成都平原北部水稻土重金属含量状况及其潜在生态风险评价

秦鱼生，喻 华，冯文强，王正银，涂仕华，*

(1.西南大学资源环境学院，北碚 400716;2.四川省农业科学院土壤肥料研究所，成都 610066)

随着工农业高速发展和城市化进程加快，工业“三废”排放、矿山开采、城镇生活垃圾处置不当、汽车尾气和农业生产投入品等带来的土壤污染问题日趋严重，特别是由此带来的土壤重金属污染更是引起了国内外的广泛关注［1-3］。据估计，我国受重金属污染耕地面积已达2000多万hm2，约占耕地总面积的1/5，每年产出的粮食中约有1200万t受重金属污染，合计经济损失200多亿元［4］。土壤重金属污染具有隐蔽性、滞后性、累积性、复合性、不可逆转性和后果严重性等特点，一旦进入土壤后会导致农产品重金属累积，并通过食物链进入人体而危害健康［5］。因此，进行土壤重金属污染调查与评价，掌握土壤环境质量对农业生产和社会经济的发展都具有十分重要的意义。

成都平原素以“天府之国”著称，一直以来都是四川乃至全国粮、油作物的重要生产基地。近年来，随着城市化的快速扩张，工矿企业快速发展和农药、化肥等农用物质的大量使用等导致成都平原耕地污染日益加剧。刘红樱等［6］研究报道成都平原18.6%的区域受到重金属不同程度污染。李冰等［7］研究指出成都平原土壤中镉和铅污染相对较严重，德阳、广汉、新都工业集中区问题相对突出。刘东盛等［8］在成都平原约6万km2区域上调查发现表层土壤有较严重的镉、铅、汞和砷等重金属超标现象。然而，已有的研究多采用地质累积指数法、单因子污染指数法、内梅罗综合污染指数法或基于人体健康的风险评价法对成都平原土壤重金属污染进行评价，没有考虑生物特性对重金属毒性的响应特征，缺乏区域内土壤重金属潜在的生态风险评价，更没有专门针对成都平原水稻土的重金属生态风险评价研究。成都平原水稻土面积占耕地面积的84.5%，是粮食生产的主体［9］，因此，为了确保农产品的安全生产，对成都平原水稻土重金属污染问题进行深入研究势在必行。Hakanson潜在生态危害指数法将重金属生态效应、环境效应与毒理学联系在一起，定量划分重金属的潜在风险等级，既可为改善环境提供依据，还可为人们的健康生活提供科学参照，已经越来越多的应用于土壤重金属污染评价研究中，姜菲菲等［10］运用Hakanson法对北京市农业土壤重金属污染风险等级进行了评价，Wang等［11］和Sun等［12］都运用Hakanson法对城市土壤重金属潜在生态风险进行了研究。本文在野外调查和室内分析的基础上，采用Hakanson潜在生态危害指数法对成都平原水稻土重金属的潜在生态风险进行综合评价，并运用GIS和地统计学方法绘制研究区域重金属元素生态风险概率图，以期为成都平原水稻土生态风险预警和农产品安全生产提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 研究区域概况

研究区域位于成都平原西北部，介于东经 103°54'至 104°20'，北纬 31°09'至 31°42'之间，海拔高度 504—4405 m;幅员面积约为1245.3 km2，山地占52.08%，平原占47.92%，耕地面积为33353 hm2，其中水田面积占耕地总面积的90.01%;主要矿藏有磷矿、铝土矿、硫铁矿、煤和天然气等。研究区域的土壤类型为灰棕冲积水稻土和灰色冲积水稻土;属亚热带温湿气候区，大陆性季风气候特点显著，气候温和，降水充沛，四季分明，无霜期长，年均气温15.7℃，多年平均10℃以上活动积温为4887.5℃，年均无霜期为285 d，年均降雨量为1040.8 mm，年均相对湿度为81%，年均蒸发量达1100.8 mm，年均日照时数为976.8 d，全年太阳辐射值平均为335.09 KJ/cm2。研究区域的河流属沱江水系，都发源于龙门山脉，主要有绵远河、石亭江等14条河流，由西北向东南呈树状分布。粮油作物有水稻、小麦、油菜、玉米、大麦、大豆、薯类等，是成都平原粮食生产的重要组成部分。

1.2 土壤样品采集与处理

根据研究区域水稻土的分布情况，在17个水稻土主要分布乡镇抽样选取0—20 cm耕层土壤样品158个(图1)。采样时用手持GPS仪准确记录样点位置，在GPS定位点田块内采用“S”采取10—15个样点的混合样，混合均匀后按四分法获取0.5—1.0 kg样品。采集的样品带回室内在自然状态下风干，去除杂草、植物残体、砾石等，然后用木棒捻细后用玛瑙研钵研磨，分别过20目和100目尼龙筛，分别装瓶，供pH值和重金属全量分析用。

图1 研究区位置与采样点位分布图Fig．1 Study area and distribution of the sampling points

1.3 样品的分析与测定方法

土壤样品pH值分析参照《土壤农业化学分析方法》［13］，采用水土比为1∶2.5的pH电位法测定。土壤重金属元素Cr、Cu、Pb、Ni、Cd全量测定采用土壤过100目尼龙筛，硝酸-高氯酸-氢氟酸三酸消解后，Cr、Cu、Pb、Ni用火焰原子吸收分光光度计测定，Cd用石墨炉原子吸收分光光度计测定;As和Hg全量测定采用硝酸-硫酸消解后，用原子荧光光谱仪测定。土壤重金属分析的质量控制采用 GSS-14标准物质进行加标回收，Cr、Cu、Pb、Ni、Cd、Hg和 As的回收率分别达 95.4%—103.2%、96.6%—102.5%、95.3%—103.7%、91.8%—99.6%、92.9%—105.1%、93.4%—98.3%和91.1%—97.9%。

1.4 数据处理与分析

本研究的土壤重金属含量描述性统计、Kolmogorov-Smirnov正态分布检验、相关分析、因子分析等统计采用SPSS19.0分析;相关图件制作在ArcGIS 10.0中完成;在Excel 2007中以平均值加减3倍标准差的标准对原始数据进行异常值分析，结果显示全部158个样点的分析测试结果都为有效数据，无异常值样点剔除，异常分析后进行重金属污染评价的数据计算。

1.5 潜在生态风险指数法(Hakanson法)

潜在生态风险指数法是由瑞典科学Hakanson在评价沉积物的重金属污染时提出［14］，其计算公式如下:

重金属毒性响应系数设定参照Hakanson和徐争启［16］研究结果，7种重金属毒性响应系数分别为:Hg(40)＞Cd(30)＞As(10)＞Cu(5)=Pb(5)=Ni(5)＞Cr(2)。单因子重金属污染指数、单因子重金属潜在生态风险指数、区域多因子重金属综合潜在生态风险指数RI和污染程度的关系采用张菊等［17］划分的潜在生态风险分级标准，单因子潜在生态风险指数40、80、160和320分别为轻度、中度、较强、很强和极强等级的阈值，区域多因子重金属综合潜在生态风险指数150、300和600分别为轻度、中度、较强和很强等级的阈值。

2 结果与分析

2.1 水稻土重金属含量统计特征分析

研究区域水稻土158个样点7种重金属含量的描述性统计结果见表1，采用姚延伸报道的成都平原水稻土背景值进行累积分析，采用《土壤环境质量标准》(GB15618—1995)［18］中Ⅱ级标准进行污染状况分析。从表1可以看到，水稻土不同重金属元素含量差异较大，Cd 为 0.164—1.753 mg/kg，Cu 为 12.50—63.57 mg/kg，Pb 为 21.14—45.81 mg/kg，Cr为 52.84—126.21 mg/kg，Hg为0.08—0.38 mg/kg，As为2.31—14.37 mg/kg和Ni为21.42—50.59 mg/kg。Cd、Cu、Hg和Ni都有超过土壤环境质量二级标准的样本分布，Cd超标样本比例最大，达到87.34%;Ni、Cu和Hg超标样本比例分别为8.23%、3.80%和3.80%，这说明研究区域水稻土存在这4种重金属污染;而Pb、Cr和As与土壤环境质量二级标准相差较远，表明研究区域水稻土尚未受到Pb、Cr和As污染。不同pH值范围下的Cd、Cu、Hg和Ni这4种元素平均值与土壤环境质量二级标准对比分析来看，pH值＜6.5的土壤样本Cd平均值超标1.64倍，pH值介于6.5—7.5之间的土壤样本Cd平均值超标1.68倍，pH值＞7.5的土壤样本Cd平均值超标1.12倍;Cu、Hg和Ni的平均值尚未超过土壤环境质量二级标准。

表1 研究区域土壤重金属描述性统计Table 1 Summary statistics of heavy metal concentrations in the topsoil in the study area

图2为研究区域水稻土重金属元素含量的频数分布图。从图中可以看出，Cd、Hg和Ni属于偏态分布，Cu、Pb、Cr和As属于正态分布。研究区域水稻土重金属平均值与成都平原水稻土背景值对比分析表明，Cd、Cu、Pb、Cr、Hg、As和Ni平均值都超过背景值，表明这7种重金属元素在成都平原水稻土上都有一定程度的累积，其中Cd为背景值的4.12倍，Cu为1.21倍，Pb为1.36倍，Cr为1.17倍，Hg为1.05倍，As为1.13倍，Ni为1.18倍，这与贾琳等［19］和解文艳等［20］的研究结果相似，表明人类活动已经导致研究区域水稻土Cd、Cu、Pb、Cr、Hg、As和Ni含量的升高。Cd的累积效应最大，这可能与研究区域北部山区为四川的主要磷矿产区相关，磷矿矿渣中的Cd随地表水而排入研究区域的主要河流如绵远河等，继而造成下流污灌区耕地土壤中Cd的累积;Hg的累积效应最小。

区域重金属元素含量变异系数可以反映元素在该区域分布和污染程度的差异，变异系数越大，说明区域各采样点在总体样本中平均变异程度越大［21］。从表1可以看出，研究区域水稻土7种重金属元素变异系数由大到小依次为Cd、Hg、Cu、As、Ni、Cr、Pb。变异系数大于30%的元素有Cd、Hg、Cu、As，其中Cd的变异系数达到49.03%，这说明研究区域水稻土Cd的分布差异较大。Hg、Cu、As变异系数都介于30%—40%间，存在污染程度相似性。Ni、Cr、Pb变异系数都在20%左右，且非常接近，变异系数相对较小，空间分布相对均匀。

图2 土壤重金属元素 Cd、Cu、Pb、Cr、Hg、As、Ni含量和 pH 值频数分布Fig．2 Frequency histograms of heavy metal concentrations and pH of the soils

2.2 水稻土重金属元素相关性分析

同一区域内相同类型土壤重金属污染物的来源途径可以是相同的，也可以是多途径的，而同一来源的土壤重金属元素之间通常存在一定的相关性，重金属元素间相关性显著和极显著说明元素间一般具有同源关系或者存在复合污染［22］。Person相关分析结果表明(表2)，成都平原水稻土多数重金属元素间存在相关性。Cd与Cu、Hg和Ni的相关性达极显著水平(P＜0.01)，与As的相关系数为0.162，相关性达显著水平(P＜0.05)。Cu与Hg、As、Ni的相关系数都大于0.224，相关性达极显著水平(P＜0.01)。Pb与Cr、As的相关性达极显著水平(P＜0.01)，与Hg、Ni的相关性达显著水平(P＜0.05)。Cr与Ni和As与Ni的相关系数分别为0.237、0.344，相关性都达极显著水平(P＜0.01)。这表明，研究区域水稻土Cd、Cu和Ni的来源相似性较大，呈现相互伴随的复合污染现象;而Pb、Cr和As的来源途径也可能相同;Hg的来源有一部分与Cd、Cu、Pb相似，而与As、Cr和Ni的来源途径差异较大。土壤pH值与Cd、Cu和Ni的正相关性达显著水平(P＜0.05)，而与Pb、Cr、Hg和As的相关性不显著。通常土壤的酸碱度被认为是影响重金属形态和活性的重要因素，低pH值土壤能促进重金属的溶解和活化，所以在酸性条件下，重金属Cd、Cu和Ni具有较高的溶解性，淋失量增加，土壤重金属含量降低;另一方面，土壤的酸性将提高重金属Cd、Cu和Ni等的生物有效性，增加地面植物对这些重金属的吸收和带走量，虽然每季的带走量不能与重金属超富积植物相比，但长期、多季的吸收和带走仍能降低土壤中重金属含量。然而，随着土壤酸度的增加，重金属在土壤中的移动性和生物有效性均显著增加，更易被作物吸收累积，对人体健康的威胁更大，因此，在轻度重金属污染土壤中，通过施用碱性物质来提高土壤的pH值，降低这些重金属的生物有效性仍然是作物安全生产的重要措施。不同的土壤类型、自然区域、土地利用类型和污染环境等条件下，土壤中的重金属来源可能差异较大，肖思思等［23］对昆山市耕地土壤中重金属的相关分析表明，Hg、Pb、Zn、Cd、Cr、Cu元素来源可能相似;Sun等［12］对沈阳市城市土壤重金属元素的相关分析指出，土壤中Cd、Cu、Pb和Zn的来源具有相似性;而解文艳等［20］对太原市污染区土壤重金属的相关分析认为Pb、Zn、Cu、Ni、Cr、As和Cd都可能具有相同的来源，因此，对土壤重金属元素污染来源的判断应在数据分析的基础上视其环境来判断。

表2 土壤重金属元素和pH值Person相关系数矩阵Table 2 Correlation matrix between heavy metal elements and pH

2.3 水稻土重金属潜在生态风险评价

2.3.1 水稻土重金属单项生态风险评价

采用Hakanson潜在生态风险指数法评价的单项污染物风险指数统计结果列于表3。Cd、Cu、Pb、Cr、Hg、As和Ni的生态风险指数范围分别为 28.62—305.8、2.22—11.31、4.58—9.92、1.50—3.59、16.57—83.54、3.60—22.38 和 3.97—9.27。从单项生态风险指数平均值来看，7 种重金属元素从高到低的排序为 Cd、Hg、As、Pb、Cu、Ni、Cr，其中 As、Pb、Cu、Ni、Cr这 5 种元素单项生态风险指数平均值都小于40，全部样点都处于低度生态风险等级，对区域水稻土潜在生态风险贡献较低，基本没有影响。Cd的生态风险指数最高，只有4个样本处于低度生态风险等级，仅占2.53%;总样本中48.10%的样本达到较强生态风险等级;中度、很强生态风险等级的分布比例相同，各占24.68%，总体上生态风险程度呈恶化趋势。Hg元素样本中，低生态风险等级样本数量占主体地位，其比例为62.66%;总样本中34.18%的样本处于中度生态风险等级;其余3.16%的样本达到较强生态风险等级。Cd和Hg对区域水稻土潜在生态风险贡献率分别为62.27%和20.78%，这表明Cd是该区域水稻土潜在生态风险的主导因子，一半以上的生态危害都是由其造成的。

表3 土壤重金属单项生态风险指数统计Table 3 Statistical analysis of the single ecological risk index of soil heavy metals

2.3.2 水稻土重金属区域潜在生态风险评价

研究区域水稻土Cd、Cu、Pb、Cr、Hg、As和 Ni的综合潜在生态风险指数(RI)最小值为 84.87，最大值为 398.56，平均值为198.65，区域整体达到中度潜在生态风险等级。从不同潜在生态风险等级频数分步来看(表4)，大部分样本都达到中度及其以上等级的潜在生态风险等级，其中，66.46%的样本处于中度潜在生态风险，8.86%的样本达到较强潜在生态风险，仅24.68%的样本处于低度潜在生态风险。这表明研究区域水稻土已经存在较为严重的潜在生态风险，应引起相关部门的充分重视。张菊等［17］和宁晓波等［24］研究指出单因子指数法、综合指数法和潜在生态危害指数法的评价结果具有较好的一致性，在本研究结果中，Hakanson潜在生态危害指数法的评价结果显示研究区域水稻土受到Cd和Hg的生态危害，而采用内梅罗指数法的评价结果显示研究区域水稻土受到Cd、Ni、Cu和Hg的污染，这种不一致性主要与两种评价方法的标准不一样有关;另一方面，Cd、Ni、Cu和Hg的毒性系数差异应是导致这两种方法评价结果略有差异的主要原因。任华丽等［25］就指出Hakanson法在土壤重金属的生态风险评价中，元素的价态效应、环境条件不同所造成的生物效应差异和评价角度不同对重金属元素毒性系数确定的差异等都将影响重金属的评价结果，是重金属评价应用中要重点考虑和解决的问题。

表4 区域土壤重金属潜在生态风险指数统计Table 4 Statistical analysis of the potential ecological risk index of soil heavy metals

2.3.3 水稻土生态风险因子空间分布与概率图

为了直观、准确了解研究区域主要生态风险因子Cd和Hg的空间分布情况，对这两个元素的单项生态风险指数进行插值，结果见图3。从中可以看出，土壤Cd元素生态风险指数较高，分布复杂，没有Cd低度生态风险指数等级的成片分布;Cd中度生态风险指数等级分布较为零散，主要在玉泉、什地两镇有大面积成片分布;Cd很强生态风险指数等级分布范围较广，主要分布在研究区域东北部;Cd较强生态风险指数等级在所有乡镇都有大面积分布。从Hg的生态风险指数等级分布来看，主要有低度和中度两个等级的分布，Hg低度生态风险指数等级主要分布在研究区域北部和西南部，而Hg中度生态风险指数等级主要分布在城区周边及南部，西北部沿龙门山区有带状分布。

图3 土壤Cd、Hg生态风险指数(Er)等级空间分布Fig．3 Spatial distribution of the ecological risk index of Cd and Hg in soils

风险概率分布图可以说明不同区域超过风险阈值概率的大小。根据Hakanson生态风险指数分级标准，40和80为单因子重金属污染物生态风险低度和中度等级的临界值，在GIS中采用指示克里格法，分别以这两个值为阈值对Cd和Hg元素的生态风险指数进行插值，结果见图4。Cd生态风险概率整体较高，以低度指数为阈值(40)，研究区域的概率都超过0.75;以中度指数为阈值(80)，绝大部分研究区域的Cd中度生态风险概率都超过0.50，其中概率大于0.75的区域主要分布在城区周边、东部和东南部，概率低于0.50的区域仅在玉泉有小面积分布。Hg的生态风险概率较Cd低，在低度指数阈值下(40)，Hg低度生态风险概率大于0.50的区域主要分布在城区周边及南部区域;以中度指数为阈值(80)，Hg中度生态风险概率大于0.50的区域分布呈斑点状，主要分布在孝德以及孝德与玉泉结合部，面积较小，总体概率不大。

图4 土壤Cd、Hg生态风险指数高于40和80的风险概率图Fig．4 Risk probability map of soil Cd and Hg with ecological risk index ＞ 40 and 80(A和B分别为Cd和Hg生态风险指数高于40风险概率图，C和D分别为Cd和Hg生态风险指数高于80风险概率图)

潜在生态风险指数Kriging插值图见图5。研究区域潜在生态风险指数等级分布以中度等级面积最大，在所有乡镇都有分布，占据90%以上区域。潜在生态风险低度等级面积较小，分布在3块，包括玉泉镇大部，什地、富新和齐天镇结合部以及拱星、汉旺北部相邻区。较强区域潜在生态风险等级仅在孝德镇的北部有一小斑块分布，在3种类型中面积最小。潜在生态风险指数低度阈值风险概率图见图6。从图中可以看到，潜在生态风险达到中度水平的概率整体较高，绝大部分研究区域的风险概率都超过0.50。与Cd和Hg单重金属污染风险概率图对比发现，区域潜在生态风险中度风险概率与Cd中度阈值风险概率图空间分布基本一致，这也说明Cd是研究区域重金属元素中潜在生态风险最大的元素，其对区域水稻土重金属潜在生态风险贡献尤其突出。图6还可以看出，区域潜在生态风险中度等级概率大于0.75的区域主要分布在城区周边、东部和东南部，呈条带状;概率低于0.50的区域分布在玉泉镇及其周边，北部龙门山带沿线有零星分布。

图5 土壤区域潜在生态风险指数(RI)等级空间分布Fig．5 Spatial distribution of regional potential ecological risk of the soil

图6 土壤区域潜在生态风险指数高于150风险概率图Fig．6 Risk probability map of RI ＞150

3 结论

通过对成都平原北部区域水稻土Cd、Cu、Pb、Cr、Hg、As和Ni 7种重金属元素含量的统计分析和对土壤重金属污染状况和潜在生态风险的评价，得出以下结论:

(1)研究区域水稻土Cd、Cu、Pb、Cr、Hg、As和Ni平均含量都超过背景值，呈现不同程度的积累，Cd超过背景值312.2%，其余元素超过背景值5.0%—36.5%，Cd积累最明显，Hg积累最不明显。Cd平均含量超过土壤环境质量二级标准，其余元素平均含量都低于土壤环境质量二级标准，特别是Pb、Cr和As与土壤环境质量二级标准相距较远。

(2)研究区域水稻土重金属变异差别较大，Cd的变异最大，变异系数接近50.0%;Hg、Cu、As变异系数介于30%—40%，属中度变异;Ni、Cr、Pb变异系数约为20.0%，变异较小。Cd、Hg和Ni呈对数正态分布，Cu、Pb、Cr和As属正态分布。外界人为活动对研究区域水稻土Cd的影响非常大，而对Ni、Cr、Pb和As的影响较小，Cu和Hg受到一定的影响。

(3)水稻土重金属元素的相关分析结果表明:Cd、Cu、Hg和Ni元素间以及Pb、Cr和As间都具有极显著的相关性，表现为相互伴随的复合污染现象。7种重金属元素来源分3类:Cu、Ni和Cd的来源相同，受人为影响较多，主要来源于工业污染;Pb、Cr和As的主要来源于成土母质;Hg受到人为和自然双重的影响，可能来源于地质和工、农业活动。

(4)水稻土整体表现为中等潜在生态风险等级，超过约70.0%的样本达到中度或较强潜在生态风险。Cd是研究区域水稻土潜在生态风险的主导因子，其贡献率为62.27%;其次为Hg，对区域水稻土潜在生态风险贡献率为20.78%;As、Pb、Cu、Ni、Cr都处于低生态风险等级，对区域水稻土潜在生态风险贡献很少。从重金属潜在生态风险的概率分布特征来看，城区周边及绵远河中、下游为区域潜在生态风险的高风险区，城区周边主要为Hg元素的生态危害贡献，而绵远河中、下游主要为Cd元素的生态危害贡献。

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