安徽南陵—无为地区二叠系烃源岩有机地球化学特征

李 飞，史海英，昝 灵，黄俨然

(1.中国石化华东分公司石油勘探开发研究院，江苏 南京 210011;2.中国石油大学(北京)地球科学学院，北京 102249)

0 引言

南陵—无为地区位于安徽省南部，构造上属于下扬子准地台长江坳褶断带，其西北侧为郯庐断裂和滁河断裂，东南侧为江南断裂。区内发育晚白垩纪—早古近纪陆相盆地南陵盆地和无为盆地，陆相盆地下伏的海相原型盆地地层保存较好，构造变形相对较弱，具有广阔的海相油气勘探前景(苏浙皖闽油气区石油地质志编写组，1992)(图1a)。

目前，二叠系普遍采用的是三分法(金玉玕等，2000)，但二叠系下统地层在该区不甚发育，为了便于对比研究，仍采用二分法。该区二叠系自下而上可划分为栖霞组(P1q)、孤峰组(P1g)、龙潭组(P2l)和大隆组(P2d)。

二叠系是本区重要的烃源层之一(宋换新等，2005)，区内唯一一口钻遇古生界的探井N参4井揭示二叠系生油岩发育(郭念发等，1999)。前人曾对该区二叠系烃源岩开展过有机地球化学研究，但研究层位大多集中于栖霞组(宋换新等，2005;刘峰等，2011;曾艳涛等，2009)，研究结果认为栖霞组的个别层段可以成为有效烃源岩。对区内二叠系孤峰组、龙潭组和大隆组烃源岩有机地球化学特征的研究就相对较少。从有机地球化学角度分析该区二叠系烃源岩形成环境的报道则更少。

南陵—无为地区大部为中新生代地层覆盖区，目前对其海相地层的研究主要依赖于盆地边缘的露头发育区。巢湖位于南陵—无为地区的西北部(图1a)，由于其二叠系海相地层出露完好，而且在下扬子地区有良好的可对比性，长期以来，一直是前人研究南陵—无为地区地层、沉积相、烃源岩的首选地区之一(宋换新等，2005;曾艳涛等，2009;杜叶龙等，2010)。鉴于此，采样区亦选于巢湖地区。

为探究南陵—无为地区二叠系烃源岩的有机地球化学特征，并对其形成环境进行探讨，于2010年4月在巢湖地区选择了4条剖面，系统采集了二叠系烃源岩地球化学样品。之后，对样品进行了岩石热解、有机碳分析、有机质显微组分镜检、气相色谱－质谱等测试分析。在此基础上，系统研究了南陵—无为地区二叠系栖霞组、孤峰组、龙潭组和大隆组暗色泥岩、煤以及碳酸盐岩的有机地球化学特征，并从有机地球化学的角度，对该区二叠系烃源岩的形成环境进行了初步探讨。研究结果对于评价南陵—无为地区二叠系烃源岩的生烃潜力和远景资源量以及有利勘探区带优选具有一定的指导意义。

1 剖面及采样

二叠系地层在安徽省巢湖地区广泛出露。研究涉及的4个剖面:凤凰山剖面、平顶山剖面，马家山1剖面和马家山2剖面，均位于巢湖地区(图1b)。各研究剖面地质界线清晰，地层发育连续、完整(图2)。岩性主要为泥岩、碳质泥岩、煤线及碳酸盐岩。暗色泥岩累积厚度较大，4条剖面暗色泥岩平均厚度为82 m。野外露头采样中，优先选取暗色泥岩进行采样，同时也采集了部分碳质泥岩、煤线和暗色生屑灰岩样品，共采集样品76块(图2)。由于有机碳的抗风化能力随着岩性的致密程度而改变，露头样品的有机碳含量在长期的风化作用下会有一定程度的降低。因此，在野外采集露头样品时，尽量选取了新鲜未遭受风化的样品。

图1 南陵—无为地区区域地质背景及剖面位置图

2 样品分析测试工作

为了最大程度地减少风化作用对有机质丰度的影响，野外采集的岩石样品在室内选样和碎样前，先用小刀刮去岩石表面的风化物和相对疏松的胶结物，之后用蒸馏水冲洗3次。

样品的分析测试在中国石油大学(北京)资信学院地球化学实验室和重质油国家重点实验室进行。有机碳分析采用LECO CS-230(碳硫分析)，具体为:用5%的稀盐酸除去碳酸盐矿物，然后在1 200℃高温有氧条件下将有机质灼烧成CO2，以测得有机碳含量。用OGE-Ⅱ型热解分析仪检测游离烃S1和裂解烃S2，具体为:用高纯氦气作为载气，将样品在300℃下恒温3min，检测游离烃S1，随后以50℃/min的速度升温到600℃，恒温3min，检测裂解烃S2。采用YS全自动多功能抽提仪分析样品的可溶有机质成分，具体为:首先测定氯仿沥青“A”含量，用正己烷溶解沥青A，可溶物利用柱状层析分离族组分，采用正己烷分离出饱和烃，二氯甲烷和正己烷(体积比2∶1)分离芳烃，乙醇和三氯甲烷分离得到非烃。采用Agilent 7890-5975C气相色谱－质谱联用仪来测定样品中的生物标志物，具体为:色谱柱为HP-5MS弹性石英毛细柱，载气为99.999%氦气，进样口温度为300℃。升温程序为:起始柱温为50℃，20℃/min升温至120℃，以4℃/min升至250℃，再以3℃/min升至310℃保持30min，载气流速:1 mL/min。

3 结果与讨论

3.1 二叠系烃源岩有机质丰度特征

有机碳的抗风化能力随着岩性的致密程度而改变，露头样品的有机碳含量在长期的风化作用下会有一定程度的降低，因此，在采用露头样品进行有机质丰度评价时，通常要考虑风化作用的影响(Hunt，1967)。研究均采用新鲜未遭受风化的样品进行测试，因此未进行有机碳含量校正。在与标准对比时，泥岩和碳酸盐岩有机碳评价采用石油行业标准，同时参照许怀先等(2001)的泥岩评价标准和程克明等(1996)的碳酸盐岩评价标准(表1)。

表1 南陵—无为地区二叠系暗色泥岩、碳酸盐岩、煤样有机质丰度表

图2 南陵—无为地区4条剖面二叠系柱状对比图及采样点位

南陵—无为地区二叠系烃源岩在孤峰组和龙潭组发育最好，其中孤峰组泥岩有机碳质量分数平均值为2.30%，w(S1)+w(S2)平均值为5.43 mg/g;碳质泥岩平均有机碳质量分数为13.74%，w(S1)+w(S2)平均值为1.51 mg/g，均达到了好烃源岩的标准(许怀先等，2001)。龙潭组泥岩有机碳较孤峰组泥岩要低，平均值为0.97%，但龙潭组发育多层碳质泥岩和煤岩(图2)，碳质泥岩有机碳质量分数平均值为10.29%，w(S1)+w(S2)平均值为10.24 mg/g;煤岩有机碳质量分数平均值为20.13%，w(S1)+w(S2)平均值为0.23 mg/g，参照煤系烃源岩的有机质丰度的划分标准(陈建平等，1997)，南陵—无为地区龙潭组为良好的气源岩发育层。栖霞组烃源岩分为泥岩和暗色碳酸盐岩，泥岩有机碳质量分数平均值为3.40%，w(S1)+w(S2)平均值为0.85 mg/g，达到好烃源岩的评价标准(许怀先等，2001);暗色碳酸盐岩有机碳质量分数平均值为1.25%;w(S1)+w(S2)平均值为0.32 mg/g，参照碳酸盐烃源岩划分标准(梁狄刚等，2000)，栖霞组暗色碳酸盐岩达到好的烃源岩发育标准。大隆组泥岩有机碳质量分数平均值为0.02%，w(S1)+w(S2)平均值为0.01 mg/g，有机碳和生烃潜量指标均偏低(许怀先等，2001)，综合评价大隆组泥岩为差烃源岩。

3.2 二叠系烃源岩有机质类型

划分烃源岩有机质类型的方法很多(Katz et al，1988;郝石生，1984)，如显微组分类型指数法，显微组分三角图法以及烃源岩岩石热解参数法等。笔者对南陵—无为地区二叠系烃源岩有机质类型的划分采用三类四分法。

3.2.1 二叠系烃源岩热解参数特征 尽管影响二叠系有机元素组成特征的因素很多，给划分干酪根类型带来了一定的难度，但可以根据演化趋势来评定各组的有机质类型。研究区烃源岩有机质类型为Ⅱ—Ⅲ型，母质类型为混合型有机质或偏腐殖的混合型。龙潭组泥岩和大隆组泥岩均为Ⅱ型有机质，其中龙潭组烃源岩有机质类型最好，为Ⅱ1型有机质;孤峰组和大隆组烃源岩为Ⅱ2型有机质;栖霞组泥岩及暗色碳酸盐岩为Ⅲ型有机质(图3)。综合评价研究区二叠系有机质类型为Ⅱ型。

图3 南陵—无为地区二叠系烃源岩Tmax－HI类型图

南陵—无为地区二叠系烃源岩处于成熟和高成熟阶段(图3)，随着热演化程度的增 加，干酪根有机元素组成向富碳方向敛合，而 H和 O元素在热演化作用下含量不断降低，掩盖了元素组成的真实面目，使得该区样品大部分为Ⅱ型或Ⅲ型干酪根。此外，碳酸盐岩烃源岩在沉积或成岩过程中，流失了大量原始有机质元素(这在栖霞组暗色碳酸盐岩中表现较为突出)，很可能是南陵—无为地区二叠系有机质类型比较差的原因之一。

3.2.2 二叠系烃源岩的族组成特征 不同类型有机质的族组分存在一定的差异，一般来说，干酪根类型越好，其族组分中的饱和烃质量分数越高。从饱和烃特征可以看出，龙潭组烃源岩饱和烃质量分数最高，泥岩氯仿沥青“A”中饱和烃质量分数为31.25% ～47.04%，w饱/w芳平均值为2.19;孤峰组和栖霞组略低于龙潭组，前者的泥岩氯仿沥青“A”中饱和烃质量分数为14.71% ～32.13%，w饱/w芳平均值为1.22，后者的泥岩氯仿沥青“A”中饱和烃质量分数为1.83% ～30.81%，w饱/w芳平均值为0.44;大隆组饱和烃质量分数最低，泥岩的氯仿沥青“A”中饱和烃质量分数为16.00% ～25.81%，w饱/w芳平均值为1.23(图4)。因此，综合评价龙潭组泥岩有机质类型最好，这一结果与有机质丰度的研究结果相匹配。

图4 南陵—无为地区二叠系烃源岩族组分分布图

图5 南陵—无为地区烃源岩显微组分三角图

3.2.3 二叠系烃源岩有机显微组分特征 烃源岩全岩显微组分分析表明，二叠系烃源岩的显微组分以镜质组和惰质组为主(图5)。各组烃源岩有机显微组分含量也存在差异。其中，栖霞组泥岩镜质组质量分数为14.2% ～100%，惰质组质量分数为0% ～85.8%，为亮白色丝质体，矿物沥青基质为0% ～81%;孤峰组泥岩镜质体为40% ～92.5%，惰质组质量分数为7.5% ～100%;龙潭组泥岩镜质组质量分数为42% ～100%，矿物沥青基质为0% ～58%;主要为碎屑状镜质体;大隆组泥岩镜质组质量分数为72.7%，惰质组为27.3%，几乎不含壳质组和矿物沥青基质。

3.3 二叠系烃源岩有机质热演化程度

沉积岩在盆地形成过程中所处的热演化程度决定了有机质能否转化成烃类，以及转化时间，生成数量和产出效率(郜建军等，1994)。烃源岩镜质体反射率(Ro)是目前评价有机质热演化程度较为有效和成熟的指标(Tissot et al，1987)。

南陵—无为地区二叠系栖霞组暗色碳酸盐岩镜质体反射率为1.25% ～1.71%;孤峰组泥岩为1.38% ～2.00%;龙潭组泥岩为1.08% ～1.49%;大隆组泥岩为2.54%。其中栖霞组、孤峰组和龙潭组烃源岩有机质成熟度均为成熟—高成熟，热演化程度适中;大隆组有机质成熟度达到过成熟，成烃演化阶段已达深度高温生气阶段(Tissot et al，1987)。

3.4 二叠系烃源岩饱和烃生物标志物组成特征

姥鲛烷、植烷及其比值w(Pr)/w(Ph)常作为判断原始沉积环境氧化－还原条件及介质盐度的标志(Volkman，1986)。w(Pr)/w(Ph)比值大致和水体盐度呈互补关系，高盐度环境不仅有利于增 强还原条件，而且有利于喜盐性古细菌和细菌的繁衍，从而提供植烷的补充来源，有助于形成高植烷优势，使w(Pr)/w(Ph)比值显著降低(吴涛等，1993)。已有研究表明:在生油窗内的样品，高w(Pr)/w(Ph)值(＞3.0)指示着氧化条件下陆源有机质的输入，而低w(Pr)/w(Ph)值(＜0.6)指示有机质形成于还原环境。但对介于0.8～2.5之间的比值，若没有确凿的证据，不应将该比值作为判断古环境的标志。因此，使用w(Pr)/w(Ph)这一参数时，还应结合其他标志，如伽马蜡烷、β-胡萝卜烷以及C27和C29甾烷的相对质量分数进行综合分析(胡瑛等，2006)。伽马蜡烷是一种C30-三萜烷，代表着原生动物生源的生物标志物。通常认为，高质量分数的伽马蜡烷是高盐度水体的沉积标志，但伽马蜡烷和水介质的盐度并非正比关系，其母源物只能在一定的盐度下发育生长(Huang et al，1979;林金辉等，2004);β-胡萝卜烷是一种全饱和的C40双环烷，常用来指示强还原的沉积环境;在现代浮游生物中，以C27胆甾醇为主，而在高等植物中，则C29甾醇占优势。C27和C29甾烷的相对质量分数是反映有机质生源构成的良好参数(Huang et al，1979;林金辉等，2004)。其中，C29甾类占主要优势将指示一个强烈的陆源输入，而母质以低等生物(藻类)为主的有机质富含C27甾类，C28甾类则具有双重性，指向性不明显。

南陵—无为地区野外采集的样品中均检出了丰富的正构烷烃、类异戊二烯烷烃、甾、萜类化合物。对烃源岩生物标志化合物组成综合分析表明，研究区二叠系烃源岩各项生物标志物指标均有差异(表2)。由于生物标志物的差异主要反映环境和生源输入的不同，这就表明了研究区烃源岩沉积环境的差异。下文将以各岩石组为单位进行讨论，由于大隆组泥岩Ro已高达2.54%，有机质热演化达到成熟阶段，饱和烃组合特征的环境指示意义已经不大，因此主要对栖霞组，孤峰组及龙潭组烃源岩饱和烃生物标志物组合特征进行解析。

二叠系栖霞组野外露头暗色碳酸盐岩样品生物标志物组成特征为(表2，图6):正构烷烃碳数分布特征为正态型，碳数范围为nC11—nC35，以nC22为主峰，OEP为0.98～1.05，奇偶优势不明显;w(Pr)/w(Ph)为 0.67～0.84，β-胡萝卜烷质量分数低;w(三环萜烷)/w(五环三萜烷)平均值为 0.26;w(伽马蜡烷)/w(C30藿烷)为0.12～0.17，平均值0.14;Ts/Tm为1.14～1.38;w(C31藿烷22S)/w((22S+22R)为 0.56 ～0.58;C27、C28和 C29规则甾烷呈“V”型分布，C27占优势，w(C29甾烷 ααα20S)/w(20S+20R)为 0.28 ～0.34，w(C29甾烷 ββ)/w(ββ +αα)为0.35～0.39，表明烃源岩形成于弱还原的、低盐度的沉积环境，处于成熟热演化阶段。

表2 南陵—无为地区主要烃源岩生物标志物特征表

图6 南陵—无为地区二叠系栖霞组暗色碳酸盐岩生物标志物特征谱图

二叠系孤峰组野外露头泥岩样品生物标志物组成特征为(表2、图7):正构烷烃碳数分布特征为正态型，低碳数和高碳数烃类质量分数低，碳数范围为nC11—nC35，以nC21为主峰，OEP 为1.00 ～1.04，奇偶优势不明显;w(Pr)/w(Ph)为0.59～0.63，β-胡萝卜烷质量分数低;w(三环萜烷)/w(五环三萜烷)平均值为0.65;藿烷系列以nC30藿烷为主峰，w(伽马蜡烷)/w(C30霍烷)为0.13～0.14，平均值0.13;Ts/Tm 为1.05 ～1.46，w(C31藿烷22S)/w(22S+22R)为0.29～0.58;C27、C28和 C29规则甾烷呈“V”型分布，C27占优势，C29甾烷w(ααα20S)/w(20S+20R)为 0.32 ～0.33，w(C29甾烷ββ)/w(ββ+αα)为0.38～0.40，表明烃源岩形成于还原的、低盐度的沉积环境，母质以低等生物(藻类)为主，处于成熟热演化阶段。

图7 南陵—无为地区二叠系孤峰组硅质泥岩生物标志物特征谱图

二叠系龙潭组野外露头泥岩样品生物标志物组成特征为(表2、图8):正构烷烃碳数分布特征为单峰态前峰型，碳数范围为nC11—nC35，以nC16为主峰，OEP为1.03～1.09，奇偶优势不明显;w(Pr)/w(Ph)为0.75～0.91，β-胡萝卜烷质量分数低;w(三环萜烷)/w(五环三萜烷)平均值为2.66;w(伽马蜡烷)/w(C30藿烷)为0.05～0.18，平均值0.08;Ts/Tm 为 0.99～2.10，w(C31藿烷 22S)/w(22S+22R)为0.55～0.57;C27、C28和 C29规则甾烷呈“V”型分布，C27略占优势，w(C29甾烷 ααα20S)/w(20S+20R)为 0.29 ～0.32，w(C29甾烷 ββ)/w(ββ +αα)为0.36～0.37。表明烃源岩形成于还原的、微咸水的沉积环境，受陆源输入的影响，处于成熟热演化阶段。

图8 南陵—无为地区二叠系龙潭组泥岩生物标志物特征谱图

南陵—无为地区二叠系烃源岩饱和烃总体特征显示:正构烷烃为单峰态前峰型和正态型，主峰碳C16—C22，C27、C28和C29规则甾烷多呈“V”型分布，但C27占优势，因此认为二叠系烃源岩生源输入主要为低等生源的贡献，同时受到高等植物生源输入的影响，其中龙潭组C27和C29规则甾烷差距不大，指示龙潭组受高等植物生源影响相对较大;相对于龙潭组，孤峰组C27规则甾烷优势极大，指示孤峰组烃源岩受到高等植物生源输入的影响较小，主要为低等水生生物的贡献，栖霞组烃源岩受到陆源注入的影响介于孤峰组和龙潭组之间。3个组的w(Pr)/w(Ph)值多小于0.8，但β-胡萝卜烷质量分数低，指示二叠系烃源岩为弱还原环境;Ts/Tm值多大于1，指示该区二叠系烃源岩已达成熟阶段。

杜叶龙等(2010)曾用传统沉积学的研究方法对该区的沉积环境进行过研究，其结果表明:龙潭组为海陆交互相三角洲沉积环境，孤峰组为较深水盆地相，栖霞组为开阔台地相。所得结论与本研究通过烃源岩饱和烃生物标志特征推测出的沉积环境，得出的结论相一致

3.5 二叠系烃源岩芳烃生物标志物组成特征

芳烃的组成和分布特征同样受其原始母质的类型、沉积环境和热演化成熟度等因素影响(卢双舫等，1996)。研究区不同层位、不同岩性所含的成熟—高成熟烃源岩，其芳烃馏分中的多环芳烃宏观组成十分相似。在不同系列芳烃的相对组成上，烷基菲系列丰度最高，其次分别为萘系列、硫芴系列和系列(图9)，同时还检出了芘和惹烯等典型的高等植物输入标志的芳烃类化合物(孟仟祥等，1999)，反映出南陵—无为地区二叠系烃源岩的母源输入有高等植物的贡献。此外，在多环芳烃微观组成上，不同烃源岩间存在一定的差异。w(萤蒽)/w(芘)的值在不同层位有变化，孤峰组和大隆组烃源岩具有高的w(萤蒽)/w(芘)值与植烷优势相伴的特征。

图9 南陵—无为地区二叠系烃源岩典型多环芳烃化合物相对分布特征

含氧芳烃与含硫芳烃不仅在化学性质上存在本质区别，这两类芳烃在地质体中的相对丰度变化也存在明显的负相关关系，氧化环境下有利于形成氧芴，还原环境下有利于形成硫芴。本区野外露头中，大隆组硫芴质量分数很高，龙潭组则硫芴和芴质量分数高，氧芴质量分数低，孤峰组和栖霞组硫芴质量分数很高，表明研究区二叠系烃源岩均形成于相对还原的环境，这一结果也与饱和烃生物标志物的研究结果相匹配。

4 结论

南陵—无为地区二叠系烃源岩类型丰富，暗色泥岩、碳质泥岩、暗色碳酸盐岩和煤岩均有发育。烃源岩层系多，累积厚度大，是该区的主力烃源层。

通过一系列地球化学指标的分析，认为栖霞组、孤峰组和龙潭组均为有利烃源岩的发育层段，其有机质丰度高，类型较好，以Ⅱ型有机质为主。这3个组的烃源岩热演化程度适中，为成熟—高成熟阶段。其中龙潭组是最有利的烃源岩发育层段，栖霞组、孤峰组次之，大隆组由于有机质丰度以及生烃潜力过低，评价为差烃源岩。

根据南陵—无为地区二叠系烃源岩饱和烃生物标志物组合特征及芳烃生物标志物组合特征的综合研究，确定了该区二叠系有利烃源岩的沉积环境特征。其中栖霞组烃源岩形成于中等盐度、弱还原的碳酸盐台地环境;孤峰组烃源岩形成于低盐度、弱还原、较深水低能陆棚环境;龙潭组烃源岩形成于中等盐度、弱还原滨岸环境，且受陆源注入的影响较大。

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