基于U-Pb定年和单颗粒锆石粒径分析示踪中国黄土高原黄土和红粘土物源

李云，宋友桂，聂军胜，孙博亚

1)中国科学院地球环境研究所黄土与第四纪地质国家重点实验室，西安， 710075；2)中国科学院大学，北京，100049；3)兰州大学西部环境与气候变化研究院，兰州，730000

内容提要：中国黄土高原的风成沉积蕴含着丰富的大陆古气候和大气环流变化信息,但关于黄土和红粘土物源是否有变化目前仍存在着争论。近些年，锆石的LA-ICP-MS定年被广泛用于追踪沉积物来源，本文把碎屑锆石的U-Pb定年运用到红粘土中，并结合前人的数据和碎屑锆石粒径分析对黄土和红粘土物源进行了重新的讨论，认为黄土高原黄土碎屑锆石主要来源于黄土高原北部戈壁沙漠和附近的沙漠，极少量锆石来源于青藏高原北部，而不是主要来源于青藏高原北部和柴达木盆地，红粘土的锆石物源受近缘的基岩影响较大，朝那6.2～3.6Ma红粘土锆石碎屑部分来源于附近的六盘山。而且在0.12 Ma、0.86 Ma、1.25 Ma之间，黄土碎屑锆石物源较稳定，存在少量变化，在2.6 Ma和3.6 Ma前后，黄土、红粘土碎屑锆石物源存在明显变化，这可能和全球变冷导致近地面冬季风增强有关。

中国黄土分布广泛，沉积连续，蕴含环境信息丰富，与深海沉积物、极地冰芯并称为全球变化研究的三大支柱。迄今为止,关于黄土高原风尘堆积的研究内容涉及多个方面,如黄土成因(刘东生等, 1985; Ding Zhongli et al., 1998)、物质来源(Zhang Xiaoye et al., 1993; Sun Jimin, 2002)、传输动力和路径(An Zhisheng et al., 1991; Sun Donghuai et al., 2004)、东亚季风的形成与演化及其与青藏高原的隆升和全球气候变化之间的联系(An Zhisheng，2000; 2001; Liu Tungsheng and Ding Zhongli, 1998; Song Yougui et al.,2001，2005a,b,2007; Li Yun et al., 2013)等。但到目前为止，科学家对于黄土物源是哪里及物源在黄土—古土壤序列内部及第四纪黄土和第三纪红粘土中间是否有变化这个重要问题还没有达成一致意见(Ding Zhongli et al., 1999; Sun Jimin，2005; Sun Youbin et al., 2008; Zhu Bingqi and Yang Xiaoping, 2009; 陈骏和李高军, 2011)。例如，基于Nd同位素指标，Sun Jimin(2005)指出黄土粉尘物源区在约2.6 Ma前后存在显著变动,是由于晚新生代东亚地区的构造运动造成了高海拔山地的冰蚀作用加强,因而产生了更多较年轻的地壳物质被搬运到黄土高原地区沉降造成的。而Wang Yinxi等(2007)基于相同的Nd同位素却得出晚第三纪的红粘土和第四纪的黄土—古土壤序列具有基本相同的物源系统。Derbyshire等(1998)认为祁连山北部巨大的山麓冲积扇是黄土高原西部黄土的主要源区。Yang Shiling和Ding Zhongli(2008)根据近南北向梯度的黄土粒度等值线，认为中国黄土的主要物源区在黄土高原北部并且黄土的搬运路径应为近南北向。而通过Sr—Nd同位素、碳酸盐矿物含量等指标，陈骏和李高军(2011)认为中国黄土具有近缘性特征，搬运方向与近地表盛行风向一致，最终物质来源于青藏高原北缘和中亚造山带。

目前，锆石的LA-ICP-MS定年对沉积物物源的指示的研究方法已经成熟，并应用到黄土和沙漠当中(Soreghan et al., 2002; Xie Jing et al., 2007; Stevens et al., 2010, 2013; Pullen et al., 2011; Xiao Guoqiao et al., 2012)。

Pullen等(2011)根据黄土高原黄土碎屑锆石年龄光谱与可能物源区进行对比，得出柴达木盆地和青藏高原北部是黄土高原黄土的物源区。Stevens等(2013)进一步指出柴达木和青藏高原北部的碎屑锆石是由黄河搬运到毛乌素沙漠和黄土高原，黄河的搬运作用对毛乌素沙漠和黄土高原粉尘的形成起着重要的作用。Xiao Guoqiao 等(2012)认为，至少在冰期间冰期尺度上，黄土高原的粉尘物源不仅在黄土和古土壤发生变化，也在黄土高原东部、中部和西部存在变化。本文把单颗粒碎屑锆石的U-Pb定年应用于第三纪红粘土中，并结合前人的黄土、沙漠等数据和黄土、红粘土碎屑锆石粒度特征来分析中国黄土—古土壤序列内部、第四纪黄土和第三纪红粘土的碎屑锆石物源区别。

图1 中国主要沙漠分布和黄土高原黄土—红粘土剖面位置图，实箭头和虚箭头分别指示近地面冬季风和高空西风急流Fig. 1 Location of loess—red clay sections in the Loess Plateau and main deserts in China, solid and dashed arrows indicate the near-surface northwesterly winter monsoon and the high-altitude westerly jet, respectively

1 采样地点和实验方法

图2 洛川黄土中锆石形态及粒径测量Fig. 2 Zircon shape in Luochuan loess and size measuring

本次研究选取了位于甘肃省灵台县朝那镇南约5km的郑家什字村(107°21′E，35°7′N)的朝那红粘土剖面和位于陕西省洛川县黑木沟的洛川黄土剖面(图1)，朝那剖面距离西侧的六盘山仅70km，其底部红粘土年代为8 Ma(Song Yougui et al., 2001)。六盘山地区主要出露白垩纪和第三纪地层(Burichfiel et al., 1991; Zhang Peizhen et al., 1991)，在朝那红粘土剖面中上部分别采集了6.2～3.6 Ma(CN RC02)和3.6～2.7 Ma(CN RC01)的红粘土样品，每个样品重量约10kg，锆石样品送到河北省区域地质调查大队地质实验室进行分选，采用淘洗、重液、电磁仪等方法，从中挑选出1000颗以上的锆石，并在双目显微镜下不分形状、颜色、大小任意挑出约500颗锆石，将之粘于双面胶上，浇注环氧树脂，待其固化后，用砂纸将锆石磨平，使锆石出露1/3～1/2，然后抛光，再进行锆石的光学、CL显微图像以及LA-ICP-MS分析。锆石的CL照片在德克萨斯大学地质系Cameca电子探针仪器上完成。测定工作也在德克萨斯大学地质系同位素地质实验室进行。激光剥蚀利用Merchantek公司生产的New Wave LUV213进行。激光束斑直径设定为10 m，采用He作为剥蚀物载气。同位素测量用IsoProbe multicollector ICP-MS完成。每完成5个测点，即加测标样一次。锆石年龄采用国际标准锆石PL(Sláma et al., 2008)作外标，德克萨斯大学同位素实验室内部标准锆石S97-19作内标(Nie Junsheng et al., 2010)，年龄计算及谐和图绘制用Isoplot完成。概率分布图用亚利桑那大学的excel软件生成(http://www.geo.arizona.edu/alc/Analysis%20Tools.htm)。生成的年代都根据Andersen(2002)方法校正普通铅(common Pb)。其中≥1.0 Ga的年龄，由于含大量放射性成因Pb而采用207Pb/206Pb的年龄值；<1.0 Ga的年龄，由于可用于测量的放射性成因Pb含量低和普通Pb校正的不确定性，因而采用更为可靠的206Pb/238U的年龄值。本次研究对每个样品随机选择70～120粒进行测试，尽量满足最大样品需求数量，保证数据的真实可靠，具有数理统计意义。而且在洛川(LC)剖面采集了L1、L9、L15、L33和红粘土层位(2.6～3.2 Ma)的锆石样品，并在高倍显微镜下完成了对锆石粒径的测试(图2)。

2 结果与讨论

2.1 中国黄土高原黄土、红粘土碎屑锆石粒度变化

从图3可以看出，无论是上部黄土还是下部红粘土，20～60 μm锆石粒径都是其主要粒径，其中40～50 μm是其所占比例最大的粒径。同时20～60 μm粒径又是洛川第四纪黄土—古土壤沉积物的众数粒级，Pye(1987)指出平均粒径为20～70 μm的粉砂组分，在一般的风暴中可上升到近地表的几百米以内，最大高度一般不超过上千米的大气边界层，理论计算的一次性搬运距离大致在1000 km 以内，它们很少在空气中悬浮较长的时间, 即便是被大风吹起也只能在低空做短时间的悬浮而被搬运较短的距离, 一旦风速减弱便回到地面而沉降, 它搬运的方式是近地面短距离悬移，而且粒径越大，搬运距离越短。同时Yang Shiling 和 Ding Zhongli(2008)指出黄土高原上从北向南，各层位黄土大于20 μm粒径的百分含量逐渐减小，说明大于20 μm粒径的黄土物源主要由冬季风从西北部的沙漠带来，但是从西到东，没有发现大于20 μm粒径有明显的变化。

黄土、红粘土碎屑锆石小于20 μm的粒度百分含量均小于1%，这与第四纪黄土—古土壤及新近纪红粘土特征完全不同，究其原因，由于碎屑锆石在脱离母岩区后，经历物理、化学风化的作用，使其分解为锆石的最小单元——单颗粒锆石晶体，而绝大部分岩浆岩、变质岩及碎屑岩的锆石单颗粒晶体都大于20 μm，这些母岩区锆石在风力搬运及其后的沉积成岩过程中，由于锆石具有极为稳定的地球化学特征和较大硬度的特点，尽管发生了一定的磨圆，但锆石晶体颗粒仍然较好地保存下来，特别是没有受到粉尘物质沉积成岩过程中成壤作用的影响。所以黄土、红粘土碎屑锆石粒径粗粒部分(20～60 μm)为主要粒径，与黄土、红粘土粗粒组分相似，而细粒组分(小于20 μm)含量很少，与黄土、红粘土细粒组分不同，而且作为重矿物，黄土中锆石可能来自上风向附近地区，不能代表平均物源信息(陈骏, 2012)。所以黄土、红粘土碎屑锆石物源可部分代表黄土、红粘土物源。

红粘土碎屑锆石20～60 μm粒级的百分含量为52.2%，同时大于60 μm粒级的百分含量达到36.78%，这与L33层碎屑锆石粒径形成鲜明地对比。Pye(1987)指出在一般的尘暴事件中, 砂和粉砂级粗粒组分(70～500 μm)每次启动只能在上升到近地表的几厘米到几米的高度并在水平方向上跃移同样量级的距离, 这一组分就近形成风成砂。而且显微镜下观察的锆石形态看，大于60 μm的碎屑锆石都为自形，磨圆度较低，分选性好，搬运痕迹不大明显，所以只可能来源于近源。同时当红粘土(2.6～3.6 Ma)沉积时，周围有很多三叠纪、白垩纪基岩出露(刘东生等，1985)，红粘土碎屑锆石的物源可能与周围基岩有关(孙博亚等, 2011)。

从洛川黄土、红粘土碎屑锆石粒径分布来看，上粉砂层L9、下粉砂层L15两个层位的碎屑锆石粒度分布特征较相似，鹿化煜等(1999)指出黄土高原中部L9和L15都存在冬季风加强事件，且L15的冬季风比L9时强。这和我们在L9和L15中碎屑锆石粒度众数粒径40～50 μm所占比例逐渐增大相一致，但是大于60 μm的碎屑锆石没有增加，从此可以推测出，40～50 μm的碎屑锆石粒径可能和风力大小相关性高，而大于60 μm的碎屑锆石粒径可能和物源区距离相关性高。从图3可以看出，L9相对于L1来说，碎屑锆石粒径更加集中于40～50 μm，应该是由于L9时冬季风增强所造成的。而L15到L33和L33到E这两阶段，碎屑锆石粒径存在显著变化，可能和当时冬季风的强弱和距物源区的远近有关，基于磁化率和粒度指标，Sun Youbin等(2006)指出东亚季风在0～1.25 Ma、1.25～2.72 Ma和2.72～3.4 Ma存在明显的变化。

图3 洛川剖面锆石粒度频率曲线Fig. 3 Distribution curve of zircon size in the Luochuan section

2.2 构造尺度上黄土、红粘土碎屑锆石物源变化

从图4、表1中可以看出，200～350 Ma和350～560 Ma为各层黄土的主要峰值。L1、L9、L15在其主峰值200～350 Ma、350～540 Ma表现出明显相似性。首先我们比较了L1和L9，L1中次峰值860～1100 Ma、1820～1940 Ma和2460～2600 Ma在L9中表现很弱，0～150 Ma的锆石在L1中较多，而50～200 Ma的锆石在L9中较多。L15碎屑锆石年龄分布与L1相比较，二者无论在主峰值(200～350 Ma和350～540 Ma)，还是在次峰值860～1100 Ma、1820～1920 Ma和2460～2600 Ma都表现出很好的相似性，小于200 Ma的峰值也较相似。所以L1、L9、L15碎屑锆石物源主峰值一致，次峰值含量上有一定变化，结合3个层位碎屑锆石粒径分析，我们认为黄土碎屑锆石物源在L1、L9、L15 3个层位较稳定，出现的变化可能和当时冬季风的强弱有关(Sun et al., 2006)。

表1 洛川黄土和朝那红粘土碎屑锆石主要年龄峰值所占比重(洛川黄土锆石数据来自Pullen et al., 2011)Table 1 Main peak percentage of detrital zircon U-Pb ages of the Luochuan loess and Chaona red clay section (detrial zircon data of the Luochuan loess published by Pullen et al., 2011)

图4 洛川黄土和朝那红粘土碎屑锆石年龄概率分布(洛川黄土锆石数据来自Pullen et al., 2011)Fig. 4 Detrital zircon U-Pb ages of the Luochuan loess and Chaona red clay section(detrital zircon data of the Luochuan loess published by Pullen et al., 2011)

L33分析的碎屑锆石数量较少，可能没有统计意义，但是L33碎屑锆石年龄的主峰值200～350 Ma、350～560 Ma表现出与L1、L9、L15明显的相似性，但是没有出现1820～1940 Ma和860～1100 Ma的两个次峰值，而1200～1600 Ma的峰值出现较多。并结合L33层碎屑锆石的20～60 μm粒级和大于60 μm粒径相比于L1、L9、L15有明显地减少和增加，我们初步认为L15和L33之间，黄土碎屑锆石物源有可能存在变化，可能和当时冬季风的强弱有关(Sun Youbin et al., 2006)，这还需要后续的工作加以证明。

洛川剖面和朝那剖面都属于黄土高原中部，两者相距大约200 km，朝那剖面距离六盘山仅70 km，这里我们对比了朝那红粘土(CN RC01-02)与洛川黄土(L1-L33)碎屑锆石年龄概率分布曲线，在L1-L33中200～340 Ma为主峰，所占比例为15.4%～27.9%，而在CN RC01-02中200～340 Ma已经不是主峰，分别所占比例为2.6%～8.8%，在L33中1200～1800 Ma峰值有一定量出现，但是在CN RC01中则没有。Xiong Shangfa等(2001)指出2.4～2.6Ma存在明显的粒度增强、风力增强事件，和北半球冰盖快速扩张事件有关(Shackleton et al., 1984, 1995)。在2.6～3.6 Ma期间，风力较弱，朝那红粘土可能受到近缘的六盘山和周围的基岩影响较大，而且对朝那红粘土碎屑锆石粒径分析也支持上面的结果。

在红粘土内部的CN RC01和CN RC02两者之间存在明显变化，在CN RC01和CN RC02中350～540 Ma峰值所占比例分别为18.4%和28.1%，为其主峰值，而且200～350 Ma已经不是CN RC01的主峰，1600～1740 Ma成为CN RC01的次峰，但是在CN RC02中没有。Wen Lingjuan等(2005)指出3.5～2.6 Ma红粘土颗粒最粗，传输动力强度最大，而6.2～3.5Ma颗粒较细，传输动力强度较小，而且更容易受到近缘的影响，就造成了CN RC01和CN RC02锆石物源的不同。

综上所述，在L1、L9、L15之间，黄土碎屑锆石物源较稳定，存在少量变化，在2.6Ma和3.6Ma前后，黄土、红粘土碎屑锆石物源存在明显变化。

2.3 黄土高原黄土主要物源区

图5中显示出洛川黄土、朝那红粘土与可能物源区锆石年龄的对比，由于毛乌素沙漠和腾格里沙漠位于蒙古荒漠戈壁的冬季风下风向，而且与前人(李舢等, 2010)做的蒙古荒漠戈壁的碎屑锆石主要年龄进行对比，发现毛乌素沙漠和腾格里沙漠碎屑锆石年龄组合可以代表蒙古戈壁和附近沙漠的主要碎屑锆石年龄。

从图5中可以看出，洛川黄土碎屑锆石主要峰值有0～200 Ma、200～350 Ma、350～560 Ma、740～1000 Ma、1820～1940 Ma、2460～2600 Ma。其中0～200 Ma的峰值虽然高，但是所占比例只有4.7%，含量非常少，不是黄土碎屑锆石的主要年龄。虽然柴达木盆地和松潘—甘孜地块的碎屑锆石年龄可以满足大部分黄土碎屑锆石年龄(Pullen et al., 2011)。但是锆石不应该来自于柴达木盆地和青藏高原北部(Pullen et al., 2011；Stevens et al., 2013)的原因如下：① 虽然柴达木盆地里近地表为西北风，但是柴达木盆地被高山包围，从盆地西北部吹来的粉尘被下风向广阔的高山阻挡(海拔>4000 m)，而沉积在盆地的东南山麓(Sun Jimin, 2002)；② 从黄土碎屑锆石粒度角度看，黄土碎屑锆石的众数粒级为40～50 μm，锆石的比重较大，为4.4～4.8，风尘中锆石等重矿物可能来自于传播路径中相对临近的物质源区(陈骏和李高军, 2011)；③ 虽然Stevens等(2013)所采集的黄河沙碎屑锆石年龄与青藏高原北部和柴达木盆地，以及洛川第四纪黄土组合(Pullen et al., 2011)有较好的一致性，但是Zhang Fei等(2013)证明黄河上游黄土的风化对黄河上游河水化学和沉积物的组成有一定的贡献，同时Yang Jiedong等(2009)，基于Sr—Nd同位素，也认为西宁黄土和玛曲黄河沉积物有较好的一致性。所以我们认为由于近缘侵蚀作用使黄河上游分布的黄土对黄河上游泥沙有一定的贡献，黄河上游泥沙不可能完全来自松潘—甘孜地块，由此想法，我们进一步把西宁黄土L1的锆石年龄数据(Xiao Guoqiao et al., 2012)与黄河沙(Stevens et al., 2013)进行了对比(图6)，两者显示出很好的一致性，除了黄河沙中1800～1900 Ma峰值。而且采集黄河沙的地点正好位于湟水与黄河交汇点的下游(图1)，这更加认证了黄河沙中包含很多近缘河水侵蚀的黄土，而不是主要代表黄河上游松潘—甘孜地块的物质。

图5 综合新数据和以前发表过的数据的碎屑和岩浆岩锆石U-Pb年龄图Fig. 5 Composite detrital and igneous zircon U-Pb age plots summarizing new date and previously published data祁连山数据来自徐学义等, 2008, 陈隽璐等, 2008 和雍拥等, 2008；毛乌素沙漠(Mu Us)、腾格里沙漠(Tengger)、松潘—甘孜(Songpan—Garze)数据来自Stevens et al., 2010; SKZ 4～7 Ma数据来自Wang et al., 2013Qilian zircon data derive from Xu Xueyi et al., 2008, Chen Juanlu et al., 2008 and Yong Yong et al., 2008; Mu Us, Tengger desert, Songpan—Garze data derive from Stevens et al., 2010 , and SKZ 4～7Ma detrial zircon date of the Sikouzi section published by Wang Weitao et al., 2013

图6 西宁L1黄土与黄河沙锆石年龄Fig. 6 Detrital zircon age of Xining L1 loess and Yellow River sand西宁L1黄土数据来自Xiao et al., 2012，黄河沙数据来自Stevens et al., 2013Xining loess L1 data from Xiao et al., 2012, Yellow River sand data from Stevens et al., 2013

从西北向的冬季风风向来看，祁连山的碎屑锆石数据可以掩盖住黄土中350～560 Ma和740～1000 Ma的峰值，毛乌素沙漠和腾格里沙漠的碎屑锆石数据可以掩盖住黄土中200～350 Ma、1820～1940 Ma和2460～2600 Ma的峰值，所以黄土高原的邻近沙漠、戈壁和祁连山的碎屑锆石年龄可以完全满足黄土高原黄土的碎屑锆石年龄主要峰值。根据黄土粒径、黄土主要风向、黄土碎屑锆石粒径分析，并结合黄土碎屑锆石年龄光谱和可能的物源区碎屑锆石年龄进行对比，我们得出黄土碎屑锆石主要来自黄土高原邻近沙漠、戈壁和祁连山地区。至于黄土中0～200 Ma的锆石，在黄土高原邻近沙漠、戈壁和祁连山中确实很少出现，而青藏高原东北部有较多的小于50 Ma的火山活动(Pullen et al., 2011)，但是这部分锆石年龄在洛川L33中没有出现(可能是测试锆石数量较少的原因)，在L1、L9、L15中有很少量的出现，可能是由于全球变冷(Shackleton et al., 1995)，导致在青藏高原东北部的冰川磨蚀和冰冻风化作用增强(Sun Jimin and Zhu X, 2010)，致使青藏高原东北部的0～200 Ma的少量锆石被吹到了黄土高原(Pullen et al., 2011)或者被黄河搬运到黄土高原(Stevens et al., 2013)。

红粘土中200～350 Ma所占比例明显比黄土中低，可能是由于6.2～2.6 Ma传输动力强度较小，致使黄土高原北部的200～350Ma碎屑锆石没有大量进入到红粘土中，而且从图5中可以看出，SKZ 4～27 Ma砂岩碎屑锆石年龄分布曲线(Wang Weitao et al., 2013)与CN 6.2～3.6 Ma的红粘土有明显的相似性，而SKZ 4～27 Ma砂岩是来寺口子剖面渐新世到上新世的沉积，可以代表六盘山地区的平均基岩锆石年龄，所以红粘土在6.2～2.6 Ma时期，黄土高原基岩出露较多，朝那红粘土碎屑锆石物源可能受到周围基岩和六盘山碎屑锆石的影响。通过鄂尔多斯盆地8.0 Ma以来红粘土时空分布特征，Yue Leping等(2007)指出中新世晚期—上新世，鄂尔多斯地块已完成由盆地向高原转型，其明显的环境效应在地貌上表现为差异隆升造成的起伏地表，形成了遭受风蚀的高地与接收红色粘土沉积的洼地。同时，基于光学显微镜、粒度和主量、微量元素分析，Guo Zhengtang等(2001)认为在6.2～3.6 Ma的红粘土沉积明显受地表水的扰动影响。这进一步支持了红粘土6.2～2.6 Ma可能受近缘基岩影响的结论。

3 结论

对比中国黄土高原黄土主要层位L1、L9、L15、L33、E之间，黄土、红粘土和可能主要物源区的碎屑锆石粒径和年龄分布，揭示出黄土高原黄土碎屑锆石主要来源于黄土高原北部戈壁沙漠和附近的沙漠，极少量锆石来源于青藏高原北部，而不是主要来源于青藏高原北部和柴达木盆地(Pullen A et al., 2011)。而且在L1、L9、L15之间，黄土碎屑锆石物源较稳定，存在少量变化，在2.6 Ma和3.6 Ma前后，黄土、红粘土碎屑锆石物源存在明显变化。