印染废水水解酸化作用及其调控研究进展

刘娜，谢学辉，柳建设

（1东华大学环境科学与工程学院，上海 201620；2国家环境保护纺织污染防治工程技术中心，上海 201620）

进展与述评

印染废水水解酸化作用及其调控研究进展

刘娜1，2，谢学辉1，2，柳建设1，2

（1东华大学环境科学与工程学院，上海 201620；2国家环境保护纺织污染防治工程技术中心，上海 201620）

阐述了水解酸化工艺的机理，介绍了其以独立的工艺或与其他工艺相结合在印染废水处理中的应用，并分析了水解酸化过程中微生物及其产生的胞外酶的作用。另外，本文还总结了水解酸化阶段的优化调控方法，包括直接投加菌剂或共代谢基质类物质和投加激活剂，并概括了水解酸化调控效果的评价指标，包括pH值、色度、挥发性脂肪酸VFA、BOD5/COD、有机物组成的变化、酶活、微生物种群结构变化。目前，虽然水解酸化工艺在印染废水处理中应用广泛且有所成效，但是对其中微生物的作用机制尚不十分了解，无法有针对性地对功能菌群进行优化调控。本文提出在深入探讨微生物作用机理的基础上，针对功能菌群进行优化调控，是提高水解酸化速率的一个有效途径，从而最大限度地发挥水解酸化工艺在印染废水处理中的作用。

印染废水；水解酸化；微生物；调控

随着经济和印染行业的快速发展，印染废水的排放量也不断增加。据统计约有10%～15%的染料在生产和使用过程中随废水排入环境，使得印染废水占综合排水量的 60%～80%[1-2]。染整行业所用的染料多数是合成染料，再加上一些新型助剂、PVA浆料等的加入，使印染废水具有色度大、COD 变化大、有机物成分复杂且浓度高、碱性大、可生化性较差、有毒性、水质水量变化较大等特点[3-4]，因此成为公认最难处理的废水之一。水解酸化工艺作为厌氧和好氧处理工艺的前处理工艺广泛应用在各种污水处理工程中，如印染、化工、造纸、制药等行业的废水处理过程[5-7]。水解酸化工艺由于对难降解有机物、COD、色度等都有一定的去除率，并且可以将大分子物质降解为小分子物质，从而提高废水的可生化性，因此，将水解酸化作为独立的生物处理工艺以及一种有效的预处理手段，加以强化和改善，广泛用于印染废水处理中，并取得了一定的成效。Wang等[8]利用混凝、水解酸化和芬顿氧化法对牛仔衣服废水进行处理，结果表明，经过预处理，废水的BOD得到显著提高，COD、 BOD、 SS、色度和芳香族化合物的去除率分别为95%、94%、97%、95% 和90%，为后续的芬顿氧化处理奠定良好的基础，使得最终出水符合印染废水排放标准。

水解酸化阶段是通过水解菌、发酵细菌以及产酸菌等分泌出的胞外酶来实现的，微生物在水解酸化阶段起着非常重要的作用。因此，为了提高水解酸化效率，通过了解水解酸化过程中微生物的作用机制，从而优化调控水解酸化中的作用微生物，挖掘微生物的潜力成为一个具有发展前景的方向。

1 水解酸化工艺

1.1 水解酸化工艺机理

水解酸化工艺，一般来说，是在大量水解细菌和产酸菌作用下将不溶性有机物水解转化为溶解性有机物，并且将难降解的大分子物质降解转化为易生物降解的小分子物质的过程[9]。该工艺是在厌氧生物处理技术的基础上发展起来的。厌氧发酵过程一般可以分为水解、酸化、产氢产乙酸和产甲烷四个阶段[10]，而水解酸化过程是将反应控制在第二阶段，从而使其不进入第三阶段，因此水解酸化工艺具有以下几个优点：可生化性较好；在常温下进行，从而降低能耗；便于管理；不会产生不良气味；节省基建费用。所以，相比之下具有更广阔的应用前景。

1.2 水解酸化工艺在印染废水处理中的应用

印染废水含有多种难降解有机物，排入环境后具有极大危害，特别是水环境。近年来，运用水解酸化工艺或与其他工艺相结合的方法被广泛用于印染废水的处理之中。

Wang等[11-12]采用水解好氧循环过程处理含蒽醌染料活性蓝19（RB19）的废水，染料浓度高达600mg/L。研究结果表明，色度主要由水解酸化阶段去除，而COD 主要由好氧段去除，当循环率为10mL/min时，COD和RB19在24h内去除率分别达到91%和90%。类似地，金一中等[13]以水解酸化作为前处理工艺处理印染废水也得到了很好的色度去除率，平均为70%，且其COD去除率平均也达到89.9%；在实际工程中应用水解酸化（A）-好氧（O）-SBR工艺处理印染废水，COD去除率平均为81.5%，色度去除率平均为66.7%，出水达到排放标准。Kong等[14]运用缺氧折流板反应器（ABR）在5～31℃条件下预处理印染废水，结果表明，当水力停留时间为6h和8h时，BOD5/COD比从进水的0.3分别上升为出水的0.46和0.40，这说明，在常温下，缺氧折流板反应器对脱色和预处理印染废水是非常有效的。同样地，Wu等[15]利用缺氧折流板反应器作为预处理工艺，与好氧接触法相结合处理印染废水，经过ABR处理，色度去除率为92%，出水色度能够达到国家纺织印染行业排放一级标准，而总的COD去除率为86.6%，出水COD可以达国家纺织印染行业排放二级标准。因此，以水解酸化作为预处理手段可有效提高印染废水的色度去除率和可生化性，为后续深度处理奠定基础。

2 微生物及其酶在水解酸化过程中的作用

水解酸化过程与其中的微生物作用密切相关。而其中的细菌种类和数量随有机物的种类而不同，包括细菌、真菌以及原生动物。水解酸化是通过水解酸化菌分泌出的胞外酶来实现的，胞外酶在印染废水脱色降解中扮演重要角色[16-18]。印染废水处理过程中，微生物同样起到不可小觑的作用。

Shah等[19]在缺氧条件下分离出一株粪产碱杆菌PMS-1，它对活性橙13的脱色率能达到24.75mg/(L·h)，另外，在脱色过程中，监测了24h内的木质素过氧化物酶、漆酶、藜芦醇氧化酶、酪氨酸酶偶氮还原酶、和NADH-DCIP还原酶的活性，结果表明，藜芦醇氧化酶、酪氨酸酶和NADH-DCIP还原酶活性比对照组分别增强了33%、95%和99%，从而印证了菌株PMS-1是通过胞外酶作用来降解活性橙13。类似地，Lade等[20]在微氧环境下检测混合菌群AP（由赭曲霉NCIM-1146和假单胞菌SUK1组成）对偶氮染料宝石红GFL以及纺织废水的脱色和解毒能力。通过对漆酶、偶氮还原酶、NADH-DCIP还原酶、藜芦醇氧化酶活性的测定反映了混合菌群的协同作用，从而体现了酶作用在脱色过程中的重要性。

在印染废水水解酸化过程中，起作用的微生物及其产生的酶种类繁多，微生物群体中的各类群之间相互协同、相互制约，从而达到脱色和提高废水可生化性的双重效果。水解酸化虽然在印染废水的处理中应用较为广泛，但对其中微生物的作用机理研究尚少，如果能够了解水解酸化过程中的相互作用机理，相信会对后续的优化调控提供坚实的理论基础。

3 水解酸化阶段的优化调控方法

水解酸化阶段主要是通过水解酸化菌发挥作用的，因此，pH值、底物种类和形态、水力停留时间、污泥生物固体停留时间等对其效果具有一定影响，水解酸化过程作为一个独立的处理单元，其处理效率还有很大的提升空间。通过了解水解酸化的作用机理，对水解酸化过程进行优化调控成为一个具有良好发展前景的方向。其调控方法主要有投加菌剂、共代谢基质类物质和激活剂。

3.1 直接投加菌剂或共代谢基质类物质

投加菌剂的这种作用机制，首先需要通过生物技术手段得到一株或多株以目标降解物质为主要碳源或能源的高效微生物菌种，再经培养繁殖后得到菌剂，接着投入到具有目标降解物质的废水处理系统中。菌剂可以附着在载体上，也可以以游离的状态存在。因此，投入一定量的菌剂，可有针对性地降解废水中的目标污染物，并可大大减少微生物驯化的时间[21]。1986年，我国第一次制成染料脱色优良菌剂，其脱色能力强，携带方便，使用简单，可为印染废水生化处理提供优良的菌剂[22]。近年来，国内外学者也开发了各种菌剂，并将其投入处理系统使用，取得了不错的成效。Khandare等[23]通过向废水处理系统中投入细菌菌群，使得印染废水得到更好的去除效果，在仅仅38h内，COD、TOC、BOD、浊度、TSS和 TDS分别降低73%、52%、54%、57%、71% 和83%。

菌剂添加在水解酸化工艺的应用也逐渐发展起来。徐灏龙等[24-25]将专性脱色菌投入到水解酸化阶段对印染废水进行处理，结果显示，对色度的总去除率达到 80% 以上，提高了10%～20%。Lin等[26]将筛选出的对偶氮染料活性蓝13具有降解能力的菌株L1投加到处理活性蓝13的系统里后，总色度和COD去除率分别为83.2%和90.7%。因此可以看出，投加菌剂可以提高处理效果。

在通过投加菌剂对印染废水进行处理时，投加适宜的共代谢底物对加强处理效果同样十分重要。周集体等[27-29]通过加入一些外源物如蒽醌中间体对染料废水脱色效果进行优化调控。研究表明，在高盐条件下，通过加入氧化还原中间体蒽醌对染料亮红GR进行生物强化脱色，其最大脱色率可以高达700～800mg/(L·d)，增加了这个系统的处理效果[30]。Ong[31]和Forss[32]等也通过向处理系统中添加类似制剂增强菌群的处理效果。

3.2 投加激活剂

激活剂通常包括营养物质、金属离子、无机盐和生长素等。通过向处理系统中加入激活剂提高作用微生物的活性，从而提高水解酸化效率。

Kurade等[33]研究了氮源和金属盐离子对不同结构染料生物脱色效果的影响，，结果表明，当以蛋白胨和酵母提取物为氮源时，脱色效果由原来的26%分别升高到50%和46%。Amar等[34]也指出在酵母提取物存在的情况下，脱色效率会有显著提高。这可能归因于酵母提取物的代谢，使得NADH得到再生，从而提高脱色率。另外，Ca2+可以诱导藜芦醇氧化酶的活性。而Cu2+、Zn2+的存在却减弱了脱色效果。同样地，在对磺化偶氮染料C.I.活性橙16进行脱色研究时，Ca2+可以提高脱色率，而Mg2+、Cu2+、Fe3+和Zn2+则减弱了脱色效果[35-36]。

Feng等[37]将零价铁加入厌氧消化污泥过程，从而提高其水解酸化效率。结果表明，零价铁显著提高了蛋白质和纤维素的分解，加入零价铁后，蛋白质降解率增加了21.9%，挥发性脂肪酸产生率增加了37.3%。在水解酸化过程中产生了更多的乙酸和更少的丙酸。近年来，零价铁被广泛应用于废水处理、净化和土壤修复[38]。当零价铁被加入厌氧系统时，它可能会降低其氧化还原电位，从而为厌氧生物过程提供更有利的环境，把复杂有机物转化成挥发性脂肪酸，提高水解酸化效率[39]。

通过向处理系统中添加激活剂增加处理效果的方法正在广泛应用于废水处理中。在印染废水处理中，除了上述激活剂外，一些农业垃圾等也被用作底物来提高脱色率，可以起到以废制废的效果。目前，在印染废水水解酸化过程中，通过激活剂对水解酸化阶段的优化调控尚且不多，还需要深入了解调控机制，从而进一步提高水解酸化效率。

4 印染废水水解酸化调控效果的评价指标

4.1 pH值

印染废水成分复杂，其中的糖类、蛋白质和脂肪等大分子物质降解为各种脂肪酸后，将引起水解液的 pH 值下降。因此，通过测定反应器进出水 pH值的变化可间接指示水解酸化的进程，这是最简单可行的方法之一。 因此，pH值常被用来作为水解酸化进程最常用的指标之一[40]。

4.2 色度

印染废水因含有多种染料，所以颜色较深。在印染废水处理工艺中，脱色过程主要发生在水解酸化阶段[41]。所以，色度的变化可以作为其处理效果的指标。例如，许多菌株如浅黄假单胞菌、假单胞菌、嗜水气单胞菌等都可以在缺氧条件下对偶氮染料进行脱色[42-43]。

4.3 挥发性脂肪酸VFA

废水中的有机物被水解酸化的产物一般为挥发性有机酸（VFA）。因此，测定反应器进、出水VFA的变化，可直接反应水解酸化反应器的处理状况。进出水的差异越大，说明水解酸化程度越好。这种方法是最方便、最常用、最准确的一种方法[44]。 VFA常作为水解酸化的一个指标来判断有机物水解酸化的能力[45-47]。另外，VFA/碱度也常被用来表征水解酸化能力，比如，Li等[48]利用一个水解-好氧循环系统处理2,4-二氯苯酚，其中，通过检测到VFA/碱度始终低于0.8，从而说明水解微生物的活性不但没被抑制，而且维持在一个稳定的水平。

4.4 BOD5/COD

BOD5/COD可用来表征印染废水废水的可生化性。印染废水水解酸化池可以将不溶性有机物水解转化为溶解性有机物，将难生物降解的大分子物质降解为易生物降解的小分子物质，进而提高废水的可生化性，因此，进出水的 BOD5/COD值差值越大，表明水解酸化效果越好。

4.5 有机物组成的变化

通过水解酸化过程，一些大分子环状结构及长链结构的有机物降解转化为小分子、支链及短链结构的有机物。因此，通过测定有机物种类可反映水解酸化的效果。检测方法通常有红外光谱、HPLC、GC-MS、LC-MS等。Forss等[49]利用厌氧-厌氧-好氧系统处理偶氮和蒽醌染料（活性红2、活性黑5和活性蓝4）时，采用LC-MS检测生成的代谢物，结果显示，两种代谢物在厌氧处理后产生，但之后被好氧过程所降解。通过LC-MS结果可以跟踪代谢物的来源和消除，从而进一步对降解机理进行剖析。

4.6 酶活

水解酸化是水解酸化菌分泌出的胞外酶对有机物进行降解的过程，因此检测优化调控前后酶的活性可以反映出微生物的活性，从而指示水解酸化进程[50]。这些酶包括水解酶（脲酶、蛋白酶、脂肪酶等）、氧化还原酶（脱氢酶、过氧化氢酶）等。Kurade等[51]在对印染废水（含分散染料红RR）进行脱色研究时，通过检测混合菌群BL-GG藜芦醇氧化酶、漆酶、酪氨酸酶和NADH-DCIP 还原酶的活性，从而反映脱色反应的进行程度。

4.7 微生物种群结构变化

随着分子生物学技术的发展，通过对微生物的检测和监测以及转化基因的标记可以反映水解酸化优化调控的进程，基于聚合酶链式反应PCR、实时PCR的16srRNA和反转录PCR （RT-PCR） 技术以及PCR-DGGE（变形梯度凝胶电泳）技术已经逐步成为微生物的监测和定量的标准方法[52]。

Qu等[53]利用核糖体间隔基因分析技术检测溴氨酸处理反应器优化前后的微生物多样性，结果发现，投加菌后，土著菌与投加菌可以协同作用，且处理效果更加稳定，COD去除率和脱色率分别高于50%和90%。王哲等[54]经过PCR-DGGE 图谱及相似性矩阵图分析发现，系统优化前后微生物群落种类、数量产生了明显的变化，系统内微生物优势种群得到了强化。Chi等[55]利用实时定量PCR和16SRNA实时定量PCR技术，通过追踪硝基酚降解功能基因，对优化调控过程中投加菌和土著菌进行监测。通过变形梯度凝胶电泳（DGGE）检测，结果显示在优化调控过程中，物种丰富度增加，另外种群参数显示新加入的微生物对土著微生物的生长造成的影响较小。

随着分子生物学技术的发展，其在印染废水处理系统中的应用也越来越广泛，加上其他检测方法和手段，对探索印染废水水解酸化机制具有重大意义。

5 结语与展望

水解酸化工艺作为独立的处理单元，或与其他水处理工艺有机结合后，不仅能够有效地提高了印染废水的处理效率和可生化性，并且在一定程度上降低了有机物浓度和废水处理的能耗，在实践过程中也充分验证了水解酸化工艺在印染废水处理中具有广阔的应用前景。

虽然水解酸化工艺应用在印染废水处理领域的成功案例已有很多，但是对于水解酸化阶段的研究尚不深入，其中微生物的作用机制还不明确，因此很难对其进行有效的调控。如果在现有理论的基础上对其作用机理进行深入探讨，再在掌握机理的基础上，寻找合适的调控手段，则会起到事半功倍的效果，也能最大限度地发挥水解酸化工艺的功效。

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Functions and regulations of hydrolytic acidification in dyeing wastewater treatment：A review

LIU Na1，2，XIE Xuehui1，2，LIU Jianshe1，2
（1College of Environmental Science and Engineering，Donghua University，Shanghai 201620，China；2State Environmental Protection Engineering Ceter for Pollution Treatment and Control in Textile Industry，Shanghai 201620，China）

The paper sketched the mechanisms of hydrolytic acidification process，introduced the applications of the independent process or combined with other technologies in dyeing wastewater treatment，and analyzed the roles of microbes and extracellular enzymes in hydrolytic acidification process. This paper also summarized the optimization regulation methods of hydrolytic acidification stages，including adding microbial agents or co-metabolism matrixes and activators. The evaluation indexes of hydrolytic acidification regulation effect were generalized，including pH value，chromaticity，volatile fatty acids （VFA），BOD5/COD，variation of organic matters，enzyme activity and changes of microbial population. Currently，although hydrolytic acidification process is widely used and made some achievements in dyeing wastewater treatment，the mechanisms of microbes in it are still not clear making the specifically regulations of functional microbes difficult. This paper proposed an effective way to improve the rate of hydrolytic acidification by regulating the functional microbes based on studying microbial mechanism. The effects of hydrolytic acidification process in dyeing wastewater treatment may be maximized.

dyeing wastewater；hydrolytic acidification；microbes；regulation

X 522

A

1000-6613（2014）10-2758-06

10.3969/j.issn.1000-6613.2014.10.040

2014-03-04；修改稿日期：2014-05-13。

国家自然科学基金（21377023）、教育部博士点基金新教师类项目（20120075120014）、上海市自然科学基金青年基金（12ZR1440400）及上海市重点学科建设（B604）项目。

刘娜（1991—），女，博士研究生，主要研究方向为环境微生物。E-mail liuna900301@163.com。联系人：谢学辉，博士，讲师，主要从事环境微生物技术方向研究。E-mail xiexuehui@dhu.edu.cn。