6LiI/natLiI闪烁体探测器效率的模拟计算及实验测量

杜 龙 常 乐 王玉廷 张 松 曹喜光 王宏伟,4张国强 钟 晨 李 琛

1（中国科学院上海应用物理研究所 嘉定园区 上海 201800）

2（中国科学院大学 北京 100049）

3（河南师范大学物理与电子工程学院 新乡 453007）

4（中国科学院核辐射与核能技术重点实验室 上海 201800）

近些年，随着中子探测在核能利用、放射性同位素产生及核物理研究等领域的应用日益广泛，特别是第四代核反应堆技术的发展，对钍铀循环链中子核数据的需求越发紧迫，一些新型中子探测器及探测材料在不断的研制和设计中[1]；另一方面中微子实验、暗物质测量等需要精确测量地下实验室的低本底中子计数，也需要高效率、高灵敏度、大体积的中子探测器装置[2]，因此中子探测器相关的效率研究和新型探测器的研制一直在不断发展中。目前使用的中子探测器主要有气体探测器、液态闪烁剂和固态闪烁剂，对于固态闪烁剂，由于其密度大、尺寸小和制作的中子探测器结构紧凑，因而效率较高。含6Li探测器作为中子测量的一种重要探测器也有多种类型，如锂玻璃、6LiF(ZnS)、碘化锂晶体6LiI(Eu)、以及含6Li液闪探测器等。其中碘化锂(铕)材料的密度较大(ρ=4.08 g·cm−3)，阻止本领高，其晶体的几何尺寸与慢中子核反应的两个产物(n+6Li→α+t+4.786 MeV)的射程相比，可以看成很大，因此反应能几乎全部沉积在晶体中，其探测中子的输出脉冲幅度谱摆脱了“壁效应”的影响，得到的脉冲幅度为单一峰分布。因此碘化锂晶体探测器对热中子的探测效率较高，例如10 mm厚度，富集6Li的碘化锂晶体闪烁体对热中子的探测效率已达到100%[3]。

1 蒙特卡洛模拟

采用MCNP5[4]程序对6LiI/natLiI探测器的中子探测效率进行理论模拟并和GEANT4[5]程序的模拟结果做了比较。MCNP5模拟探测器的构型如下：圆柱型6LiI/natLiI探测器外层包裹着厚度为1.5 mm的铝屏蔽外壳，中子源定义为平行束面源，直径4cm，设置面源距离探测器50 mm，垂直于6LiI/natLiI探测器中心轴线放置，采用F1卡和FM4(−1, 1, 105)卡分别记录传输率和LiI的探测效率。

若面源发射出总中子数是 N1，进入6LiI/natLiI探测器并被探测到的中子数为 N2，则6LiI/natLiI中子探测效率定义为：η=N2/N1。首先模拟研究探测效率与中子能量的关系，选用 25个单能中子能量(0.001 eV、0.01 eV、0.1 eV、1 eV、10eV、100 eV、1 keV、10 keV、1−20 MeV)，每个能量点模拟入射中子总数106个。分别对不同尺寸的6LiI/natLiI探测器进行效率模拟，得到效率曲线如图1所示。结果表明：(1)6LiI对慢中子探测效率很高，达到98%以上，并且在0.025−1 eV都保持较高的探测效率，其不确定度为0.1%，而natLiI探测效率随能量增加而快速下降，二者对中高能区中子探测效率都很低；(2) 相同尺寸的6LiI和natLiI，前者具有更宽的中子高效率探测区间；(3) 只要放射源直径小于探测器直径，6LiI/natLiI探测器效率不随探测器直径变化，仅厚度引起效率的变化，厚度越大，效率越高，探测中子能量范围就越大。

图1 不同尺寸的6LiI/natLiI探测效率对比Fig.1 Contrast of detection efficiency of 6LiI/natLiI of different sizes.

表1给出了模拟计算的平面源热中子和裂变源中子的效率数值，给出了高富集度的6LiI晶体和天然LiI晶体及纯7LiI晶体的探测效率的比较，可以看出天然LiI晶体的热中子探测效率仍然很高。

表1 MCNP5及GEANT4 模拟的探测器效率(%)Table 1 Simulation of the detector efficiency by MCNP5 and GEANT4 (%).

2 反应堆热中子效率刻度

上述理论计算仅为中子探测效率hdec，实际上中子探测器的效率还要考虑晶体密封窗、光电倍增管的光电转换效率等，因此探测器的实际效率应该为：h=hdec×hPMT，即考虑光电倍增管(Photo Multiplier Tube, PMT)的转换效率和电子学的效率。对于不同的晶体，PMT和电子学，通常这个效率值接近hPMT≈ 1。为了进一步研究6LiI/natLiI中子探测器的探测效率[6−7]，采用反应堆热中子进行效率刻度，反应堆热柱孔道直径 3.5cm，镉比值为497，热中子注量率测量值为 1.04×105n·s−1·cm−2。实验室的两种LiI探测器尺寸均为ϕ40 mm×10 mm，组装时在探测器前加了一段直径40 mm、厚度40 mm的高密度聚乙烯，为了避免潮解，碘化锂晶体密闭保存在铝壳中，铝壳厚度为 1.5mm，一端通过一个3mm厚度K9玻璃与北京滨松CR173型5.08 cm光电倍增管耦合，分压器后带射极跟随器做初级放大，再经CAEN N914二级放大后接入ORTEC 926usb多道记录。中子探测器在反应堆热柱孔道出口处放置，为了减少热中子注量率，降低数据获取系统死时间，最初采用5 mm镉片（中心留1 mm小孔）吸收热中子，但是测量中发现热中子轰击镉片后产生大量的伽马射线本底，淹没了探测器的中子信号，因此取消镉片，采用 50mm厚度的铅砖（中心留5mm小孔），以降低中子注量率和伽马本底的影响。探测器布局见图 2(a)，图中直线为反应堆热中子孔道出射的热中子，从左往右依次为方形铅砖，中心有小孔，圆柱形的高密度聚乙烯，圆柱形的6LiI/natLiI中子探测器。测量的热中子谱见图2(b)。

由于使用了铅砖（200 mm×100 mm×50 mm，开5 mm小孔）和高密度聚乙烯（直径40 mm、厚度40 mm），因此我们需要模拟计算热中子穿过铅砖和聚乙烯的穿透率，即注量率的变化情况，MCNP5模拟计算结果如表2所示。

从表2的模拟结果中看到，5 mm出射孔对热中子穿透率没有较大的影响。表2中模拟不考虑探测器直径，只考虑穿透50 mm铅砖，其穿透率约为23%，考虑周围环境本底的中子贡献约为2%，得到的6LiI和natLiI中子探测器效率如表3所示。

图2 探测器布局图(a)和测量的热中子谱(b)Fig.2 Detector layout (a) and thermal neutron spectrum (b).

表2 热中子经过铅砖和聚乙烯后的穿透率模拟结果Table 2 Results of efficiency simulation after thermal neutrons penetration through lead bricks and polyethylene.

表3 6LiI/natLiI热中子探测器效率刻度值Table 3 Efficiency calibration values of 6LiI/natLiI thermal neutron detectors.

从模拟计算及实验刻度结果[8−9]得到结论：LiI晶体具有较高的热中子探测效率，其中富集6Li的LiI晶体可以达到约90%的效率值，而天然丰度LiI晶体对热中子的探测效率也达到约70%；上述探测效率数值已考虑环境中子本底及中子脉冲与周围材料散射的影响。

热中子穿透50 mm铅块的穿透率约为16.5%，而穿透40 mm高密度聚乙烯的穿透率为1.79%，即高密度聚乙烯的慢化和散射效果比铅高了一个量级左右，因此从测量结果上看，铅块阻挡条件下的6LiI晶体探测效率更接近理论计算值，而高密度聚乙烯慢化后的热中子效率要低于理论计算值。

理论模拟计算给出 50 mm厚铅砖有孔和无孔的穿透效率一致，而实际的测量计数率显示(图2和表2)，在两种情况下计数率有10%的差别，这来自于模拟时5 mm小孔相对中子孔道直径3.5 cm的比值小于实际测量精度，模拟时二者无差别，而最后实际测量探测器效率有接近8%−10%的减少。

6Li对慢中子的俘获截面很大，反应产物核是带电粒子α与t，n+6Li→α+t+4.786 MeV，热中子截面为9.40×10−22cm2，而7Li热中子俘获截面约比前者低两个数量级。天然碘化锂晶体具有足够的厚度也能达到较高的热中子探测效率。

天然丰度LiI晶体也具有较高的热中子探测效率，如果以天然丰度 LiI晶体计数率作为本底计数率来直接扣除富集LiI晶体中的7Li贡献，会引起很大的误差，因此如果用作双晶体的中子探测器[10]，采用天然丰度LiI晶体并不能快速地扣除伽马本底，最好采用高纯度的7LiI晶体。

3 结语

利用 MCNP5及 GEANT4程序模拟研究了6LiI/natLiI探测器晶体尺寸与探测效率的关系。理论模拟结果表明：不考虑光传输及 PMT效率等条件下，6LiI对热中子的探测效率约为98%，natLiI约为65%，富集的6LiI探测器具有更宽的探测能量范围；相同的厚度，增大直径对探测效率无影响；相同的直径，增大厚度则探测效率增大。目前实验室测量采用富集6Li和天然丰度 LiI晶体尺寸均为ϕ40mm×10mm，经过热中子刻度，探测器效率均能达到理论计算的效率值，结果表明：富集6LiI探测器的实际效率为 90%以上，natLiI效率约 70%以上，实验测量中反应堆中子通量较高，高效率探测器的计数率也较高，为了降低数据获取死时间，我们不得不采用了铅和高密度聚乙烯慢化，散射部分热中子，降低热中子注量率，但是这也带来探测效率刻度值较大的不确定性，模拟计算显示约有 2%的中子来自于周边环境的散射。

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