伊犁盆地昭苏黄土不同粒径和相态稀土元素特征及其物源指示意义

贾丽敏，陈秀玲，杨一博，李金婵

（1. 福建师范大学 地理科学学院，福建省湿润亚热带山地生态省部共建国家重点实验室培育基地，福州 350007；2.中国科学院地球环境研究所 黄土与第四纪地质国家重点实验室，西安 710075；3.中国科学院青藏高原研究所 大陆碰撞与高原隆升重点实验室，北京 100101)

伊犁盆地昭苏黄土不同粒径和相态稀土元素特征及其物源指示意义

贾丽敏1,2，陈秀玲1,2，杨一博3，李金婵1,2

（1. 福建师范大学 地理科学学院，福建省湿润亚热带山地生态省部共建国家重点实验室培育基地，福州 350007；2.中国科学院地球环境研究所 黄土与第四纪地质国家重点实验室，西安 710075；3.中国科学院青藏高原研究所 大陆碰撞与高原隆升重点实验室，北京 100101)

为了探讨伊犁盆地风成沉积物质来源特征，对伊犁地区昭苏黄土剖面代表性样品各个粒级全岩、酸溶组分和残渣组分中的稀土元素进行了分析。结果表明，各个粒级组分全岩样品的稀土总量（ΣREE）的变化范围为114.61～178.37 μg·g−1，剖面中各个粒级组分稀土球粒陨石标准化配分模式呈轻稀土富集，存在明显的Eu负异常，Ce无明显异常。各个粒级组分酸溶残渣稀土特征与上述全岩特征类似。酸溶组分稀土的上部大陆地壳标准化呈现稳定的中稀土富集。随着各组分粒级变粗，酸溶组分稀土占全岩比例呈现先降低后升高的趋势，即从＜2 μm组分到16 ～32 μm组分比例渐次降低，而后从16 ～32 μm组分到＞63 μm渐次升高，这主要反映了以西风为代表的远源输送体系和以近地面风为代表的近源输送体系下两种来源的碎屑碳酸盐稀土的混合。本文不同粒径和赋存形态下稀土元素的特征表明了利用风成沉积物稀土元素反映源区物质特征存在一定复杂性。

黄土；稀土元素；物质来源；伊犁盆地

中国分布着全世界保存最好、最为连续的风成沉积序列（黄土−红粘土），近几十年来，大量的学者对其所蕴含的古气候信息开展了系统而全方面的研究，取得了丰硕的成果，使得黄土−红粘土序列成为了研究晚新生代古环境变化最好的陆相沉积记录（刘东生，1985；An et al，2001；Guo et al，2002；Ding et al，2005）。对风成沉积物源的研究是揭示风成物质沉积过程和准确解译古气候代用指标指示意义的重要前提。而稀土元素由于在表生过程中相对稳定的地球化学行为（Henderson，1984；Taylor and McLennan，1985；王中刚等，1989），已经被广泛应用于上地壳各类沉积物的物源研究，特别是风成沉积的物源研究方面（张虎才，1996；张小曳等，1996；Gallet et al，1996，1998；彭淑贞和郭正堂，2000；曹军骥等，2001；Jahn et al，2001；Guo et al，2002；Liang et al，2009；Sun et al，2010；强小科等，2010）。

新疆伊犁盆地位于中亚地区东北部，自然条件独特，终年降雨量较少，光照充足，是典型的干旱地区，因常年受西风环流的影响而风成沉积遍布，从而成为为研究中亚地区风成沉积物质来源和气候环境变化的理想区域。近年来，利用伊犁盆地风成沉积进行该地区古环境重建已取得了长足的进展（叶玮，1999，2001；史正涛，2007；宋友桂等，2010；李传想等，2011；李传想和宋友桂，2011；凌智永等，2012），相比较而言，对伊犁盆地风成沉积的物源变化研究则相对欠缺。因此，加强该区域风成沉积稀土元素的地球化学特征研究，可以为揭示伊犁风成沉积的物质来源和讨论伊犁风成沉积在西风环流中所扮演的角色奠定理论基础。目前，前人对伊犁盆地粉尘物质粒度组成的研究表明伊犁盆地风成沉积存在近地面风输送的近源物质和高空西风输送的远源物质，并且近地面风的相对强弱与该地区末次冰期以来的干旱程度相关（叶玮等，2003；李传想等，2011）。鉴于伊犁盆地风成沉积物源来源的复杂性，采用更精细的手段对风成沉积稀土元素特征的研究是必不可少的，而传统的全样分析已经难以准确示踪伊犁盆地风成沉积物质来源。为此本文选取伊犁盆地昭苏黄土剖面系统地开展典型样品不同粒级组分下的全岩、酸溶和残渣样品的稀土元素研究，初步探讨伊犁盆地风成沉积中可能的物质来源特征，进而为明确伊犁风成沉积气候代用指标的古环境意义提供来自元素地球化学方面的数据支持。

1 研究区地质地理和剖面概况

伊犁盆地位于中国西北边陲、新疆西部，属于中国天山西段，陆地面积为5.6万平方公里，盆地是天山造山带的一个山间叠合盆地。伊犁盆地呈向西开敞的喇叭形，且为三山夹两盆的地貌轮廓。伊犁盆地北部由隶属于北天山山脉的北西、南东走向的科古琴山、博罗霍洛山和依连哈比尔尕等山组成；南面由隶属于南山山脉的呈北东东、南西西走向的哈尔克他乌、那拉堤山组成；盆地中部则分布有近东西向的阿拉喀尔他乌、伊什基里克山和阿吾拉勒山（叶玮，2001）。区内堆积了大量第四纪以来冲积、洪积、冰水沉积和风积等陆相松散沉积物。据气象统计资料，伊犁地区高空，一年四季都盛行西风（叶玮，2001）。冬季，主要受北支西风气流影响；春季，西风带的位置明显北移，势力锐减，伊犁地区主要受巴尔喀什湖上空东西方向的切变线影响；夏季，南支西风北跃控制北疆地区；秋季，1500 m高度上以及其上的平均流场形势与冬季类似（叶玮，1999）。由于逆温层和山地屏障作用，区内温差较小，年平均气温为2.6～10.4℃，年均温自东向西逐渐升高，且春冬季长、夏秋季短，雨热不同期。年降水量200～550 mm，但降水分布很不均匀，总的空间分布趋势为东多西少，山区大，平原少，与海拔高度的增加成正比，山地最大降水量大于1000 mm。

本文选取伊犁盆地昭苏县典型风成沉积剖面进行稀土元素地球化学的研究。昭苏剖面（ZSP）位于新疆省伊宁市昭苏县波马镇（邻近中哈边境），地理坐标为80°15′E，42°41′24″N，海拔1900多米，发育形成于河流阶地，剖面厚度为6.9 m，按10 cm采集样品（图1）。剖面特征依次为：0 ～ 90 cm，古土壤层（S0），除表土为灰褐色的灰钙土外，其余土壤颜色多呈浅黄橙色，土壤中含有现代植物根系和有机质，均匀疏松，无明显层理；90 ～ 340 cm，黄土层（L1L1），颜色为浅淡黄色，疏松，质地均匀，含有较多的钙质结核；340 ～ 480 cm，弱发育古土壤层（L1S1），颜色偏浅褐红色，与黄土层相比，土壤较紧实且细腻，质地均一，出现较多的蜗牛化石，具有明显的团粒结构；480 ～ 650 cm，黄土层（L1L2），颜色仍为浅淡黄色，疏松，质地均匀；650 ～ 690 cm，发育褐红色的古土壤，土壤中含有蜗牛化石成分。

2 材料和方法

对昭苏黄土剖面40 cm、120 cm、220 cm、320 cm、420 cm、540 cm和620 cm共七个包含表层土壤、黄土和古土壤样品的进行粒度分级实验。利用斯托克斯静水沉降法进行粒度分级实验。首先分离＜63 μm的粒级：将装有样品的烧杯置于试管架上，充分搅拌后，加入以分散剂0.05 mol·L−1的六偏磷酸钠约20 mL，取出玻璃棒开始记录时间，即为土粒沉降的起始时间，用stokes沉降公式计算静水沉降的所需的时间，到达规定的时间后，用吸管将上层10 cm的液体洗出，重复上述过程，直至烧杯中上层10 cm的液体在经过规定的沉降时间后基本为清澈液体为止。此时，样品中＜63 μm的颗粒基本上提取完毕，＞63 μm粒级的颗粒烘干后使用。同样的方法，按计算的时间，提取32 ～ 63 μm、16 ～32 μm、2 ～16 μm以及＜2 μm粒级的颗粒。

图1 采样点位置及伊犁地区地理环境状况图（宋友桂等，2010）Fig.1 Geology and geography of Ili area and sampling location (Song et al, 2010)

称取样品约0.2 g进入10 mL离心管小心加入10%醋酸9 mL，待反应不再剧烈后，在60℃烘箱反应4小时以上，静置12小时以上，使溶解反应充分进行，期间不时用振荡。将离心管放入离心机（3000 r · min−1）离心15分钟，取上清液定容备用。

粒度分级实验所获固体样品用玛瑙研钵研磨至200目，准确称取0.1000 g样品于聚四氟乙烯内罐，加电子级混合酸（HNO3: HCl: HF=6: 2: 2）10 mL，在奥地利安东帕公司生产的Multiwave3000微波消解仪中进行消解，而后转移至赶酸仪上加HClO4蒸至黏稠状，加入1 mL HNO3（电子级）提取，用2% HNO3冲洗干净消解罐，定容至50 mL待测。

使用美国X-Serie II型ICP-MS质谱仪测试分粒级固体样品和酸溶组分的稀土含量。使用空白样品和黄土标准物质进行质量控制。选用铟（In）和铹（Re）作为在线双内标元素同步测定，回收率为90% ～ 97%，RSD小于5%，整个实验过程所用水均为18.2 MΩ的超纯水，以上实验均在福建师范大学湿润亚热带山地生态省部共建教育部重点实验室完成。

3 结果和讨论

3.1 昭苏剖面分粒级样品全岩、酸溶和残渣组分

稀土元素特征

本文对昭苏7个表层土壤、黄土和古土壤样品的代表性样品进行分粒级以及酸溶提取使得这7个代表性分粒级样品包含了全岩样品，酸溶组分和残渣组分三套平行数据。残渣组分数据由分粒级样品的稀土含量减去酸溶组分的稀土含量所得。

昭苏黄土剖面代表性样品各个粒级组分全岩样品的稀土总量（ΣREE）的变化范围为114.61～178.37 μg·g−1（表1）。轻稀土（LREE）含量分布在102.65～159.53 μg·g−1，占稀土总量80%以上。ΣREE随粒度由细变粗呈“先升后降”型分布：在2～16 μm部分ΣREE含量较高，为181.38 μg·g−1，＞63 μm的砂组分中最低，为128.53 μg·g−1。昭苏黄土的(La/Yb)N（下标N代表球粒原始标准化，下同）可以表征轻重稀土的分馏程度。(La/Yb)N在各个粒级间的变化范围不大，在＜2 μm和2～16 μm粒级的分馏值相似，而在16～32 μm以及32～63 μm粒级处(La/Yb)N值变低，在＞63 μm粒级范围内出现最大值。昭苏黄土的(La/Sm)N比值表征轻稀土内部分馏程度，随着粒级的变粗而降低，在＞63 μm处又略有回升；而(Gd/Yb)N比值表征重稀土内部分馏程度，在各个粒级均比较接近，且均在2～16 μm的粉砂组分以及＞63 μm的砂组分中重稀土内部分馏更加明显一些。δCe随粒度由细变粗稳定在0.94 ～ 0.98，Ce异常并不明显。δEu分布在0.63～0.71，从32 μm开始增大，从＜32 μm的低于0.66增加到32～63 μm的0.68，直至＞63 μm的0.71。昭苏黄土剖面中各个粒级组分的REE分配模式形态相似（图2），均向右倾斜，LREE相对富集，重稀土相对亏损，存在明显的Eu负异常，Ce无明显异常，基本概略了表1所反映的特征。值得一提的是，7个代表性样品中，稀土总量ΣREE相对标准偏差最大的是32～63 μm以及＞63 μm的两个组分，分别为14.09%和27.98%，而其他三个组分ΣREE相对标准偏差均较低（表1），这反映了粗粉砂和粉砂稀土ΣREE存在强烈的不均一性。

表1 昭苏黄土剖面不同粒级REE含量及分馏特征参数比较Table 1 REE concentrations and fractionations for representative samples with different grain size fractions in ZSP section

图2 昭苏剖面不同粒级组分平均REE含量球粒陨石标准化Fig.2 Chondrite-normalized average REE concentrations for representative samples with different grain size fractions in ZSP section

为了清晰分辨全岩、酸溶和残渣稀土元素的分布，使用上部大陆地壳（UCC）稀土含量进行标准化（图3）。为了展示酸溶组分和残渣组分稀土元素在全岩组分中的相对比例，图4表示了酸溶组分中每个稀土元素含量在全岩组分中的比例变化。

从分馏情况上看，全岩样品和残渣样品的稀土配分形式非常接近，全岩和残渣样品各个粒级的均呈现出明显的中稀土富集（Sm-Dy）（图3）。重稀土（Ho-Lu）和轻稀土（La-Nd）的富集程度类似，轻重稀土的富集程度差异表现不分明显（除40 cm处的样品呈现明显的重稀土富集）。全岩和残渣样品Eu异常在细粒组分（＜ 32 μm）略呈负异常或者无明显异常，而在粗粒组分特别是32 ～ 63 μm和＞ 63 μm两个粒级组分往往呈正异常。从含量上看，大多数样品残渣组分的稀土含量占全岩组分的一半以上（图4）。

酸溶组分的稀土含量在不同样品和粒级间均表现为程度不一的中稀土富集现象，轻重稀土之间的分馏相对不明显。稀土含量呈现出明显的随着粒度变粗而降低的趋势，特别是＜ 2 μm和2 ～16 μm组分，往往由于其高的稀土丰度而与其他组分区分开来（图3）。酸溶组分占全样的比例配分模式同样呈现明显的中稀土异常（图4）。轻稀土相对于重稀土而言在各个样品的不同粒级均出现不同程度的富集（图4），这一点＜ 2 μm组分体现的最为明显。

3.2 昭苏剖面稀土元素物质来源初探

叶玮等（1998）对伊犁地区黄土的粒度分析表明，伊犁地区的黄土粒度特征以粉砂为主。与黄土高原黄土比较，伊犁地区黄土砂含量低而细粉砂和粘粒含量高。根据Pye（1987）的研究，在中性大气的中度风暴中，20 μm的粉尘颗粒可能迁移到离源区30 km远的地方，而小于10 μm粉尘颗粒则可被搬运到上千公里，不过在极端风暴天气下，20 ～ 30 μm粉尘颗粒同样可以传送到上千公里之外。叶玮等（2001）结合刘东生等对中国北部沙漠现代大气降尘中小于30 μm组分占主导的研究，根据伊犁黄土中小于30 μm组分特别是小于15 μm组分大于50%的结论，强调了西风环流在粉尘的远源输送的重要地位。李传想等（2011）对昭苏剖面的粒度分析表明，昭苏黄土粉砂粒级含量最高，平均含量接近78%，黏土粒级次之，砂粒含量最低；进一步的粒度分析的结果表明昭苏黄土粗粒级和细粒级来源于受控于不同的输送体系。上述的研究表明昭苏剖面黄土粉砂粒级作为主要组分来源于西部的荒漠，而粘土粒级重要受控于认为西风对远源粉尘的输送，成壤作用对于粘土粒级的贡献处于次要地位（叶玮等，1998；李传想等，2011）。

因此，在弱的成壤条件下，昭苏剖面黄土分粒级的稀土元素含量特征主要反映了不同输送体系下以粗细粒径为代表的不同物质来源的相对比例。然而，众所周知，黄土作为一种高度均一化的上地壳成分的代表性沉积（文启忠等，1989），由于广泛区域内的高度混合使得碎屑组分的稀土特征在不同区域均呈现出类似上部大陆地壳的稀土特征，如球粒陨石标准化呈现明显的轻稀土富集和中度Eu异常（Gallet et al，1996，1998；Jahn et al，2001；Liang et al，2009）。这意味着即使风成物质来源是区域性的，可是不同地区上地壳暴露岩石通过风的搬运和充分混合后往往较为一致呈现上部大陆地壳沉积所普遍表现的稀土特征。如图3所示，尽管前人的研究表明昭苏剖面粗颗粒组分和细颗粒组分依次代表近源输送和远源西风环流输送（叶玮，2001；李传想等，2011），但是仍旧难以从全岩组分在粗细粒径上的稀土特征上反映这两种不同的物质来源。

曾蒙秀和宋友桂（2013）对昭苏剖面全样和分粒级的矿物学分析表明，剖面中普遍存在含量较高的矿物有石英、绿泥石、斜长石、普通角闪石、钾长石和白云母为代表的硅酸盐矿物以及以方解石、白云石为代表的碳酸盐矿物。本文中稀醋酸溶解的酸溶组分主要针对各粒级组分中的碳酸盐矿物，几乎不溶解硅酸盐矿物（Yang et al，2000）。尽管稀醋酸同样淋洗了一些在蒸馏水浸泡过程中未除去的吸附态稀土，但考虑到昭苏剖面中碳酸盐矿物平均含量高达30%左右（曾蒙秀和宋友桂，2013），我们认为酸溶组分的稀土主要来自于各粒级组分的碳酸盐矿物。

图3 昭苏黄土剖面不同粒级组分全岩态、酸溶态和残渣态REE的UCC标准化配分模式Fig.3 UCC-normalized REE concentrations and fractionations in whole rock phase, acid-soluble phase and acid residue phase with different grain size fractions in ZSP section

图4 昭苏黄土剖面不同粒级组分酸溶态/全岩REE含量比值变化Fig.4 Comparison of REE characteristics with medium size and calcite contents in ZSP section

昭苏剖面的碳酸盐矿物主要是方解石和白云石，并且主要是碎屑而非成壤成因（曾蒙秀和宋友桂，2013）。由于碎屑碳酸盐矿物在分布上相较于硅酸盐矿物更带有区域性色彩，而非在混合后呈现上部大陆地壳的均一化特征，我们尝试从酸溶组分代表的稀土元素特征来反映不同昭苏黄土不同来源的特征。昭苏黄土不同粒级组分酸溶态/全岩REE含量比值变化呈现出了有趣的变化（图4）。最显著的特征有三：（1）＜2 μm的酸溶组分稀土占全岩比例最高，而16～32 μm的酸溶组分稀土占全岩比例最低；（2）＞63 μm的酸溶组分在全岩比例，排在第二位（除了620 cm处样品排在第三位）；（3）随各粒级组分变粗，酸溶组分稀土占全岩比例呈现先降低后升高的趋势，即从＜2 μm组分到16～32 μm组分比例渐次降低，而后从16～32 μm组分到＞63 μm渐次升高。

考虑到昭苏黄土粗细组分分别代表的以西风输送为主的远源细粒物质和西部荒漠输送的近源粗粒物质，上述特征明显反映了两种不同来源的碎屑碳酸盐与碎屑硅酸盐稀土含量的比例变化关系。即＜16 μm粒级组分主要反映的是西风远源贡献，在这个粒级端员中粒径越细具有越高比例的碎屑碳酸盐态稀土；而在＞32 μm粒级组分主要体现了近源输送贡献，在这个粒级端员中粒径越粗则具有越高比例的碎屑碳酸盐态稀土。由于选取的7个代表性样品包含古土壤层、弱发育古土壤和黄土的典型样品，这种系统的规律性在7个不同类型样品中的稳定分布排除了不同沉积环境和气候条件相关的沉积分选以及成壤作用对于这种碎屑碳酸盐稀土与碎屑残渣矿物间稀土相对比例的进一步改变，主要反映两种不同输送体系下两种物质来源碎屑碳酸盐稀土含量在全岩中相对稳定的比例组成。

4 结论

（1）对伊犁地区昭苏黄土剖面代表性样品分粒级全岩样品稀土元素分析表明，剖面不同沉积层的稀土元素球粒陨石标准化分配型式相似，轻稀土适度富集，缓右倾斜型，Eu中度负异常，Ce异常不明显。ΣREE随粒度由细变粗呈“先升后降”型分布，在2～16 μm部分ΣREE含量最高。

（2）各个粒级全岩、酸溶组分和残渣组分的UCC标准化均呈现出明显的中稀土富集。随粒级变粗，酸溶组分稀土占全岩比例呈现先降低后升高的趋势，即从＜2 μm组分到16～32 μm组分酸溶组分稀土占全岩比例渐次降低，而后从16～32 μm组分到＞63 μm渐次升高。上述特征主要反映了以西风为代表的远源输送体系和以近地面风为代表的近源输送体系下两种来源的碎屑碳酸盐态稀土特征的混合。这表明对黄土中稀土元素丰度和赋存形态的详尽研究有利于揭示出黄土形成、风力搬运等在全岩分析中难以获得的信息，从而为进一步阐明稀土元素在各赋存相态中的含义以及为今后利用细致的逐步提取方法以获得稀土元素在物源和气候方面较为清晰的指示意义提供重要的理论支持。

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Rare earth elements characteristics in different grain sizes and phases of Zhaosu loess in Yili Basin and their provenance implications

JIA Li-Min1,2, CHEN Xiu-ling1,2, YANG Yi-bo3, LI Jin-chan1,2
(1. Key Laboratory for Subtropical Mountain Ecology ( Ministry of Science and Technology and Fujian Province Funded ), School of Geographical Sciences, Fujian Normal University, Fuzhou 350007, China; 2. State Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology, Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, Xi'an 710075, China; 3. Key Laboratory of Continental Collision and Plateau uplift, Institute of Tibetan Plateau Research, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China)

In order to explore the provenance of aeolian deposits in Yili Basin, rare earth elements (REE) concentrations in three phases of whole-rock, acid soluble, and acid residue in each grain size fractions of seven representative samples in Zhaosu loess section are analyzed. Whole rock ΣREE in each grain size fractions range from 114.61～178.37 μg·g−1, showing light REE enriched chondritenormalized patterns with distinct negative Eu anomaly and undetectable Ce anomaly. REE characteristic of acid residues in each grain size fractions resemble those of whole rock phase. Upper continental crust normalized REE concentrations of acid soluble phase showed observed middle REE enriched. Along with increasing grain sizes, the proportions of acid soluble phase in whole rock display initial decreasing and then increasing variations. More specif c, those proportions decreased from ＜2 μm to 16～32 μm fractions, then increased from 16 ～ 32 μm to ＞63 μm fractions, which are the mixing resultsof REE in detrital carbonate derived from distant source transported by the westerly and adjacent source transported by the near-surface wind. The REE characteristic in different grain size and phase exhibits the complexity of using REE in aeolian deposits to trace provenance change.

loess; rare earth elements; provenance; Yili Basin

P595

：A

：1674-9901(2014)02-0093-09

10.7515/JEE201402006

2014-01-18

国家自然科学基金项目（41302149，41172166）；黄土与第四纪地质国家重点实验室开放基金（SKLLQG1103，SKLLQG1113）；中国科学院科技创新“交叉与合作团队”项目；福建省科技计划项目公益类项目（K3-296）

陈秀玲，E-mail: xiulingchen@163.com