右倾斜，具有负斜率，La–Eu曲线较陡，Gd–Lu曲线较为平缓，LREE相对富集，HREE相对亏损，Eu呈较为明显的负异常，无明显Ce异常。将TJ、ZSP、CN黄土与UCC稀土元素各组分配分模式对比（图3b），可以看出ZSP黄土的Nd、Tm、Yb和Lu同TJ黄土近似，而其他稀土元素较TJ黄土要富集；CN黄土REE整体表现出相对TJ黄土富集的状况，但HREE的富集程度略微大于LREE。但这些差别并不大，三者整体表现出轻稀土显著大于重稀土。相对于TJ黄土，中国黄土的Pr出现明显的亏损。TJ黄土REE各组分比UCC都要富集，尤其是HREE，而这同时也是ZSP、CN黄土与UCC的差异之处。图3c、图3d图3为对TJ、 ZSP和CN黄土与古土壤分别进行比较，三个地区的古土壤REE标准曲线较黄土的更为一致。图4为TJ、ZSP和CN黄土的REE经UCC标准化后的曲线，虽然三者曲线都呈近似直线型分布，但表现出明显的HREE相对UCC更加富集的特征。

4.2 REE揭示的古气候信息

尽管塔吉克斯坦主要为地中海式气候，雨热不同期，但由于间冰期西风气团活动加强，而冰期西伯利亚高压系统增强，所以古土壤发育期间气候较为暖湿，而黄土堆积时气候干冷（Dodonov et al，2006）。由此看来，TJ黄土剖面中，古土壤的REE表观丰度大于黄土可能是因为古土壤形成期间，温暖湿润的气候条件使得稀土元素的活跃性加强，活性态的REE以羟联形式组成络离子富集保存下来（陈秀玲等，2013），同时，较为丰沛的降水致使碳酸盐遭受强烈的淋滤，从而使REE组分相对富集（汪夕彬等，1986；Diao and Wen，1999；刁桂义和文启忠，2000）。此外，研究还表明，稀土元素含量与粘粒含量具有较好的相关关系（吴明清等，1991；李徐生等，2006；杨竸红等，2007），Ding et al（2002）对塔吉克斯坦南部Chashmanigar剖面的粒度分析结果指出由于冰期区域西风强度的增强以及中亚沙漠的扩张，黄土层粒度比古土壤层粗，因而TJ黄土与古土壤的REE表观丰度的差异可能也耦合了这种粒度组成的影响。而TJ黄土与ZSP、CN黄土ΣREE平均丰度在黄土层上的差异要明显大于古土壤层，可能暗示着古土壤发育期间类似的气候状况对不同地区黄土的ΣREE平均丰度进行了不同程度的改造，使其渐趋一致。

图3 塔吉克斯坦黄土–古土壤稀土元素配分模式及与伊犁、黄土高原和上地壳的对比Fig.3 REE distribution patterns of Tajikistan loess-paleosol and comparison with Ili, CLP loess and UCC

4.3 物源意义

稀土元素通常也被当为物源指示剂（Taylor and McLennan，1985），其特征参数轻稀土元素总量/重稀土元素总量 (LREE/HREE)、δEu、δCe等值都可能受到风化、沉积和成岩作用的影响，但主要是反映来源物质的特征（文启忠，1989）。虽然TJ黄土与古土壤的ΣREE平均含量有所差异，但是δEu、δCe以及LREE/HREE比值相近（表1），并且典型层位样品的配分模式相似（图3），意味着不同时代、不同环境下发育的黄土与古土壤具有相同的物质来源。而古土壤层轻重稀土元素分异程度高于黄土层的现象并不明显，说明粉尘堆积后风化作用的改造对稀土元素的分异作用并不十分显著，仍然保留了母质的稀土分布特征（文启忠，1989），而这一点也可以从(La/Yb)N和(La/Lu)N中体现出来。考虑到伊犁地区黄土发育期间成壤作用较弱（李传想和宋友桂，2012；李传想等，2013；曾蒙秀和宋友桂，2013），本文认为引起ZSP黄土LREE/HREE值大于TJ、CN黄土的原因是三者物源组成的差异。根据李传想等（2012）的研究，ZSP黄土粘土含量大于黄土高原CN黄土，而粘土矿物吸附态是风化壳中稀土元素的主要存在形式，而且粘土矿物对REE各组分的吸附能力存在差异，所以ZSP黄土的ΣREE和LREE/HREE值都大于CN黄土（表1）。而对于TJ黄土LREE/HREE值小于ZSP黄土，则可能是由于矿物含量的差异引起的，比如TJ黄土中角闪石的平均含量为4%，然而ZSP黄土为8%，作为重矿物的角闪石不仅富集稀土元素，而且其中的轻稀土远远大于重稀土（刘东生等，1985；文启忠，1989）。

图4 塔吉克斯坦黄土与伊犁、黄土高原黄土REE的UCC标准化分布模式Fig.4 UCC-normalized REE distribution patterns of Tajikistan Loess, Ili and CLP loess

(La/Lu)N比值受源区物质组成的影响，因此TJ黄土与ZSP黄土(La/Lu)N的差异说明它们在物源上有较大差别，而与黄土高原CN相近，可能说明CN地区的一部分远源成分与TJ黄土有着内在的联系。除了近地面层东亚冬季风，高空西风急流也是搬运黄土粉尘的主要载体（An and Porter，1997）。而青藏高原的抬升使西风急流分为南北两支，其北支紧贴青藏高原北缘极端干旱区，使亚洲风尘远距离传输成为可能。TJ黄土来自其西部的卡拉库姆等沙漠，粉尘主要由自西向东的西风气流所搬运（丁峰和丁仲礼，2003），而纬向运行的高空西风气流很可能将一部分塔吉克斯坦西部沙漠的粉尘搬运到黄土高原地区沉积下来，从而引起两地黄土具有了相近的轻重稀土元素分馏状况。

(La/Sm)N与(Gd/Yb)N分别用来表示轻重稀土元素内部之间的分馏程度。(La/Sm)N值越大，轻稀土越富集；(Gd/Yb)N值越小，重稀土越富集。两者同样也受到风化强度、沉积和成岩作用以及源区物质组成的影响。而黄土层与古土壤层之间(La/Sm)N与(Gd/Yb)N分别极为相近，说明无论是轻稀土之间还是重稀土之间的分馏状况在黄土与古土壤中基本没有差别，这再次证明黄土与古土壤具有相同的物质来源。然而相比之下，TJ黄土轻稀土元素之间的分馏较弱，而重稀土元素之间的分馏不如ZSP黄土，并且与CN黄土也有明显的不同(表1)，表明三者在物源上存在区域性差异。这根据中国黄土具有近源性（陈骏和李高军，2011）的特点也可予以证明。

TJ黄土与古土壤的REE配分模式的高度相似性（图3a），亦反映了两者具有相同的物质来源。而TJ黄土的REE配分模式与ZSP、CN黄土的相似性则说明TJ黄土同后两者一致，亦为风成成因，并且TJ黄土物质源区也可能是一个广泛而开放的空间，粉尘物质在风力搬运过程中发生高度混合，而后在几百万年的堆积时期内都能达到非常均匀的特征。TJ、ZSP和CN黄土层REE配分模式所存在的差异大于古土壤层（图3c、d），这一方面说明三者的微弱差异可能与混有本区风化物质有关，即反映了区域性差异；另一方面可能指示在间冰期一定的全球暖湿的大背景中，不同物源的黄土REE各组分由于受到成壤作用的影响，活动能力增强，之后便会形成某一特定的配分模式或配分模式范围。而寒冷干燥气候条件下的风化壳中稀土含量和配分模式与母岩都更为接近（王中刚等，1989），因此认为，在进行物源追踪时，用干冷环境下堆积的黄土更好，而要避免使用古土壤。同时，稀土元素示踪物源的时候的机理还是比较复杂的，仍需要更多的工作。

5 结论

（1）塔吉克斯坦黄土含有10多种矿物，以石英为主，其次为长石、方解石，还有少量绿泥石、云母类、白云石等，偶见多种重矿物，与黄土高原、新疆伊犁黄土矿物组成类似，但石英和方解石的含量较低。

（2）塔吉克斯坦黄土样品的ΣREE变化于130.61～205.62 μg·g−1，平均值为158.81 μg·g−1，小于新疆伊犁昭苏和黄土高原朝那黄土，而大于上陆壳。各样品的REE组分含量稳定性较差，尤其黄土与古土壤的ΣREE之间有明显的差异，但两者的REE特征参数和配分模式相似，表明黄土与古土壤具有共同的物源，并且成壤作用未使REE各组分产生明显的分馏。

（3）塔吉克斯坦黄土与昭苏、朝那黄土稀土的配分模式基本一致，说明成其为风成成因，其黄土物源区可能是一个广泛而开放的空间，物源也存在区域性差异性。

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Mineralogical and REE geochemical compositions of Tajikistan loess

SONG You-gui1, LI Yue1,3, CHEN Xiu-ling2, LI Yun1
( 1. State Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology, Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, Xi'an 710075, China; 2. Key Laboratory for Subtropical Mountain Ecology (Ministry of Science and Technology and Fujian Province Funded), School of Geographical Sciences, Fujian Normal University, Fuzhou 350007, China; 3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China )

Mineralogical and geochemical compositions of loess are important characteristics which can be used to track provenance and origin. With X-ray diffraction (XRD) and inductively coupled plasmamass spectrometer (ICP-MS), mineralogical compositions and REE characteristics in Tajikistan (TJ) loess were carried out. Meanwhile, we compared them with CLP and Ili loess. The results indicate that at least ten minerals in Tajikistan are identified through XRD, and in addition to quartz, the primary mineral composing Tajikistan loess, followed by feldspar and calcite, there are few chlorite, micas, dolomite, etc., and some kinds of heavy minerals found by accident. Although TJ, CLP and Ili loess have the similar characteristics in mineralogical compositions, the contents of quartz and calcite are lower in TJ, with the content of hornblende between CLP loess and Ili loess, reflecting the weakly weathering environment near provenance. The gross amount of rare earth elements (ΣREE) of Tajikistanloess varied in the range from 130.61 μg·g−1to 205.62 μg·g−1with an average value of 158.81 μg·g−1, conspicuously less than those of CLP and Ili loess, whereas loess and paleosol in Tajikistan have quite similar REE character parameters as well as distribution patterns, indicating similarly eolian origins of both. Tajikistan loess of different ages have similar mineralogical compositions and REE character parameters and distribution patterns of CLP and Ili loess, displaying the characteristics of high mixture after transportation, as well as the eolian origin of the Tajikistan loess. But the subtle difference of their REE contents mainly ref ects the discrepancy of regional geological background and provenance.

Tajikistan; loess; mineral; REE; weathering signif cance

P595

：A

：1674-9901(2014)02-0145-10

10.7515/JEE201402012

2014-02-12

国家自然科学基金项目（41172166）；中国科学院自主布署项目（ZZBS1301）；中国科学院科技创新“交叉与合作团队”项目

宋友桂，E-mail: syg@ieecas.cn