东营凹陷中央隆起带烃类流体活动在成岩作用上的响应

郭 佳，曾溅辉，宋国奇，张永旺，王学军，孟 伟

1.中国石油大学（北京）油气资源与探测国家重点实验室，北京 1022492.中国石油大学（北京）地球科学学院，北京 1022493.中石化胜利油田分公司，山东 东营 2570004.中石化胜利油田地质科学研究院，山东 东营 257015

东营凹陷中央隆起带烃类流体活动在成岩作用上的响应

郭 佳1，2，曾溅辉1，2，宋国奇3，张永旺1，2，王学军4，孟 伟1，2

1.中国石油大学（北京）油气资源与探测国家重点实验室，北京 102249
2.中国石油大学（北京）地球科学学院，北京 102249
3.中石化胜利油田分公司，山东 东营 257000
4.中石化胜利油田地质科学研究院，山东 东营 257015

为探讨成岩作用对烃类流体活动的响应，利用显微观察、包裹体测温、扫描电镜、阴极发光等研究方法，系统地研究了东营凹陷中央隆起带沙三段自生矿物形成与烃类流体活动的相关性。研究表明：研究区沙三段储层的成岩序列为：第一期石英次生加大边→第一期碳酸盐胶结物（黄铁矿）→绿泥石薄膜→第二期碳酸盐胶结物→第二期石英次生加大边（第一期高岭石）→第三期碳酸盐胶结物→第三期石英次生加大边（第二期高岭石）→第四期含铁碳酸盐胶结物（黄铁矿）。第一期油气充注发生于第二期碳酸盐胶结物形成的后期，第二、三期油气充注发生于第三期碳酸盐胶结物形成的中后期，第四期碳酸盐胶结物的形成标志大规模油气充注时期的结束。烃类流体活动对研究区的自生高岭石、含铁碳酸盐矿物（第四期碳酸盐胶结物）、黄铁矿等3类自生矿物的形成过程产生重要影响。砂岩储层中，第二、三期碳酸盐胶结物的港湾状溶蚀现象、高岭石大量发育、第四期碳酸盐胶结物和黄铁矿的共生组合等成岩现象可作为微观上识别烃类流体活动的标志。含油性较好的层段，烃类流体活动可导致碳酸盐胶结物产生大规模的溶蚀作用，并促使长石溶蚀产生大量高岭石，砂泥岩界面处可见黄铁矿与含铁碳酸盐胶结物共生；而含油性差及不含油的层段，由于缺少烃类流体提供的大量有机酸，高岭石发育较少，早期碳酸盐胶结物保存较好。

成岩作用；烃类流体；沙三段；中央隆起带；东营凹陷

0 引言

烃类流体作为弱还原剂，有可能直接或间接地参与矿物的成岩作用，从而对成岩特征及储层物性产生深刻影响。自国内外学者认识到油气侵位可以抑制碎屑岩储层的成岩作用以来［1－2］，烃类流体活动对成岩作用的影响受到了岩石学家和石油地质学家的普遍关注［2－3］。前人关于烃类流体与成岩作用的研究多集中于油气侵位对自生矿物发育的影响［4－6］，较少有学者将烃类流体活动与自生矿物形成机制相结合，探讨成岩作用对烃类流体活动的响应。因此，笔者综合运用矿物学、岩石学、石油地质学，利用显微观察、包裹体测温、扫描电镜、阴极发光等研究方法，系统地研究东营凹陷中央隆起带成岩作用与烃类流体活动的相关性，对于明确成岩作用对烃类流体的响应以及预测储层质量具有重要意义。

1 区域地质背景

东营凹陷是渤海湾盆地济阳坳陷中的一个次级构造单元，为北陡南缓的箕状凹陷。中央隆起带位于东营凹陷的中部，是走向近东西向的背斜构造带。其三面被洼陷所包围，北临民丰洼陷，南临牛庄洼陷，西临利津洼陷，东西长60km，南北宽12km，面积为600km2（图1）。中央隆起带的形成是在区域和局部构造应力场的控制下，由陈南断裂的伸展断弯褶皱和塑性层拱张共同作用的结果［7－8］。中央隆起带是古近纪发育的同沉积构造带，古近系包括孔店组、沙河街组和东营组，其中沙河街组为区内沉积厚度最大、分布最稳定和最重要的含油气地层单元［9－10］。根据其沉积旋回和岩性特征，将沙河街组自上而下划分为沙四、沙三、沙二、沙一段，从沙四段到沙一段，原始沉积环境由半封闭的盐水深湖—半深湖向三角洲再向淡水深湖—半深湖转化，经历了湖退—湖进的演化过程（图2）［11］。其中沙三段的岩性主要为深灰色泥岩与粉砂岩的互层，以灰色厚层泥岩夹粉砂岩、细砂岩为主，其下部发育灰黑色的油页岩，是本文研究的重点层位。

2 成岩作用序列

在镜下鉴定和扫描电镜特征研究的基础上，详细观察了东营凹陷中央隆起带沙三段储层的成岩作用与成岩序列。研究区的胶结作用主要表现为硅质胶结和碳酸盐胶结（图3）。研究区的石英次生加大边共有3期：第一期石英次生加大边发育于成岩早期，与石英颗粒之间发育有黏土包壳，石英次生加大边以厚度薄、发育不完整为特点，在沙三段较为罕见（图3a）；第二期石英次生加大边发育完整，厚度较第一期明显增大（图3b），在沙三段发育较为普遍；第三期石英次生加大边厚度略小于第二期，二者之间存在黏土包壳（图3b）。这3期石英次生加大边的期次划分均依据镜下明显的分期现象，但当分期现象不够明显时，仍需包裹体测温确定期次。

研究区的碳酸盐胶结物共有4期：第一期碳酸盐胶结物为泥晶，以白云石为主，经显微观察显示这期碳酸盐胶结物形成于岩石颗粒受到充分压实之前，伴生少量黄铁矿颗粒（图3c，图4a）；第二期碳酸盐胶结物多为微晶—巨晶，以方解石为主，多发育于砂岩碎屑颗粒间，与第一期碳酸盐胶结物之间夹有一层绿泥石薄膜（图3d，图4a）；第三期多为微晶—细晶，主要为方解石、白云石和铁白云石，以充填长石溶孔（图3e，图4b）或交代第二期石英次生加大边为特征（图3f）；第四期碳酸盐胶结物多为细晶，主要为铁方解石和铁白云石，以大量充填早期碳酸盐的溶孔为特征，多在第三次石英次生加大边后形成，可见这期胶结物常充填油浸染的孔隙（图3g），并与黄铁矿颗粒共生（图4c）。其中第一期碳酸盐胶结物在沙三段已基本被溶蚀，只能在较浅部的层位（沙一段）观察其发育特征。

研究区的高岭石可分为2期：第一期高岭石多充填原生孔隙或长石溶孔中（图3h、图4b）；第二期自生高岭石在单偏光下，多呈鳞片状，以充填第三、四期碳酸盐胶结物的溶孔为特征（图3i）。

研究区的溶解作用也较为常见，胶结物中主要的溶解对象是碳酸盐胶结物，其溶蚀现象明显，常受到烃类流体的浸染（图3k），在烃类流体的溶蚀下，第二、三期碳酸盐胶结物常呈港湾状、锯齿状溶蚀（图3j，l），溶蚀边缘处残余油膜或沥青。

综上观察，东营凹陷中央隆起带沙三段自生矿物的形成先后次序为：第一期石英次生加大边→第一期碳酸盐胶结物（黄铁矿）→绿泥石薄膜→第二期碳酸盐胶结物→第二期石英次生加大边（第一期高岭石）→第三期碳酸盐胶结物→第三期石英次生加大边（第二期高岭石）→第四期含铁碳酸盐胶结物（黄铁矿），且在第二、三期碳酸盐胶结物形成后均可见溶蚀现象，碳酸盐胶结物被油浸染，其溶蚀过程受到烃类流体的影响，胶结物边缘处残余油膜或沥青。

3 烃类流体活动时间与胶结物的形成时间

流体包裹体是储层中古流体活动和自生矿物形成过程中的产物，记录了其被捕获时的温压条件和流体性质，结合热史－埋藏史曲线，可得到油气充注及胶结物形成的时间［12］。前人［13－14］对于东营凹陷的油气成藏时间已有大量的研究，普遍认为发生3期油气充注：第一期油气充注发生在东营组沉积时期，为发橙黄色荧光的低成熟油气充注；第二期发生在馆陶组沉积末期，主要为发淡黄色荧光的成熟油气充注；第三期发生在明化镇组沉积时期到第四纪，主要为发蓝白色荧光的高成熟油气充注。

在东营凹陷中央隆起带的砂岩样品中选取10件石英次生加大边较为发育的样品，这些样品经显微观察多形成于中成岩阶段，为第二、三期石英次生加大边。根据所测得的石英次生加大边中盐水包裹体的温度（表1），并结合前人［15］对研究区石英次生加大边的测温数据，认为第二期石英次生加大边的形成温度主要集中在80～95℃，第三期石英次生加大边的形成温度主要集中在105～130℃，这个温度区间可作为划分石英次生加大边期次的依据。

同时，选取含碳酸盐胶结物较多的牛872井的样品（薄片位置3 042.54m），经过岩相观察，样品中碳酸盐胶结物为第三期和第四期胶结物，碳酸盐胶结物中的盐水包裹体的均一温度为100～120℃和130～135℃。结合牛872井的热史－埋藏史曲线及古地温梯度即可得知上述成岩过程中：第二期石英次生加大发生在36～12.5Ma，对应着沙一段、东营组及馆陶组早期的沉积时期；第三期石英次生加大发生在10.5～4Ma，对应着馆陶组和明化镇组沉积时期；第三期碳酸盐胶结发生在12～6Ma，对应着馆陶组末期和明化镇组早期；第四期碳酸盐胶结发生在1.7～1.2Ma，对应着第四纪（图5）。

图1 东营凹陷中央隆起带构造位置及取样井分布图（据文献［7］修编）Fig.1 Tectonic location of the central uplift belt of Dongying depression and locations of sampling wells（modified from reference［7］）

图2 东营凹陷中央隆起带沙河街组岩性柱状图Fig.2 Lithological column of the Shahejie Formation in central uplift belt of Dongying depression

图3 东营凹陷砂岩储层胶结物薄片显微照片Fig.3 Thin section photomicrographs of cements in sandstone reservoirs of the Dongying depression

图4 典型碳酸盐胶结物及其共生矿物的电子探针背散射图像照片Fig.4 Photos showing host rock and EPMA back-scattered images of typical carbonate cement

图5 东营凹陷中央隆起带砂岩成岩－埋藏历史示意图Fig.5 Diagenesis-buried history schematic diagram of sandstone in the central uplift belt of Dongying depression

由此，结合已知的油气充注时间，通过对大量薄片中烃类包裹体、多期胶结物的成岩特征及其与沥青、油膜的形成次序的观察认为：研究区在早期的压实作用下，出现第一期碳酸盐胶结物，随着埋深的增加，出现以富绿泥石为主的黏土矿物薄膜，这体现了泥岩压实排水的过程；在盆地持续沉降阶段，主要烃源岩进入了成烃门限，发生第一期烃类流体活动，使前2期的碳酸盐胶结物发生溶蚀；在东营期地层抬升后，第三期碳酸盐胶结物形成，部分第三期碳酸盐胶结物受到油的浸染，说明第三期碳酸盐胶结物形成于第二期油气充注的前期和中期；第四期含铁碳酸盐胶结物出现标志着古流体由酸性向碱性转化，含铁碳酸盐胶结物常充填早期碳酸盐的溶孔以及含沥青、油膜的次生孔隙，说明第四期碳酸盐胶结物出现在第三期油气充注的中后期。由此，把胶结物的成岩序列与油气充注时间的研究成果相结合，归纳出东营凹陷中央隆起带的成岩序列和烃类流体活动的模式（图6）。

表1 沙三段胶结物中盐水包裹体温度Table 1 Temperature of salt-water inclusions in the cement in the Third Member of Shahejie Formation

图6 东营凹陷中央隆起带成岩序列和烃类流体活动模式Fig.6 Diagenetic sequence and activity patterns of ancient fluid in the central uplift belt of Dongying depression

4 烃类流体在自生矿物成岩上的响应

4.1 烃类流体在自生矿物含量上的响应

根据以上对各胶结物形成时间的分析，高岭石、含铁碳酸盐胶结物、第二、三期石英次生加大边及晚期黄铁矿均形成于烃类流体活动的时间范围内，其发育形成过程可能受到烃类流体的影响。王伟庆等［16］曾对东营凹陷的自生矿物进行荧光测试，证实铁白云石和高岭石具有良好的荧光显示，其他成岩矿物中仅少部分如铁方解石等具有微弱的荧光显示，这也说明高岭石及含铁碳酸盐矿物的成岩演化过程受到烃类流体的影响较多。

对东营凹陷高岭石的相对质量分数及其分布特征进行研究，证实该区高岭石的发育受有机质的热演化影响较多［17］。东营凹陷高岭石发育的深度范围对应着有机质的热裂解阶段，此阶段烃类流体活动强烈，有机质热演化过程中产生的有机酸可促进高岭石的大量发育［18］。统计研究区沙三段（2.5～3.5km）共计214个样品的高岭石质量分数与试油结果的相关性，综合含水（质量分数）在5%以下的油层中高岭石的平均质量分数为51%；综合含水超过20%的油水同层中的高岭石平均质量分数为54.4%；含油饱和度在30%～40%的低产油层中高岭石平均质量分数为36.6%；以产水为主带油花的含油水层中高岭石的平均质量分数为13%；纯水层中高岭石的质量分数为8%（图7）。随着含油饱和度的下降，有机酸的含量逐渐降低，从油层到水层，高岭石的平均含量具有递减的趋势。其中，油水同层中高岭石的平均含量略高于油层，这可能与油层的含油饱和度过高、烃类流体的活动性减弱有关。而油水同层中水的质量分数超过20%，其酸性流体的活动性增强，从而产生更多的高岭石，因此油水同层中高岭石质量分数略高于油层。高岭石与试油结果的相关性也可说明其形成与烃类流体活动关系密切。

图7 东营凹陷中央隆起带不同试油结果下的高岭石质量分数Fig.7 Kaolinite contents in different well test in central uplift belt of Dongying depression

随着埋深的增加，烃源岩有机质演化程度逐渐升高，孔隙流体的性质由酸性向碱性转变。黏土矿物的转化作用使成岩流体中 Mg、Fe、Ca离子的浓度升高，为第四期碳酸盐的形成提供了物质来源：

烃类流体作为一种还原性流体会将黏土矿物转化形成的Fe3＋转化成Fe2＋，这时孔隙水中大量的Mg、Ca与Fe2＋结合，导致大量的铁方解石和铁白云石的生成。此时孔隙水中应存在大量烃类流体还原的Fe2＋，易与孔隙水中的H2S等气体结合形成黄铁矿颗粒，这在样品的岩相观察中得到了验证（图4c）。通过包裹体的岩相观察，含烃包裹体的碳酸盐矿物主要为第四期含铁碳酸盐胶结物，这种现象显示第四期碳酸盐胶结物与烃类组分之间存在同期生长关系（图8），这也证明烃类流体与第四期含铁碳酸盐胶结物的形成关系密切。

图8 第四期碳酸盐胶结物富含烃类包裹体（牛105，3 046.0m）Fig.8 A large number of hydrocarbon inclusions in the fourth period of carbonate cements （Niu105，3 046.0m）

黄铁矿作为第一期和第四期碳酸盐胶结物的共生矿物较为常见，根据电子探针背散射图像可识别黄铁矿的成岩特征（图4a、c）：第一期黄铁矿形成于早期绿泥石薄膜形成之前，此处绿泥石的晶形较差，形成于成岩作用早期，根据国内外学者对绿泥石的研究成果［19－20］，早期沉淀结晶的绿泥石形成温度为31～63℃，因此推断这期黄铁矿的形成与成岩早期甲烷细菌对有机质的分解作用相关；而与第四期碳酸盐胶结物共生的黄铁矿形成温度为130～135℃，处于有机质的高成熟阶段，此处的黄铁矿与烃类流体的关系较为密切，是有机质热化学分解产生的H2S与烃类流体还原作用产生的大量Fe2＋反应的产物［21］。

由此可知，高岭石、含铁碳酸盐矿物及晚期的黄铁矿3类自生矿物是研究区与烃类活动密切相关的自生矿物，其形成过程、含量等均与烃类流体活动密切相关，记录了烃类流体活动的丰富信息，是储层成岩和成藏研究的重要结合点。

4.2 烃类流体在自生矿物成岩现象上的响应

图9 东营凹陷中央隆起带含油储层中自生矿物岩相特征Fig.9 Lithofacies features of authigenic minerals of oil reservoir in the central uplift belt of Dongying depression

高岭石的发育和碳酸盐岩胶结物的溶蚀是酸性流体作用的结果，由于研究区沙三段的古流体主要是与湖相碳酸盐岩有关的沉积水，受到外来流体（大气水、地幔流体）的影响极小，因此酸性流体的主要来源为有机酸。根据岩相观察可见，第二、三期碳酸盐胶结物的溶解现象与其被烃类流体浸染的现象同时发生，说明第二、三期的碳酸盐胶结物溶解应与烃类流体活动相关，这两期碳酸盐胶结物的港湾状溶蚀现象可作为烃类流体活动的标志。在阴极发光下含油储层中的靛蓝色高岭石通常大量发育（图9a），桔红色的第二期碳酸盐胶结物基本被溶蚀，或仅残余少量被溶蚀的港湾状第三期碳酸盐胶结物（图9b）。第四期碳酸盐胶结物和黄铁矿的共生组合与烃类流体关系密切，这种共生现象也可作为微观上识别烃类流体活动的标志（图9c）。

图10 牛35井自生矿物成岩特征及其与油水层分布的关系Fig.10 Diagenetic features of authigenic minerals in well Niu 35and its relationship with distribution of oil and water layer

这3类胶结物成岩现象与烃类流体的联系，在宏观上也有所展现，图10可反映牛35井浊积砂体中油水层的成岩特征差异。在含油性较好的砂体内部（薄片位置3 069.2m），烃类流体活动可导致碳酸盐胶结物溶蚀殆尽，并促使长石溶蚀产生大量高岭石；在油层边缘的砂泥界面处，由于烃类流体还原黏土矿物产生的Fe2＋可与泥岩中的 Mg、Ca反应，多生成含铁碳酸盐胶结物（薄片位置2 998.4m）；在含油性差及不含油的层段，由于缺少烃类流体提供的大量有机酸，高岭石发育较少，早期碳酸盐胶结物保存较好，少被溶蚀（薄片位置2 942.8m）。

由此可知，形成过程受到烃类流体影响较大的胶结物的成岩特征可以在微观及宏观上示踪烃类流体的活动。大量高岭石发育（极少见碳酸盐胶结物），第四期碳酸盐胶结物与黄铁矿共生组合，第二、三期碳酸盐胶结物的港湾状溶蚀等成岩现象，可以作为地质历史时期烃类流体活动的标志。

5 结论

1）研究区自生矿物的成岩序列为：第一期石英次生加大边→第一期碳酸盐胶结物（早期黄铁矿）→绿泥石薄膜→第二期碳酸盐胶结物→第二期石英次生加大边（第一期高岭石）→第三期碳酸盐胶结物→第三期石英次生加大边（第二期高岭石）→第四期含铁碳酸盐胶结物（晚期黄铁矿）。

2）第一期油气充注发生于第二期碳酸盐胶结物形成的后期，第二、三期油气充注发生于第三期碳酸盐胶结物形成的中后期，第四期碳酸盐胶结物的形成标志大规模油气充注时期的结束。

3）高岭石、含铁碳酸盐矿物（第四期碳酸盐胶结物）、黄铁矿等3类自生矿物是与烃类活动具有成因关系的成岩矿物，其形成与烃类流体活动密切相关，是成岩与成藏作用研究的一个重要结合点。随着含油饱和度的下降，有机酸的含量逐渐降低，从油层到水层，高岭石的平均含量具有递减的趋势。

4）第二、三期碳酸盐胶结物的港湾状溶蚀、高岭石大量发育，第四期碳酸盐胶结物与黄铁矿共生等成岩现象，可作为识别地质历史时期烃类流体活动的标志，从而在微观和宏观上示踪油气活动。

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Response of Diagenesis to Hydrocarbon Fluid Flow in Central Uplift Belt of Dongying Depression

Guo Jia1，2，Zeng Jianhui1，2，Song Guoqi3，Zhang Yongwang1，2，Wang Xuejun4，Meng Wei1，2

1.StateKeyLaboratoryofPetroleumResourceandProspecting，ChinaUniversityofPetroleum，Beijing102249，China
2.CollegeofGeosciences，ChinaUniversityofPetroleum，Beijing102249，China
3.ShengliOilFieldBranchCompany，SINOPEC，Dongying257000，Shandong，China
4.GeologicalScientificResearchInstituteofShengliOilfield，SINOPEC，Dongying257015，Shandong，China

In order to find out the response of diagenesis to hydrocarbon fluid flowin the Third Member of Shahejie Formation in central uplift belt of Dongying depression，the relationshipbetween the formation of authigenic minerals and hydrocarbon fluids flow were analyzed based on the results of microscopic observation，inclusion thermometry， scanning electron microscope and cathode luminescence.the diagenetic sequence is：the first period of quartz overgrowth→the first period of carbonate cements（pyrite particles）→a layer of chlorite film→the second period of carbonate cements→the second period of quartz overgrowth（the first period of kaolinite）→the third period of carbonate cements→the third period of quartz overgrowth（the second period of kaolinite）→the fourth period of ferric carbonate cements（pyrite particles）.The first hydrocarbon filling occurred duringthe later stage of the second period of carbonate cements formation.The second and third hydrocarbon filling occurred duringthe mid-to-late stage of the third period of carbonate cements formation.The formation of the fourth period of carbonate cements representsthe end of large-scale hydrocarbon filling.Hydrocarbon fluid has great impact on the formation of three types of authigenic minerals in the study area，including authigenic kaolinite，ferric carbonate minerals and pyrite.In the sandstone reservoir，the activity of hydrocarbon fluid can be identified by various diagenetic phenomena，such as embayed corrosion of the second and the third period of carbonate cements，large growth of kaolinite，and paragenetic association of the fourth period of carbonate cements and the pyrite.In the sandstone strata with high oil saturation，hydrocarbon fluid may lead to large-scale corrosion of carbonate cements and the corrosion of feldspar，which causeagreat formationof kaolinite.In addition，paragenetic association of ferric carbonate cements and pyrite can be observed at the interface of sandstone and mudstone.However，in the strata with low oil saturation or oil-free，due to lacking of organic acid provided by hydrocarbon fluid，kaolinite is less developed，and the early period of carbonate cements is well preserved.

diagenesis；hydrocarbon fluid；the Third Member of Shahejie Formation；central uplift belt；Dongying depression

10.13278/j.cnki.jjuese.201404106

P618.13

A

郭佳，曾溅辉，宋国奇，等.东营凹陷中央隆起带烃类流体活动在成岩作用上的响应.吉林大学学报：地球科学版，2014，44（4）：1123-1133.

10.13278/j.cnki.jjuese.201404106.

Guo Jia，Zeng Jianhui，Song Guoqi，et al.Response of Diagenesis to Hydrocarbon Fluid Flow in Central Uplift Belt of Dongying Depression.Journal of Jilin University：Earth Science Edition，2014，44（4）：1123-1133.doi：10.13278/j.cnki.jjuese.201404106.

2014-03-06

国家自然科学基金项目（41172128）；国家油气重大专项（2011ZX05006-001）

郭佳（1985—，女，博士研究生，主要从事油气藏形成机理与分布规律的研究，E-mail：guojia1116＠163.com

曾溅辉（1962—，男，教授，博士，主要从事油气藏形成机理与分布规律的研究，E-mail：zjh3851＠163.com。

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