桦甸盆地桦甸组油页岩段地球化学特征及地质意义

孙平昌，刘招君，3，李宝毅，柳 蓉，3，孟庆涛，3，周人杰，姚树青，徐银波

1.吉林大学地球科学学院，长春 130061 2.吉林大学油页岩与共生能源矿产成矿及勘查开发重点实验室，长春 130061 3.东北亚生物演化与环境教育部重点实验室，长春 130026 4.多伦多大学地质系，加拿大多伦多 M5S3B1

桦甸盆地桦甸组油页岩段地球化学特征及地质意义

孙平昌1，2，刘招君1，2，3，李宝毅1，2，柳 蓉1，2，3，孟庆涛1，2，3，周人杰4，姚树青1，2，徐银波1，2

1.吉林大学地球科学学院，长春 130061 2.吉林大学油页岩与共生能源矿产成矿及勘查开发重点实验室，长春 130061 3.东北亚生物演化与环境教育部重点实验室，长春 130026 4.多伦多大学地质系，加拿大多伦多 M5S3B1

桦甸盆地位于敦密断裂带之上，是我国著名的古近纪含油页岩断陷盆地。其中桦甸组油页岩段发育厚层的泥岩沉积。长期以来对该段油页岩特征研究较多，但对其物源区特征和构造背景研究甚少。对油页岩段厚层泥岩进行系统的地球化学分析结果表明：泥岩中w（SiO2）整体较低，K2O／Na2O值较高（大于1），w（MgO＋Fe2OT3）为3.91%～11.66%，Al2O3／（Na2O＋K2O）为3.77～6.29，表明泥岩中含有一定的铁镁质组分和较多的稳定组分。微量元素PAAS标准化分配曲线显示不同样品之间元素富集、亏损趋势不一致，同时稀土元素标准化曲线呈现出稀土含量变化较大、轻稀土富集和明显Eu负异常，表明油页岩段沉积时期存在多个物源。泥岩风化蚀变指数为74～82，Th／U值多集中在4.65～6.07，表明泥岩源区经历了相对中等的风化作用。Th／Sc和Zr／Sc值表明泥岩基本受源岩成分控制。由源岩和构造背景判别图解，并结合前人研究资料得知：桦甸盆地油页岩段母岩主要来自于海西期和燕山期花岗岩以及少量的燕山期中酸性喷发岩；源岩形成于大陆边缘造山带，为大陆岛弧火山岩系。

油页岩；地球化学；物源区；构造背景；古近纪；桦甸盆地

0 前言

郯庐断裂带越过渤海向北延伸分为两支：东支为抚顺－密山断裂带，西支为依兰－伊通断裂带［1－2］。在东延分支敦密断裂带上分布有抚顺、梅河、桦甸、蛟河等著名的含煤、含油页岩古近纪断陷盆地。以往油页岩成矿机制研究，往往忽略源岩类型对油页岩形成的影响。源岩成分决定湖泊水体和沉积岩中元素组成，而水体中的元素浓度对湖泊生产力变化和有机质富集起着重要的作用。一般情况下，粗碎屑岩的源岩可以通过石英和长石特征、岩屑与砾石类型及重矿物组合等进行分析；但是细碎屑岩尤其是大套泥岩，仅仅依靠上述手段无法得到确切的信息。笔者以桦甸盆地桦甸组油页岩段中的厚层泥岩为例，通过系统的地球化学测试分析，研究其岩石特征、物源性质和源岩构造背景，对进一步研究桦甸盆地油页岩成矿机制具有重要意义。

1 区域地质背景

桦甸盆地构造演化受郯庐断裂右旋压扭（K2晚期－末期）、右旋走滑断陷（E1）和挤压反转（E3末期）3个构造阶段的控制和影响：右旋走滑断陷期敦密断裂开始发生，右旋走滑拉张活动形成桦甸盆地；挤压反转期郯庐断裂北段古近纪地堑中正断层发生构造反转，造就了第二期的逆冲作用，桦甸盆地沉积演化结束［2］。研究区及周缘主要出露海西期和燕山期花岗岩、志留－泥盆纪地层、二叠纪地层和古近纪地层（图1）。桦甸盆地主要沉积古近纪桦甸组，并根据沉积组合将桦甸组划分为3段：下部初始沉降阶段沉积为黄铁矿段，中部最大沉降阶段沉积为油页岩段，上部快速充填萎缩阶段沉积为炭质页岩（含煤）段［3－6］。

2 样品描述和分析方法

样品取自桦甸盆地东部壳牌公司HD3全取心井，本钻孔揭示桦甸盆地全部13层工业油页岩层，取样位置集中在桦甸组中部油页岩段，主要为灰色泥岩、灰黑色油页岩和棕褐色油页岩，取样间隔为14m左右（图2）。

样品测试分析在中国地质科学院地球物理地球化学勘查研究所完成。主量元素分析运用熔片法X－射线荧光光谱（XRF），分析误差小于1%；微量元素测定主要采用发射光谱法（ES）、压片法X－射线荧光光谱（XRF）；稀土元素主要采用等离子体质谱法（ICP－MS），分析误差小于5%。

3 分析结果

3.1 主量元素

图1 桦甸盆地地质图Fig.1 Geology map of Huadian basin

图2 桦甸盆地HD3井取样位置Fig.2 Sampling positions in HD3，Huadian basin

桦甸盆地泥岩整体w（SiO2）变化范围较大，为34.3%～57.9%，平均为47.0%，w（MgO＋为3.9%～11.7%（表1），平均为7.3%，说明泥岩中含有一定量的铁镁组分。w（K2O）普遍比w（Na2O）高，表明泥岩中含有较多的钾长石或含钾矿物；但X－射线衍射结果显示，泥岩中斜长石和碱性长石含量几乎相等（表2），结合显微镜下鉴定，泥岩中含有大量的云母，因其富含K，导致泥岩K2O／Na2O值较高。Al2O3／（CaO＋Na2O）值反映泥岩中稳定组分和不稳定组分的相对含量［7］，桦甸盆地泥岩中其比值为3.8～6.3，平均为5.0，显示泥岩中稳定组分含量较高。

3.2 微量元素特征

在后太古宙澳大利亚页岩（PAAS）标准化蛛网图中（图3），桦甸盆地泥岩部分样品微量元素分配模式存在明显的差异，且样品间元素的富集、亏损趋势也不一致（表3），如部分样品Sr、Nb高度富集，而在部分样品中Sr、Nb相对亏损，反映桦甸盆地油页岩段沉积时期可能存在较多类型的物源。

3.3 稀土元素特征

桦甸盆地泥岩稀土元素总量∑REE为（106.4～436.4）×10－6，平均为266.7×10－6；∑LREE为（81.4～315.5）×10－6，平均为215.4× 10－6；∑HREE为（32.4～120.9）×10－6，平均为51.2×10－6；LREE／HREE为2.6～5.3，平均值为4.25；Ce／Ce＊为0.87～1.06，平均为0.96。

表1 桦甸盆地泥岩主量元素质量分数Table 1 Contents of major elements of mudstone in Huadian basin wB／%

表2 桦甸盆地泥岩矿物质量分数Table 2 Relative content of mineral of mudstone in Huadian basin wB／%

在球粒陨石标准化分配模式中，桦甸盆地泥岩稀土元素分配模式均呈现出右倾（图4A），轻稀土元素（LREE）富集，重稀土元素（HREE）分布平坦（LaN／YbN为8.0～15.7，平均值为11.82），表明泥岩轻重稀土分异比较明显。δEu为0.69～0.74，平均为0.72，Eu负异常明显；此类稀土元素分布特征表明桦甸盆地泥岩源岩主要来自于上地壳。

在PAAS标准化分配模式中（图4B），桦甸盆地稀土元素质量分数差异明显，但分配模型和后太古宙澳大利亚页岩相似；由此可见，桦甸盆地泥岩物源类型存在一定的差异。

图3 桦甸盆地泥岩微量元素PAAS标准化蛛网图（PAAS数据引自文献［8］）Fig.3 PAAS－normalized spider diagram of mudstone from Huadian basin（PAAS－normalized data from reference［8］）

4 讨论

4.1 物源岩石类型判别

虽然源区母岩是控制沉积岩成分的重要因素，但是化学风化作用、搬运作用等对泥岩成分的影响也很大［10］。因此，在对物源岩石类型研究前，应对上述因素进行分析。

表3 桦甸盆地泥岩微量元素质量分数Table 3 Contents of trace elements of mudstone in Huadian basin wB／10－6

图4 桦甸盆地泥岩稀土元素分配曲线（球粒陨石数据来自文献［8］，PAAS数据来自文献［9］）Fig.4 Chondrite－normalized（A）and Post－Archaean average shale（PAAS）REE digrams for the Huadian basin mudstone（chondrite－normalized data from reference［8］and PAAS data from reference［9］）

4.1.1 源区风化特征

图5 桦甸盆地泥岩物源区图解Fig.5 Al2O3－（Na2O＋CaO＊）－K2O for provenance of Huadian basin mudstone

泥岩中的化学成分能够提供源区风化作用的信息。在风化过程中，稳定的阳离子被保存在风化产物中（如Al3＋、Ti4＋），而不稳定的阳离子往往流失（如Na＋、Ca2＋、K＋等）［11］。以上元素的丢失和富集程度往往取决于化学风化强度［12］。Nesbit等［13］提出了化学蚀变指数（CIA）以此来判断源区的风化程度，CIA＝100×［Al2O3／（Al2O3＋CaO＊＋Na2O＋K2O）］，式中各元素采用摩尔分数，其中CaO＊仅指硅质矿物中CaO的摩尔分数。本次采用Bock等［14］提出的方法来确定泥岩中CaO＊的含量：当CaO＞Na2O时，CaO＊＝Na2O；当CaO≤Na2O时，CaO＊＝CaO，以此得到泥岩CIA值为74～82，平均为78，表明泥岩源岩经历中等化学风化作用。在Al2O3－（Na2O＋CaO＊）－K2O图解中（图5A），泥岩点群主要集中在蒙脱石区，与X衍射分析桦甸盆地泥岩黏土类型基本一致（表2）。

由于氧化作用和U的丢失，Th／U值随着风化程度的增加而增加［8，15］，当Th／U＞4便与风化作用有关［16］。图5B显示除2个样品投在Th／U＝4之下，其他均在Th／U＝4之上的区域，为4.65～6.07，平均为4.65，略高于上地壳Th／U值（3.8），说明桦甸盆地源岩区均处于中等风化强度。

4.1.2 沉积分选与再循环

沉积分选与再循环往往会造成重矿物的富集，从而引起某些元素的富集［17］。锆石是Zr元素主要赋存的矿物，同时矿物稳定性很强，会随着沉积再循环而富集在沉积物中。Th通常在酸性岩中赋存，相反Sc赋存在基性岩中，Th／Sc值在沉积再循环过程中不会发生改变，因此常被用来进行物源化学成分变化研究［15］；而Zr／Sc值往往因沉积再循环过程中锆石的富集而增大，且不受后期热液稀释等作用的影响［18］。因此，Zr／Sc和Th／Sc值是反映沉积物成分变化、分选程度、重矿物富集程度的重要指标［15］。桦甸盆地大部分样品靠近成分演化线（BFG），接近后太古宙澳大利亚页岩（PAAS）和大陆上地壳（UCC），表明泥岩成分受源岩成分控制，没有经历沉积再循环，为近源沉积。桦甸盆地样品在BFG线上端，显示桦甸盆地源岩主要为长英质岩石（图6）。

图6 桦甸组泥岩Zr／Sc－Th／Sc图解（底图据文献［15］）Fig.6 Zr／Sc－Th／Sc diagram for Huadian basin mudstone（after reference［15］）

通过以上分析可见：桦甸盆地泥岩没有经过沉积再搬运，且物源经历中等化学风化，因此可以应用地球化学手段进行物源分析。

4.1.3 物源母岩类型

一般Sc、Ni、Cr、Co倾向于在基性岩石中富集，而La、Th、Hf、Zr和REE倾向富集于酸性岩石［19］。桦甸盆地Ni、Cr、Ni相对亏损，La、Th以及REE相对富集，较高的Th／Sc和Zr／Sc值，明显的Eu负异常，说明桦甸盆地源岩偏向于长英质岩石。

稀土元素（REE）和高场强元素以及部分过渡金属元素（Co等）通常被认为是沉积过程最稳定的元素，因此，利用这些元素可以有效地判断碎屑沉积源区成分［20－21］。Fioyd和Leveridge［22］利用La／Th－Hf判别图解对不同构造环境沉积物物源区进行判别（图7A），根据桦甸盆地泥岩点群在图解中的分布，表明桦甸盆地为多个物源，大部分为酸性岛弧物源、长英质物源，有2个样品显示安山岩岛弧物源。

Th／Sc和La／Sc值同样可以用来判断沉积物物源性质［8］。Wronkiewics和Condie［23］认为沉积物在没有经过再旋回沉积情况下，上述比值可以用来区分镁铁质－超镁铁质和长英质组分。判别图解显示桦甸盆地存在多种物源类型，既包括长英质岩石，也含有一定量的中性岩石（图7B）。

Allegre和Minster［24］运用La／Yb－∑REE图解进行源岩判断（图7C），桦甸盆地泥岩主要为花岗岩、碱性玄武岩和钙质泥岩混合来源。

总体来说，桦甸盆地泥岩源岩以酸性火山岩为主，含少量中性火山岩，可能存在沉积岩。

通常细碎屑岩（粉砂岩和泥岩）与其相伴生的砂岩往往具有相同的物源［25］。在地球化学研究的基础上，结合桦甸地区构造演化、地层出露特征及砂岩镜下矿物和岩屑特征可以更为有效地判断泥岩物源。

研究资料表明，桦甸地区主要出露的地层有白山镇群杨家店组元古宙－太古宙麻粒岩、紫苏花岗岩［26－28］，桦甸县清茶馆－辉南县蛟河之间，西北部敦密断裂带主干断层陆续可见海西期和燕山期黑云母花岗岩、中侏罗世中性火山岩及晚侏罗世－早白垩世流纹岩、凝灰岩和沉积砂砾岩［2，29］，局部地区出露志留－泥盆纪和二叠纪沉积地层。敦密断裂带、佳伊断裂及中国东部大陆边缘在晚白垩世早期具有统一的伸展地球动力学背景［30－32］。但在松辽盆地嫩江组沉积后，东北地区依次发生了强烈的构造反转，不仅使郯庐断裂北段再次遭受到强烈挤压，最终形成大型右旋走滑逆冲断裂带，而且加速了断裂带的隆升剥蚀，将断裂带中大部分地段的上白垩统剥蚀殆尽；与此同时，导致松辽盆地及吉黑东部广大地区发生区域隆升，形成分布广泛的区域不整合界面［2，33］。桦甸地区出露的这些老地层也是在此时抬升，可能成为桦甸组泥岩沉积物源。通过桦甸盆地基底岩石显微镜下观察，岩性为花岗岩，并明显糜棱岩化（图8A）。与泥岩互层的砂岩在显微镜下不存在波状消光的石英和扁平伸长形多晶石英，且泥岩地球化学特征显示源岩为酸性岩，所以可以确定泥岩物源不是来自于基性岩变质的元古宙－太古宙麻粒岩。砂岩中石英均为均匀消光，部分石英晶形完整、含有细小的气液、副矿物包裹体，矿物包裹体自形程度很高（图8B），说明其为中酸性深成岩浆岩；少量石英呈现明显的溶蚀港湾状（图8C），表明其为中酸性喷发岩；此外偶见火山玻璃脱玻化的玉髓（图8D）、脉石英（图8E），岩屑类型主要为花岗岩岩屑、流纹岩及凝灰岩岩屑（图8F）；斜长石聚片双晶晶纹偏细，属于中长石－钠长石系列，还常见具格子双晶的微斜长石和条纹长石。以上矿物特征均显示砂岩的物源主要来自于花岗岩，含少量中性－酸性喷发岩。在地球化学特征和砂岩物源信息的基础上，可以判定泥岩的物源类型应为花岗岩和少量中酸性喷发岩。

图7 桦甸盆地泥岩源岩判别图解Fig.7 Discrimination diagrams illustrating sedimentary provenance of Huadian basin mudstone

图8 桦甸盆地基底岩石及桦甸组油页岩段砂岩岩石特征Fig.8 Petrological characteristics of basement rocks and sandstone from Oil Shale Meumber in Huadian Formation，Huadian basin

4.2 源区构造背景判别

在不同的构造环境中，沉积岩的地球化学成分不同，已被成功地应用于沉积盆地构造环境判定［34－36］。

Bhatia［34－35］根据地壳性质将大陆边缘和大洋盆地划分为4种构造类型，分别为大洋岛弧、大陆岛弧、活动大陆边缘和被动大陆边缘，并提出应用主量元素判断构造背景的（MgO＋Fe2OT3）－TiO2和（MgO＋Fe2OT3）－（Al2O3／SiO2）图解（图9A、B），其中（MgO＋Fe2OT3）代表岩石中相对偏基性组分。在此图解中桦甸盆地多数样品投在大陆岛弧区，少量在大洋岛弧区，仅一个样品投在活动大陆边缘。

虽然泥岩中SiO2的含量相对于砂岩较低，但是细碎屑岩（粉砂岩和泥岩）与其相伴生的砂岩通常具有相同的物源，因而具有相似的地球化学特征［23］。同时桦甸盆地泥岩为近物源沉积，且物源区经历中等化学风化，可以考虑使用log（K2O＋Na2O）－SiO2图解进行构造背景判断。桦甸盆地样品均落在岛弧区（图9C），与图9A、B反映的构造背景信息相似，可以作为泥岩构造背景判别的参考图解。

图9 桦甸盆地泥岩主量元素构造环境分析图Fig.9 Tectonic discrimination plots of Huadian basin mudstone

部分微量元素在岩石中是不活泼的，在搬运和沉积过程中表现出微弱变化，能很好地反映沉积盆地构造环境［8，37－38］。在微量元素La－Th－Sc、Th－Sc－Zr／10、Th－Co－Zr／10构造环境判别图解中［35］（图10），显示桦甸盆地大多数样品位于大陆岛弧区：图10A中仅1个样品投在大洋岛弧，1个样品投在活动大陆边缘；图10B所有样品均在大陆岛弧范围内；而图10C则多数样品在大陆岛弧范围内，少量在活动大陆边缘。但是桦甸盆地桦甸组为古近纪沉积，其主体构造背景为大陆裂谷，与判别图解矛盾。由于沉积岩经历中等风化且成分受源岩控制，由此可见样品所反映出来的构造背景应为源岩形成的构造背景。

桦甸地区主要出露海西期和燕山期黑云母花岗岩，中侏罗世－早白垩世中酸性喷发岩。大量研究资料表明，东北地区海西期火山岩侵入为大陆边缘造山运动，形成岛弧火山岩系［39－44］。燕山期岩浆岩形成的构造背景存在一定差异，在东北地区北部，许多学者对大兴安岭燕山期花岗岩、蒙古－鄂霍茨克缝合带以南NE向岩浆弧研究表明，其为非造山系列火成岩，主要与大陆边缘裂谷活动有关，伴随着松辽盆地、依兰－伊通断陷的形成，属于同裂谷火山岩系［45－46］。在东北地区南部，通过对吉林东部早侏罗世和晚白垩世钾质火山岩、中侏罗世钠质火山岩、吉林珲春东北部燕山早期中－酸性火山岩系、早白垩世辽西义县等地火山岩研究表明，以上火山岩系列均为典型造山带火山岩，属于陆缘弧或碰撞带环境［47－49］。桦甸盆地所处的敦密断裂带在早侏罗世－中侏罗世为韧性平移和挤压阶段，也是本区火山岩主要形成的时期，整体为大陆边缘岛弧火山岩系。在晚侏罗世－古近纪中期火山岩形成于拉张环境［32］，为大陆内部裂谷火山岩系。

图10 桦甸盆地泥岩沉积构造环境判别图（底图据文献［26］）Fig.10 Plots of the Huadian Formation mudstone for tectonic discrimination（after reference［26］）

可见，桦甸盆地桦甸组泥岩段物源主要为海西期和燕山期花岗岩，含少量燕山期中酸性火山岩，源岩的构造背景主体为大陆边缘造山运动形成的大陆岛弧火山岩系。物源区的构造背景和泥岩地球化学参数反映的源岩构造背景相似，印证了在泥岩中运用地球化学参数判断物源及构造背景的准确性和可靠性。

5 结论

1）桦甸盆地泥岩PAAS标准化后，微量元素分配模式存在差异，同时结合稀土元素分配曲线，表明桦甸盆地存在多种物源类型。

2）CIA指数和Th／U值表明，源岩遭受化学风化程度中等；Th／Sc－Zr／Sc图解表明泥岩沉积没有经历再循环，受源岩成分控制。

3）物源和构造背景判别图解表明：桦甸盆地泥岩源岩以海西期和燕山期花岗岩为主，含少量燕山期中酸性喷发岩，源岩为大陆边缘造山带岛弧火山岩系。

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Geochemical Characteristics and Their Geological Implications of Oil Shale Member of Huadian Formation，Huadian Basin

Sun Ping－chang1，2，Liu Zhao－jun1，2，3，Li Bao－yi1，2，Liu Rong1，2，3，Meng Qing－tao1，2，3，Zhou Ren－jie4，Yao Shu－qing1，2，Xu Yin－bo1，2

1.College of Earth Sciences，Jilin University，Changchun 130061，China 2.Key－Laboratory for Oil Shale and Coexistent Minerals Mineralization ＆Exploration and Exploitation，Jilin University，Changchun 130061，China 3.Key Lab for Evolution of Past Life and Environment in Northeast Asia，Ministry of Education，Changchun 130026，China 4.Department of Geology，University of Toronto，Toronto，M5S3B1，Canada

Huadian basin，which is located within Dunhua－Mishan fault zone，is well known as a Paleogene oil shale－bearing fault－basin in China.Previous studies mostly focus on the sedimentary characteristics of oil shale，but there was little concern on provenance features and tectonic settings.Thegeochemical analysis based on the mudstone samples from the Oil Shale Member of Huadian Formation shows that the SiO2content is respectively low，The K2O／Na2O ratio is relatively high（＞1）.The parameter of（MgO＋Fe2OT3）ranges from 3.91%to 11.66%and the Al2O3／（Na2O＋K2O）ratio ranges from 3.77%to 6.29%，all of which demonstrate that the mudstones contain a certain amount of femic constituents and a considerable quantity of stable components.The PAAS－standardized distribution curves of trace elements show variable enrichment and depletion trends among different samples，significant variations in the REE contents，enrichment in light REE and negative anomalies of Eu.These features suggest that the material sources of the Oil Shale Member came from several provenances.The mudstone weathering and alteration indexes range from 74to 82and the Th／U ratio mainly ranges from 4.65to 6.07，both of which suggest that provenances had underwent moderate weathering processes.The Th／Sc and Zr／Sc ratios illustrate that these mudstones were mainly controlled by source rocks.On the basis of source rocks，discrimination diagrams of the tectonic setting and previous research material，we conclude that the provenances of the Oil Shale Member of Huadian Formation in Huadian Basin were mainly Hercynian and Yanshanian granites，and also involve some andesitic to rhyolitic effusive rocks.Source rocks were formed in the continental margin orogenic belt and belonged to continental island arc volcanic series.

oil shale；geochemistry；provenance；tectonic setting；Paleogene；Huadian basin

book=2012,ebook=723

P618.12；P59

A

1671－5888（2012） 04－0948－13

2011－11－20

国家自然科学基金项目（40972076）；吉林大学科学前沿与交叉学科创新项目（200903035）；高等学校博士学科点专项科研基金项目（20110061120066；20110061110050）

孙平昌（1985－），男，博士研究生，主要从事油页岩沉积学、油页岩成矿理论研究，E－mail：sunpingchang711＠126.com

刘招君（1951－），男，教授，博士生导师，主要从事沉积学、层序地层学、石油地质学及油页岩成矿理论研究，E－mail：liuzj＠jlu.edu.cn。