贵州绿茶中的稀土元素含量特征

2014-03-22 19:01向丽萍王奥罗砚文周绍均秦臻
湖北农业科学 2014年1期

向丽萍+王奥+罗砚文+周绍均+秦臻

摘要:茶叶中稀土元素含量与茶产品质量安全密切相关。采用ICP-MS分析了贵州地区144个绿茶样品中16种稀土元素含量特征。结果表明,所检绿茶样品均含有稀土元素,含量范围为0.072~16.994 mg/kg,轻稀土(∑LREEs)含量为0.057~15.677 mg/kg,重稀土(∑HREEs)为0.015~3.102 mg/kg。稀土元素以轻稀土镧、铈、钕、钇和钪为主,平均含量以镧最高。5种元素含量比例占稀土总量的86.5%。GB/T 5009.94-2003规定的茶叶稀土总量(∑REEs5)与GB 5009.94-2012所得的稀土总量(∑REEs16)呈显著正相关,依据GB 5009.94-2012所得样品不合格率增加了3.5%。其研究结果为了解贵州绿茶稀土含量特征提供了基础数据。

关键词:贵州绿茶;稀土元素;含量特征

中图分类号:O614.33;S571.1 文献标识码:A 文章编号:0439-8114(2014)01-0197-03

Content Characteristics of Rare Earth Elements in Guizhou Green Tea

XIANG Li-ping,WANG Ao,LUO Yan-wen,ZHOU Shao-jun,QIN Zhen

(Institute of Product Quality Inspection & Testing of Zunyi, Zunyi 563000, Guizhou, China)

Abstract: Rare earth elements(REEs) are critical to the safety of tea. In this study, characteristics and contents of 16 types of rare earth elements in Guizhou green tea were studied by ICP-MS. The result showed that REEs were detected in all 144 samples, with the range of 0.072~16.994 mg/kg. Light REEs were the main component, ranging 0.057~15.677 mg/kg, while heavy REEs only ranged from 0.015 to 3.102 mg/kg. La, Ce, Nd, Y, Sc were the main elements among 16 REEs, all together accounting for 86.5%, the relationship of these elements being La>Ce>Nd>Y>Sc. Amount of REEs in tea samples that specified by GB/T 5009.94-2003 and GB 5009.94-2012 showed a significant linear correlation (R2=0.982 5), but the qualified percent decreased by 3.5% by the latter specifications. This provided basic data to understand the characteristics of REEs in Guizhou green tea.

Key words: Guizhou green tea; rare earth element; content characteristics

收稿日期:2013-06-07

基金项目:国家质检总局科技计划项目(2012QK100;2012QK104);贵州省质量技术监督局科技计划项目(2012ZK019)

作者简介:向丽萍(1970-),女,贵州遵义人,高级工程师,主要从事食品安全检验检测工作,(电话)0852-8635757(电子信箱)

xyj980625@vip.sina.com。

作为我国最大的绿茶生产加工基地之一,贵州省具有丰富的稀土资源[1],这在一定程度上影响到茶树体内稀土含量[2]。同时,稀土叶面肥等在农业生产、特别是茶叶生产中的长期广泛使用,也直接关系到茶树体内的稀土含量及分布特征[3-6]。可见,长期广泛的稀土使用和相对较高土壤背景的叠加效应可能使贵州茶叶产品质量安全存在明显的风险[7],但一直缺乏相关的研究[8]。

近年来食品安全问题频发,茶叶稀土检测的国家标准也进行了多次修订,现行有效标准为《食品安全国家标准 植物性食品中稀土元素的测定-GB 5009.94-2012》。新标准不但增加了电感耦合等离子体质谱检测方法,更为重要的是将检测对象由5种稀土元素镧(La)、铈(Ce)、镨(Pr)、钕(Nd)、钐(Sm)增加到16种,即钪(Sc)、钇(Y)、镧(La)、铈(Ce)、镨(Pr)、钕(Nd)、钐(Sm)、铕(Eu)、钆(Gd)、铽(Tb)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yb)、镥(Lu)。新加入的稀土指标究竟对贵州绿茶产品质量安全有何影响,还亟待进一步研究。

因此,本研究以贵州绿茶产品为对象,采用ICP-MS测定样品中的稀土含量,以了解贵州绿茶产品的稀土元素总量特征及新旧标准规定对稀土元素总量的影响,从而为进一步了解贵州绿茶稀土元素含量特征提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 试验材料

于2012年4~12月分别收集了来自贵州省遵义、黔南、黔东南等地的绿茶样品共144个。所有样品均为独芽,或一芽一叶、一芽二叶进行制作,其中扁形茶89个、卷曲形茶55个。茶叶样品经粉碎机粉碎、过20目筛后密封备用。

1.2 稀土元素含量测定

茶叶中的稀土含量采用GB 5009.94-2012《食品安全国家标准 植物性食品中稀土元素的测定》。准确称取样品0.2~0.5 g(精确到0.001 g)于高压消解罐中,加入5 mL浓硝酸,密封放置1 h后置于CEM-6型微波消解仪中消解,冷却后取出并于140 ℃赶走余酸,定容后混匀备用。待测液采用美国热电公司X2型ICP-MS进行测定。

1.3 结果计算

试验数据均采用SPSS 13.0进行统计分析,用Excel 2003作图。

2 结果与分析

2.1 贵州绿茶的稀土元素总量

贵州绿茶稀土元素含量的测定结果如表1所示。结果表明,144个贵州绿茶产品中均含有一定量的稀土元素,稀土元素检出率为100%。

样品中16种稀土元素总含量为0.072~16.994 mg/kg,超标样品(>2 mg/kg)为36个,不合格率为25%。5种稀土元素总含量为0.057~15.640 mg/kg,超标样品(>2 mg/kg)为31个,不合格率21.5%。以16种元素计算稀土总量的新标准使样品不合格率增加3.5%。

样品中轻、重稀土元素含量存在明显的区别,主要以轻稀土为主。样品轻稀土含量(∑LREEs)为0.057~15.677 mg/kg,31个样品的轻稀土含量高于2 mg/kg。样品中重稀土含量(∑HREEs)为0.015~3.102 mg/kg,仅7个样品的重稀土元素含量高于2 mg/kg,74.3%的样品重稀土元素含量低于0.5 mg/kg。

2.2 茶叶中稀土元素含量特征

由图1可知,贵州绿茶中含量最高的稀土元素为镧(La)和铈(Ce)。结果还表明,茶叶中的16种稀土含量比例大小为:镧(28.2%)>铈(28.2%)>钕(13.3%)>钇(10.9%)>钪(5.9%)>镨(3.3%)>钆(2.7%)>钐(2.5%)>镝(1.6%)>铒(0.9%)>镱(0.8%)>铕(0.7%)>铽(0.3%)>钬(0.3%)>铥(0.1%)>镥(0.1%)。其中,轻稀土含量比例为76.3%。

2.3 新旧检测标准结果对比

如图2所示,旧标准(GB/T 5009.94-2003)规定的茶叶中稀土总量(∑REEs5)与依据新标准(GB 5009.94-2012)计算所得茶叶中稀土总量(∑REEs16)呈明显的线性相关,相关系数为0.982 5。

3 小结与讨论

贵州绿茶以轻稀土为主[9],其分布模式与贵州典型土壤基本相同[2,10-12]。而且,贵州典型土壤具有较高的稀土元素总量,这为稀土元素在“土壤-茶树”系统间的转移提供了前提条件[6]。值得注意的是,稀土元素在“土壤-茶树”系统自上而下多呈增加趋势,以芽头最低[6,13,14]。但个别贵州绿茶样品稀土元素总量不但超出限量,也高于同类研究结果[15,16]。这意味着贵州绿茶可能受其他外源稀土元素影响(如稀土叶面肥等),但还需要进一步深入研究。

参照相关研究结果[17],稀土的日允许摄入量(ADI)为4.2 mg/d,假设茶叶占全天摄食量(1.0~1.5 kg)的1%、日冲饮15 g 干茶、稀土元素水浸出率按20%计算,则茶叶中的稀土元素总量风险临界值为14 mg/kg。可见,只有约0.7%贵州绿茶产品存在饮用安全问题,总体而言是安全的[18,19]。新旧标准所得结果具有明显的正相关(R2=0.982 5),但新标准所得的样品不合格率增加了3.5%,这与贵州绿茶中镨(Pr)和钐(Sm)元素含量相对较低有关[15,16,20],因而新标准(∑REEs16)更全面地反映了贵州绿茶的稀土元素含量特征。

参考文献:

[1] 付舜珍,严重玲,吴善绮,等.贵州省典型土壤中稀土元素含量及分布特征[J].土壤学报,2000,37(1):109-115.

[2] 汪东风.植物体内稀土元素存在状态、生物活性及某些分子机理分析[D].合肥:中国科学技术大学.1999.

[3] 汪东风,王常红.稀土在茶树上应用研究进展[J].稀土,1996, 17(4):46-50.

[4] 汪东风,邵学广,王常红,等.稀土对茶园增产及品质影响的分析[J].作物学报,2000,26(4):455-461.

[5] 汪东风,曹心德,赵贵文,等.喷施稀土对茶叶中不同状态的稀土元素组成及含量的影响[J].稀土,2000,21(1):44-48.

[6] 陈 磊,林锻炼,高志鹏,等.稀土元素在茶园土壤和乌龙茶中的分布特性[J].福建农林大学学报(自然科学版),2011,40(6):595-601.

[7] 白婷婷.安溪乌龙茶农药残留规律与稀土污染成因探究[D].福州:福建农林大学.2011.

[8] 林锻炼.福建乌龙茶茶园土壤与茶叶中稀土含量及其相关性[J].中国茶叶,2011(10):22-24.

[9] 赵天培,木冠南,郝存江,等.云南沱茶自水溶液中对铈(Ⅳ)离子的富集作用[J].中国稀土学报,2002,20(Z):166-169.

[10] 郭俊明,杜 瑛.植物体中稀土元素的含量分布及其某些影响因素[J].四川稀土,1996(1):10-12.

[11] 王 峰,曹福亮.江苏绿茶中稀土元素的组成特征及分布模式[J].南京林业大学学报(自然科学版),2012,36(4):71-74.

[12] 林丽容.闽东茶区茶叶中稀土和重金属残留量的分析[J].中国化工贸易,2012(7):168-169.

[13] 杨秀芳,徐建峰,翁 昆,等.茶树成熟新梢不同部位元素含量研究[J].中国茶叶加工,2008(3):18-20.

[14] 林荣溪,陈 磊,谢承昌,等.福建乌龙茶稀土来源初探[J].中国茶叶,2010,32(11):10-11.

[15] 陈 锋.福建省武夷山地区土壤与武夷岩茶中稀土元素的研究[J].北京农业,2012(27):111-112.

[16] 林丽容,王新进,陈 巧.2011年闽东茶区春季茶青中稀土残留的检测与分析[J].质量技术监督研究,2011(3):22-25.

[17] 杨秀芳,孔俊豪,赵玉香,等.不同稀土含量水平茶叶中稀土浸出率研究[J].中国茶叶加工,2012(1):14-17.

[18] 陈宗懋.茶叶中稀土元素标准有望撤销[J].中国茶叶,2012(3):4-5.

[19] 孙庆磊,杨秀芳,王盈峰,等.基于数据统计分析的我国茶叶质量安全状况调查[J].中国茶叶加工,2012(2):4-8.

[20] 徐鸿志,陈志伟,房 琳,等.茶叶中稀土元素分布的地域性特征[J].湖北农业科学,2007,46(5):779-781.

(责任编辑 胡西洲)

1.2 稀土元素含量测定

茶叶中的稀土含量采用GB 5009.94-2012《食品安全国家标准 植物性食品中稀土元素的测定》。准确称取样品0.2~0.5 g(精确到0.001 g)于高压消解罐中,加入5 mL浓硝酸,密封放置1 h后置于CEM-6型微波消解仪中消解,冷却后取出并于140 ℃赶走余酸,定容后混匀备用。待测液采用美国热电公司X2型ICP-MS进行测定。

1.3 结果计算

试验数据均采用SPSS 13.0进行统计分析,用Excel 2003作图。

2 结果与分析

2.1 贵州绿茶的稀土元素总量

贵州绿茶稀土元素含量的测定结果如表1所示。结果表明,144个贵州绿茶产品中均含有一定量的稀土元素,稀土元素检出率为100%。

样品中16种稀土元素总含量为0.072~16.994 mg/kg,超标样品(>2 mg/kg)为36个,不合格率为25%。5种稀土元素总含量为0.057~15.640 mg/kg,超标样品(>2 mg/kg)为31个,不合格率21.5%。以16种元素计算稀土总量的新标准使样品不合格率增加3.5%。

样品中轻、重稀土元素含量存在明显的区别,主要以轻稀土为主。样品轻稀土含量(∑LREEs)为0.057~15.677 mg/kg,31个样品的轻稀土含量高于2 mg/kg。样品中重稀土含量(∑HREEs)为0.015~3.102 mg/kg,仅7个样品的重稀土元素含量高于2 mg/kg,74.3%的样品重稀土元素含量低于0.5 mg/kg。

2.2 茶叶中稀土元素含量特征

由图1可知,贵州绿茶中含量最高的稀土元素为镧(La)和铈(Ce)。结果还表明,茶叶中的16种稀土含量比例大小为:镧(28.2%)>铈(28.2%)>钕(13.3%)>钇(10.9%)>钪(5.9%)>镨(3.3%)>钆(2.7%)>钐(2.5%)>镝(1.6%)>铒(0.9%)>镱(0.8%)>铕(0.7%)>铽(0.3%)>钬(0.3%)>铥(0.1%)>镥(0.1%)。其中,轻稀土含量比例为76.3%。

2.3 新旧检测标准结果对比

如图2所示,旧标准(GB/T 5009.94-2003)规定的茶叶中稀土总量(∑REEs5)与依据新标准(GB 5009.94-2012)计算所得茶叶中稀土总量(∑REEs16)呈明显的线性相关,相关系数为0.982 5。

3 小结与讨论

贵州绿茶以轻稀土为主[9],其分布模式与贵州典型土壤基本相同[2,10-12]。而且,贵州典型土壤具有较高的稀土元素总量,这为稀土元素在“土壤-茶树”系统间的转移提供了前提条件[6]。值得注意的是,稀土元素在“土壤-茶树”系统自上而下多呈增加趋势,以芽头最低[6,13,14]。但个别贵州绿茶样品稀土元素总量不但超出限量,也高于同类研究结果[15,16]。这意味着贵州绿茶可能受其他外源稀土元素影响(如稀土叶面肥等),但还需要进一步深入研究。

参照相关研究结果[17],稀土的日允许摄入量(ADI)为4.2 mg/d,假设茶叶占全天摄食量(1.0~1.5 kg)的1%、日冲饮15 g 干茶、稀土元素水浸出率按20%计算,则茶叶中的稀土元素总量风险临界值为14 mg/kg。可见,只有约0.7%贵州绿茶产品存在饮用安全问题,总体而言是安全的[18,19]。新旧标准所得结果具有明显的正相关(R2=0.982 5),但新标准所得的样品不合格率增加了3.5%,这与贵州绿茶中镨(Pr)和钐(Sm)元素含量相对较低有关[15,16,20],因而新标准(∑REEs16)更全面地反映了贵州绿茶的稀土元素含量特征。

参考文献:

[1] 付舜珍,严重玲,吴善绮,等.贵州省典型土壤中稀土元素含量及分布特征[J].土壤学报,2000,37(1):109-115.

[2] 汪东风.植物体内稀土元素存在状态、生物活性及某些分子机理分析[D].合肥:中国科学技术大学.1999.

[3] 汪东风,王常红.稀土在茶树上应用研究进展[J].稀土,1996, 17(4):46-50.

[4] 汪东风,邵学广,王常红,等.稀土对茶园增产及品质影响的分析[J].作物学报,2000,26(4):455-461.

[5] 汪东风,曹心德,赵贵文,等.喷施稀土对茶叶中不同状态的稀土元素组成及含量的影响[J].稀土,2000,21(1):44-48.

[6] 陈 磊,林锻炼,高志鹏,等.稀土元素在茶园土壤和乌龙茶中的分布特性[J].福建农林大学学报(自然科学版),2011,40(6):595-601.

[7] 白婷婷.安溪乌龙茶农药残留规律与稀土污染成因探究[D].福州:福建农林大学.2011.

[8] 林锻炼.福建乌龙茶茶园土壤与茶叶中稀土含量及其相关性[J].中国茶叶,2011(10):22-24.

[9] 赵天培,木冠南,郝存江,等.云南沱茶自水溶液中对铈(Ⅳ)离子的富集作用[J].中国稀土学报,2002,20(Z):166-169.

[10] 郭俊明,杜 瑛.植物体中稀土元素的含量分布及其某些影响因素[J].四川稀土,1996(1):10-12.

[11] 王 峰,曹福亮.江苏绿茶中稀土元素的组成特征及分布模式[J].南京林业大学学报(自然科学版),2012,36(4):71-74.

[12] 林丽容.闽东茶区茶叶中稀土和重金属残留量的分析[J].中国化工贸易,2012(7):168-169.

[13] 杨秀芳,徐建峰,翁 昆,等.茶树成熟新梢不同部位元素含量研究[J].中国茶叶加工,2008(3):18-20.

[14] 林荣溪,陈 磊,谢承昌,等.福建乌龙茶稀土来源初探[J].中国茶叶,2010,32(11):10-11.

[15] 陈 锋.福建省武夷山地区土壤与武夷岩茶中稀土元素的研究[J].北京农业,2012(27):111-112.

[16] 林丽容,王新进,陈 巧.2011年闽东茶区春季茶青中稀土残留的检测与分析[J].质量技术监督研究,2011(3):22-25.

[17] 杨秀芳,孔俊豪,赵玉香,等.不同稀土含量水平茶叶中稀土浸出率研究[J].中国茶叶加工,2012(1):14-17.

[18] 陈宗懋.茶叶中稀土元素标准有望撤销[J].中国茶叶,2012(3):4-5.

[19] 孙庆磊,杨秀芳,王盈峰,等.基于数据统计分析的我国茶叶质量安全状况调查[J].中国茶叶加工,2012(2):4-8.

[20] 徐鸿志,陈志伟,房 琳,等.茶叶中稀土元素分布的地域性特征[J].湖北农业科学,2007,46(5):779-781.

(责任编辑 胡西洲)

1.2 稀土元素含量测定

茶叶中的稀土含量采用GB 5009.94-2012《食品安全国家标准 植物性食品中稀土元素的测定》。准确称取样品0.2~0.5 g(精确到0.001 g)于高压消解罐中,加入5 mL浓硝酸,密封放置1 h后置于CEM-6型微波消解仪中消解,冷却后取出并于140 ℃赶走余酸,定容后混匀备用。待测液采用美国热电公司X2型ICP-MS进行测定。

1.3 结果计算

试验数据均采用SPSS 13.0进行统计分析,用Excel 2003作图。

2 结果与分析

2.1 贵州绿茶的稀土元素总量

贵州绿茶稀土元素含量的测定结果如表1所示。结果表明,144个贵州绿茶产品中均含有一定量的稀土元素,稀土元素检出率为100%。

样品中16种稀土元素总含量为0.072~16.994 mg/kg,超标样品(>2 mg/kg)为36个,不合格率为25%。5种稀土元素总含量为0.057~15.640 mg/kg,超标样品(>2 mg/kg)为31个,不合格率21.5%。以16种元素计算稀土总量的新标准使样品不合格率增加3.5%。

样品中轻、重稀土元素含量存在明显的区别,主要以轻稀土为主。样品轻稀土含量(∑LREEs)为0.057~15.677 mg/kg,31个样品的轻稀土含量高于2 mg/kg。样品中重稀土含量(∑HREEs)为0.015~3.102 mg/kg,仅7个样品的重稀土元素含量高于2 mg/kg,74.3%的样品重稀土元素含量低于0.5 mg/kg。

2.2 茶叶中稀土元素含量特征

由图1可知,贵州绿茶中含量最高的稀土元素为镧(La)和铈(Ce)。结果还表明,茶叶中的16种稀土含量比例大小为:镧(28.2%)>铈(28.2%)>钕(13.3%)>钇(10.9%)>钪(5.9%)>镨(3.3%)>钆(2.7%)>钐(2.5%)>镝(1.6%)>铒(0.9%)>镱(0.8%)>铕(0.7%)>铽(0.3%)>钬(0.3%)>铥(0.1%)>镥(0.1%)。其中,轻稀土含量比例为76.3%。

2.3 新旧检测标准结果对比

如图2所示,旧标准(GB/T 5009.94-2003)规定的茶叶中稀土总量(∑REEs5)与依据新标准(GB 5009.94-2012)计算所得茶叶中稀土总量(∑REEs16)呈明显的线性相关,相关系数为0.982 5。

3 小结与讨论

贵州绿茶以轻稀土为主[9],其分布模式与贵州典型土壤基本相同[2,10-12]。而且,贵州典型土壤具有较高的稀土元素总量,这为稀土元素在“土壤-茶树”系统间的转移提供了前提条件[6]。值得注意的是,稀土元素在“土壤-茶树”系统自上而下多呈增加趋势,以芽头最低[6,13,14]。但个别贵州绿茶样品稀土元素总量不但超出限量,也高于同类研究结果[15,16]。这意味着贵州绿茶可能受其他外源稀土元素影响(如稀土叶面肥等),但还需要进一步深入研究。

参照相关研究结果[17],稀土的日允许摄入量(ADI)为4.2 mg/d,假设茶叶占全天摄食量(1.0~1.5 kg)的1%、日冲饮15 g 干茶、稀土元素水浸出率按20%计算,则茶叶中的稀土元素总量风险临界值为14 mg/kg。可见,只有约0.7%贵州绿茶产品存在饮用安全问题,总体而言是安全的[18,19]。新旧标准所得结果具有明显的正相关(R2=0.982 5),但新标准所得的样品不合格率增加了3.5%,这与贵州绿茶中镨(Pr)和钐(Sm)元素含量相对较低有关[15,16,20],因而新标准(∑REEs16)更全面地反映了贵州绿茶的稀土元素含量特征。

参考文献:

[1] 付舜珍,严重玲,吴善绮,等.贵州省典型土壤中稀土元素含量及分布特征[J].土壤学报,2000,37(1):109-115.

[2] 汪东风.植物体内稀土元素存在状态、生物活性及某些分子机理分析[D].合肥:中国科学技术大学.1999.

[3] 汪东风,王常红.稀土在茶树上应用研究进展[J].稀土,1996, 17(4):46-50.

[4] 汪东风,邵学广,王常红,等.稀土对茶园增产及品质影响的分析[J].作物学报,2000,26(4):455-461.

[5] 汪东风,曹心德,赵贵文,等.喷施稀土对茶叶中不同状态的稀土元素组成及含量的影响[J].稀土,2000,21(1):44-48.

[6] 陈 磊,林锻炼,高志鹏,等.稀土元素在茶园土壤和乌龙茶中的分布特性[J].福建农林大学学报(自然科学版),2011,40(6):595-601.

[7] 白婷婷.安溪乌龙茶农药残留规律与稀土污染成因探究[D].福州:福建农林大学.2011.

[8] 林锻炼.福建乌龙茶茶园土壤与茶叶中稀土含量及其相关性[J].中国茶叶,2011(10):22-24.

[9] 赵天培,木冠南,郝存江,等.云南沱茶自水溶液中对铈(Ⅳ)离子的富集作用[J].中国稀土学报,2002,20(Z):166-169.

[10] 郭俊明,杜 瑛.植物体中稀土元素的含量分布及其某些影响因素[J].四川稀土,1996(1):10-12.

[11] 王 峰,曹福亮.江苏绿茶中稀土元素的组成特征及分布模式[J].南京林业大学学报(自然科学版),2012,36(4):71-74.

[12] 林丽容.闽东茶区茶叶中稀土和重金属残留量的分析[J].中国化工贸易,2012(7):168-169.

[13] 杨秀芳,徐建峰,翁 昆,等.茶树成熟新梢不同部位元素含量研究[J].中国茶叶加工,2008(3):18-20.

[14] 林荣溪,陈 磊,谢承昌,等.福建乌龙茶稀土来源初探[J].中国茶叶,2010,32(11):10-11.

[15] 陈 锋.福建省武夷山地区土壤与武夷岩茶中稀土元素的研究[J].北京农业,2012(27):111-112.

[16] 林丽容,王新进,陈 巧.2011年闽东茶区春季茶青中稀土残留的检测与分析[J].质量技术监督研究,2011(3):22-25.

[17] 杨秀芳,孔俊豪,赵玉香,等.不同稀土含量水平茶叶中稀土浸出率研究[J].中国茶叶加工,2012(1):14-17.

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(责任编辑 胡西洲)