1980—2008年莱州湾主要污染物的时空变化＊

张 雪，张龙军，侯中里，廖 巍

（中国海洋大学海洋环境与生态教育部重点实验室，山东 青岛266100）

莱州湾是渤海内三大海湾之一，位于山东半岛西北部，有黄河、小清河、潍河和虞河等众多河流汇入湾内。莱州湾初级生产力较高，是多种鱼虾繁殖产卵索饵洄游的良好场所，因此这里一直是我国北方重要的海产品捕捞地。但随着沿岸经济开发力度的加大、注入莱州湾河流污染物浓度的增加以及沿岸地区污染物的排放，莱州湾的污染状况，特别是河口及近岸区域的水质污染日益严重。

众多研究显示：莱州湾各营养盐含量均较高，西部海区富营养化状况严重，陆源污染是莱州湾海域富营养化的主要因素［1－6］，其中小清河携带入海的污染物是莱州湾高浓度无机氮的主要来源［7－10］。此外还有文献指出莱州湾有机污染较重，石油和COD浓度较高［11］，各类污染物分布的高值区主要集中在西南部和南部河口区域［12－15］。陆源性污染使莱州湾渔业资源的结构、组成和数量发生了很大的变化，河口污染的加剧破坏了渔业资源和产卵场［16－17］，对莱州湾的渔业生产影响很大。以往对莱州湾的研究一般多为同年丰、枯水期或较短年际跨度间的比较，而鲜有学者对莱州湾污染物的长期变化从时间和空间尺度上进行系统研究。

鉴于此，本文通过分析整理关于莱州湾污染的历史文献和监测数据，以无机氮（DIN）、无机磷（DIP）、化学需氧量（COD）为例，探讨1980—2008年莱州湾污染物浓度的时间变化趋势，并运用网格化方法分析莱州湾不同区域主要污染物的空间变化，从而为明确莱州湾的污染现状及其历史变化过程，确定水质主要影响因子，正确评价莱州湾生态环境质量提供借鉴。

1 数据来源与处理方法

参考历年对莱州湾的监测范围，本文以118°45′E～120°00′E，37°00′N～37°50′N的莱州湾海域（见图1）为研究对象，探讨莱州湾自1980年代至今污染物随时间的变化趋势，并分区域讨论莱州湾污染物的分布状况，评价标准采用《海水水质标准（GB 3097—1997）》。

图1 莱州湾海域位置图Fig.1 Laizhou Bay

1.1 莱州湾历年污染物浓度数据来源及处理

研究中力图取用与莱州湾污染物相关的所有正式发表的科技论文数据，但难免有所遗漏。在文献中直接给出的与研究区域一致的数据直接引用，单志欣等1986—1997年的数据直接从文献［5］点线图2、8、9中读取，邢红艳等1996—1998年的无机氮数据直接从文献［6］点线图1中读取。本实验室曾于2005年7月对莱州湾海域进行监测，共选取本研究区域内的18个站位点并依据海洋监测规范（GB 17378.4—1998）标准对无机氮、无机磷和化学需氧量进行测定。本文所用文献的研究区域基本覆盖整个莱州湾，但2004年李楼广等［2］、2007年夏斌等［1］的研究区域略大于本文范围，因此可能导致数据的偏差。

1.2 莱州湾不同区域污染物浓度数据来源及处理

针对不同研究者对莱州湾的研究区域不同而导致的时间变化趋势结果的偏差性，在探讨空间分布时，运用Surfer8.0软件对不同文献中出现的等值线图按照本文的研究区域通过数字化的方法重新还原数据，网格化处理（采用Kinging差值法，重新选取40×20个网格点）后，提取出＊.grd插值后的浓度数据，进而分析不同污染物在莱州湾不同区域的时空分布趋势。该方法可以确保数据点均匀的分布在调查区域内，避免由于数据点分布不均所带来的误差。

图2 无机氮分布对比Fig.2 Contrast of DIN distribution

本文对获取的1988—2008年的文献资料采用Surfer软件网格化方法提取数据，其中1988—1992年数据是文献［11］直接给出的年均结果，其他年份受到文献限制统一选择丰水期资料，用于提取的等值线图共计18幅。以图2为例，图2a是文献［11］报道的1988—1992年无机氮的分布，图2b是运用Surfer软件网格化处理后的1988—1992年无机氮等值线还原图，通过对比可以看出还原后的等值线图与文献给出的空间分布图变化趋势一致，较好的还原了文献原图，可用于数据提取。而图2e则是对图2c、图2d运用Surfer软件网格化处理后提取数据重新绘制的无机氮浓度2000—2001年的平均分布图，用于反映这2a间浓度分布的平均水平。

2 莱州湾主要污染物浓度的变化趋势

莱州湾的主要污染源是以河口为主的点污染源，尤以西部黄河口、西南岸小清河口排放的工业废水、城市污水及养殖废水中的COD、营养盐类、石油类、挥发酚等污染物为主［11］。近年来随着潍坊等地区的工业发展，使莱州湾南岸潍河、虞河的污染日益严重，沿岸滩涂的破坏使初级生产力降低，对莱州湾的水质产生越来越大的影响。

2.1 莱州湾无机氮、无机磷、COD丰、枯水期变化趋势及年平均浓度

由于莱州湾地区降水具有明显的季节性特点，不同时期入海河流径流量差别较大，因此通常将其分为丰水期（7～10月）和枯水期（11～6月）进行讨论。近30a3种主要污染物——无机氮、无机磷、COD浓度总体上表现为丰水期高于枯水期，说明莱州湾污染主要是由陆源污染物向海输运产生。以无机氮为例，1986—2008年无机氮丰水期的平均浓度为0.30mg／L，而枯水期的平均浓度为0.23mg／L。但也有例外，1997年由于严重干旱使河流入海径流量减小导致丰水期浓度仅为枯水期的50%［6］。

图3给出的是莱州湾主要污染物丰、枯水期的浓度比。其中2001年丰水期无机磷浓度偏高被认为是由于莱州湾周围地区降水较多而且密集，造成近岸污染物集中输入［18］，从而导致丰、枯水期浓度比偏大；另外1996年丰水期无机氮浓度达到0.63mg／L［6］，导致年内丰、枯水期浓度比高达3.39。本文将这2个点作为离群值剔除（图3中圈出的点），得到无机氮丰水期与枯水期浓度比1.26，标准偏差0.48；无机磷丰、枯水期浓度比1.07，标准偏差0.68；COD丰、枯水期浓度比1.06，标准偏差0.16。

图3 主要污染物丰、枯水期浓度比（数据来源：［3－6，11，13，16，17］）Fig.3 The proportion between high－water period and low－water period of the main pollutants'concentration

表1 莱州湾历年DIN、DIP、COD浓度Table 1 Concentrations of DIN，DIP and COD in the seawaters of the Laizhou Bay ／mg·L－1

表1给出了莱州湾1980—2008年DIN、DIP、COD的浓度。其中文献［12］直接给出了3种污染物的年均浓度、文献［5－6］直接给出了DIP、COD的年均浓度；其他年份均值是将文献中各年丰、枯水期数据求平均得到。如遇某一年份的丰水期或枯水期有多篇文献，则先对同一水期求平均值。由于2002、2004、2005、2007年DIN、DIP只有丰水期数据，本文则根据前述的污染物的丰枯比均值求得年平均浓度。

考虑到莱州湾污染物年际间文献数据往往出自不同作者，为提高污染物浓度变化趋势研究的可靠性，本文根据污染物的变化趋势及浓度范围划分为3个时期，即1980—1990年，1991—2000年，2001—2008年进行讨论。

2.2 无机氮、无机磷、COD的年际变化

无机氮是莱州湾内最主要的污染物之一，图4a显示，莱州湾无机氮浓度自1980—1990年代初期呈递增趋势，但整体含量不高；至1990—1995年含量明显增加，其中1995年浓度达到0.48mg／L，超出三类水质；从1996年开始，无机氮浓度开始下降，1997－2002年处于无机氮浓度的低值年段，浓度保持在0.20mg／L以下，达到一类水质要求，水质逐渐转好。通过分析认为这种下降可能与黄河的入海径流降低以及小清河的治理有关：首先，1995年之后黄河径流量显著下降，1997—2002年平均径流量仅为77.7×108m3／a（利津站实测数据），造成了无机氮入海通量显著减少［20］。其次，小清河流域自1996年开始进行综合治理［21］，根据马绍赛等人的研究，1998—2002年小清河污染物入海通量逐年下降［9］，恰好与莱州湾无机氮的低浓度年份相一致；但遗憾的是2004年之后莱州湾无机氮平均浓度又逐年升高，到2008年无机氮浓度超出四类水质标准，污染急剧加重。虽然黄河的调水调沙使径流量自2003年开始恢复到200×108m3／a左右，但仍然远低于1980年代的径流量水平，而莱州湾无机氮浓度却显著增加，可以说明黄河、小清河自2003—2004年后输入莱州湾的无机氮通量有显著增加的趋势，这一点必须引起足够重视。

图4 无机氮、无机磷、COD变化趋势（mg／L）（数据来源：［1－6，12－19］）Fig.4 Variation tendency of DIN，DIP，COD

由图4b可见无机氮浓度呈现上升趋势。1990年代无机氮浓度范围0.05～0.49mg／L，平均浓度是0.28mg／L，是1980年代的3.2倍，超出一类水质。2001—2008年无机氮浓度范围0.11～0.54mg／L，平均浓度是0.35mg／L，较1990年代增加38%并超出二类水质，污染状况具有进一步加重。因此对莱州湾水质的治理和沿岸河流入海污染物排放的控制刻不容缓。

氨氮是无机氮的主要存在形态之一，除引起富营养化之外，高浓度的氨氮还对水生生物有较大的毒害，如造成鱼类等水体动物摄食降低，生长减慢，组织损伤，影响氧在组织间的输送等。对莱州湾氨氮的历史监测只获得1986—2002年间的数据。如图5所示，1986—1991年，氨氮的浓度随DIN浓度的增加呈上升趋势，占DIN的比例为70%～85%，1991年浓度最大达到0.27mg／L。但1994年之后，氨氮浓度迅速降低保持在0.1mg／L之下，而所占DIN比例也仅为20%左右，说明在这一时期硝态氮对DIN的贡献更大

图5 氨氮年际变化（数据来源：［3，5，6，13，18］）Fig.5 Variation tendency of NH4－N

莱州湾无机磷浓度始终维持在较低水平，且变化幅度较小。图4c显示，在1980—1990年代初期无机磷浓度的变化趋势与无机氮相似，呈显著上升趋势，1991年浓度最高为0.031 2mg／L，超过二类水质；而1994—2000年数据显示，无机磷浓度呈降低趋势，1995年之后基本维持在0.015mg／L以下；但值得注意的是，虽然2005年无机磷浓度仅为0.007 4mg／L，可是此后却又有回升，2008年恢复到0.014 7mg／L，表现出了潜在的上升趋势。

根据图4d给出的无机磷年际变化趋势，1980年代无机磷平均浓度为0.009mg／L，符合一类水质标准；1990年代无机磷浓度范围是0.006～0.031mg／L，平均浓度为0.015mg／L，略超出一类水质标准，是1980年代的1.67倍，其浓度的显著升高主要与1990年代初DIP浓度的急剧增加有关；2001—2008年无机磷浓度范围为0.007～0.0147mg／L，平均浓度为0.011 mg／L，比1990年代平均降低了27%，但仍高于1980年代。

由于莱州湾无机磷变化幅度较小，N／P基本与无机氮变化趋势一致，除2000年在无机氮的最低值时N／P＝12小于Redfield值（N／P＝16），其他年份莱州湾N／P都在17～91之间，30a平均值为42，处于磷限制状态。如不对磷酸盐浓度加以控制，可能会成为引发赤潮的关键性因子。

化学需氧量是反映水体质量的重要指标之一，由图4e、f可知，莱州湾1980年代至今COD浓度总体上呈现先升高后降低的趋势，1995年之后变化幅度不大。莱州湾COD除1990年超过一类水质标准外，其他年份均保持在1.16～2.00mg／L。3个时期COD平均浓度分别为1.79、1.60、1.40mg／L，均符合一类海水水质标准且浓度逐渐下降。较低浓度的COD说明莱州湾易降解有机物的污染并不十分严重，因此对石油烃类等难降解的特征有机化合物的污染应多加关注。

3 莱州湾不同区域主要污染物的分布及变化

莱州湾湾口水交换能力较强，西南部湾底区域受众多河流入海径流影响很大且污染物不易扩散而在河口形成高值区，从而导致污染物具有分布不均匀的特点。依据文献中不同年份污染物分布的讨论，采用网格化方法提取数据，同时依据污染物空间分布特点，按经纬度划分成4个区域并筛选出不同区域内的数据进行平均化处理来进行空间分布的讨论（见图6）：区域1（118°45′E～119°20′E，37°15′N～37°50′N）主要为莱州湾西部黄河和小清河入海海域，区域2（119°20′E～119°40′E，37°15′N～37°50′N）为莱州湾中部海域，区域3（119°40′E～120°00′E，37°15′N～37°50′N）为莱州湾东部海域，区域4（118°45′E～120°00′E，37°00N～37°15′N）为虞河、潍河等河流入海的莱州湾南岸海域。同时，考虑到近岸海域受陆源影响较大，历年对莱州湾的研究中获取数据有限，因此对靠近海岸线约7km以内的数据未进行提取，以保证结果的准确度。

图6 站位点布设和区域划分Fig.6 Locations of survey stations and regionalism

同时根据无机氮是莱州湾最主要的污染物，且其浓度受入海径流影响大的特点，依据图4a中无机氮浓度的变化趋势，划分出4个代表年段对污染物的区域分布进行探讨，以期更好反映河流污染物入海对莱州湾的影响。DIP和COD由于缺少1994—1996年的等值线图，只选择了3个年段。提取结果见表2。

表2 三种污染指标不同区域代表年份变化比较Table 2 Compare of the Three kinds of pollution index in different area and representative years

3.1 第1区块污染物变化趋势

第1区块为莱州湾西部海域，黄河和小清河的入海口都位于这一区域，因此其污染物分布在4个区块中受陆源输入影响最大。第1区块水平分布显示，无机氮1988—1992年仅在黄河口附近形成局部二类水质［11］，并向外海递减。1994—1996年丰水期，无机氮第1区块浓度达到0.66mg／L，是1988—1992年年均值的5倍。值得注意的是，该时期无机氮浓度高值区由黄河口向小清河口附近转移，并以小清河口为轴心呈舌状分布，由西向东大幅度递减，至2000—2001年丰水期第1区块无机氮浓度明显降低，仅为1994—1996年的24.5%，达到一类水质且空间梯度较小，然而2004—2008年丰水期DIN浓度又升高到0.64mg／L，基本与1994—1996年持平，超过了四类水质标准；无机磷1988—1992年也表现出由黄河向外递减的趋势，表明在这一时期黄河的陆源输入是第1区块营养盐的主要来源，2000—2001年丰水期，无机磷的浓度比1988—1992年增加了一倍，略高于一类水质标准，而2004—2008年丰水期，无机磷又比2000—2001年增加11.7%，污染进一步加重并超过了一类水质标准；COD浓度1988—1992年高于2001年和2008年的丰水期，2001年和2008年差别不大，且3个年段COD浓度均符合一类水质标准，说明易降解有机物的污染并未成为第1区块污染的主要环境问题。

3.2 第2、3区块污染物变化趋势

第2、3区块分别位于莱州湾中部和东部，离岸较远，只在东部有界河入海，受陆源影响较小，污染物在此区域变化趋势与第1区块类似，但浓度显著降低。1988—1992年3种污染物浓度都不高；2000—2001年丰水期除第2区块无机磷浓度略超出一类水质，无机氮和COD仍保持在较低水平；2004—2008年丰水期第2、3区块无机氮和COD浓度较2000—2001年显著上升，两区块无机氮均超出一类水质标准，但浓度仅为第1区块的64%。总体上看，3种污染物浓度均表现为第2区块大于第3区块，呈现明显的由西向东递减的趋势，东部海域受陆源影响最小，其污染可认为是第1区块污染物向东部迁移扩散所引起的。

3.3 第4区块污染物变化趋势

第4区块位于莱州湾南部，不仅有虞河、潍河等多条河流入海，而且在沿岸流的作用下也会受到西南部小清河口的影响，其污染程度反映了南部和西南部各河流对莱州湾的影响。第4区块DIN平均浓度在1988—1992年低于第1、2区块，而到2004—2008年丰水期DIN第4区块浓度比同期第1区块高出3%左右；无机磷浓度在第4区块变化幅度更大，2000—2001年丰水期第4区块DIP浓度即已超过第1区块，至2004—2008年丰水期达到0.024 8mg／L，为1988—1992年平均值的20倍，比该年段第1区块高出19%，超出一类水质标准1.66倍；而COD的分布与DIN、DIP有所不同，第4区块浓度始终高于第1区块，呈现南高北低的分布趋势，但浓度始终低于2mg／L，且2008年COD浓度较前2个时期又显著下降，说明莱州湾内的易降解有机物污染主要来自于西南部河流的输入。

综上所述，河口是莱州湾污染物浓度的高值区，在1990年代之前，由于黄河入海径流量较大，是莱州湾的主要污染源，但近年来，由于黄河径流量的减小，加之济南、潍坊等地经济的快速发展和对海岸线的过渡开发利用，污染问题日益突出，使莱州湾主要污染物的分布已经呈现出由西部逐渐向西南部和南部转移的趋势，南部海区逐渐成为污染物的高值区，严重影响莱州湾水质，应引起足够的重视。

4 结论

（1）河流径流量的季节变化导致莱州湾3种主要污染物均表现为丰水期浓度高于枯水期，无机氮丰水期与枯水期浓度比1.26，无机磷1.07，COD 1.06，说明莱州湾污染主要由陆源污染物入海所产生。

（2）1980—2008年污染物变化趋势表明，无机氮是莱州湾的主要污染物，1990年代丰水期的年均值是1980年代的3.2倍，2001—2008年又增加了38%；其中1997—2002年受黄河径流减小和小清河治理的影响丰水期浓度降低而达到一类水质，但2004年以来丰水期已超出三类水质标准。氨氮在1991年之前占DIN比例为70%～85%，但1990年代之后，氨氮占DIN比例仅为20%左右，NO3－－N对DIN贡献增大。无机磷1980年代浓度较低，1990年代初浓度显著上升，近15a虽然浓度维持在一类水质水平，但仍有潜在的上升趋势。COD浓度符合一类水质标准，且呈现逐渐下降的趋势，表明莱州湾易降解有机物污染尚不严重。

（3）从区域分布上看，第1区块由于受黄河、小清河陆源输入影响始终是DIN、DIP浓度的高值区，2004年以后无机氮超过四类水质标准，但污染物浓度高值由黄河口向小清河口转移；COD浓度均值符合一类水质。第2、3区块水质较好。第4区块DIN、DIP浓度呈现出快速上升趋势，自2004年以来已远远超出了第1区块的分布水平。虽然COD浓度一直处于2mg／L以下，但却始终高于第1区块。莱州湾的主要污染源已明显由黄河口向南部湾底的诸河口转移。

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