李瑞平,姜咏栋,李光德*,周楠楠,于 冲,候存东
(1.山东农业大学资源与环境学院,山东泰安 271018;2.泰安市环境保护监测站,山东 泰安 271018)
我国是耕地资源极其匮乏的国家,近年来其数量又在不断减少,另一方面,随着工农业生产的发展,耕地土壤环境污染问题越来越突出,特别是耕地土壤重金属和农药等有机物污染尤为突出,已成为限制农业可持续发展的重大障碍。目前我国受镉、砷、铬、铅等重金属污染的耕地面积近2000万hm2,约占耕地总面积的1/5,其中工业“三废”污染耕地1000万hm2。且在快速发展的城镇化进程中人为活动的影响,使得土壤面临着日益加大的环境压力[1]。由于土壤污染具有滞后性、隐蔽性和长期性,且带来的食物安全问题和生态安全问题往往未能引起人们足够的重视[2]。土壤污染不仅直接影响植物的生长,农产品的产量和质量,通过食物链影响动物和人类的健康,还可以引起一系列的次生环境问题,从而影响大气和水的环境质量。在我国土壤资源严重短缺的今天,如何协调好经济的高速增长和土壤资源的合理利用与保护之间的关系,成为社会关注的问题,这是当前我国经济发展所面临的严峻挑战,也是实现城乡经济、社会可持续发展所必须解决的关键问题之一。
利用地统计学方法研究土壤特性的空间变异特征被认为是一种较好的方法。因为运用GIS可以建立并更新土壤重金属的数据库,这样可以对土壤污染进行连续详细的研究,同时做出的插值图具有可视化和立体感强的特点。本文选择了山东省泰安市的农田土壤为研究对象,以地统计与GIS技术相结合的研究方法综合分析其农田土壤中重金属含量分布状况,旨在为该区农业土壤污染综合防治提供参考,并为快速工业化、城市化地区土壤资源的持续利用和合理管理提供科学依据。
鲁中山区位于山东省中南部,是山东省地势最高的区域,区域内地貌类型复杂,土地利用方式多样,属于山东的传统农业区。泰安市是鲁中南山区的代表区域,位于东经116°20ˊ~117°59ˊ,北纬35°38ˊ~36°28 ˊ,面积 7762 km2,人口551.7 万人,人均占有土地 0.15 hm2,其中可利用土地 67.2 万 hm2,占总面积的86.6%。该市地势自东北向西南倾斜,境内拥有多种地貌类型如山地、丘陵、平原等。泰安市气候属于暖温带半湿润大陆性季风气候,四季分明,寒暑适宜,光温同步,雨热同季。年平均气温是13.5 ℃,平均日照2627 h,降水量年际变化大,年平均降水量719.2 mm,无霜期平均195 d。全市土壤类型多样,主要有棕壤、褐土、砂姜黑土、潮土、山地草甸型土和风沙土六大类,土壤pH值为中性。土壤的粘化作用强烈,还产生较明显的淋溶作用。
按照《农田土壤环境质量监测技术规范》的规定确定监测单元,采样点的布设以能代表监测区土壤环境质量为原则,采集0~20 cm的耕层土壤,每个样品在采集过程中,都采用了GPS精确定位,采集了110个采样点。具体采样原则为:1)采样点选择在土壤环境较好的区域;2)不在住宅周围、路旁、沟渠、粪堆附近等人为干扰明显地点或水土流失严重以及表土破坏明显的地点采样;3)采样时选取有代表性的地点,并以该点为中心,在其周围100 m的区域内采集3~5个土壤样品,将样品混匀后用四分法取约1 kg作为该点的土壤样品;4)采样时尽量使采样点涉及所有土地利用类型,大体了解样点周围土地利用和土地覆被情况。图1为采样点分布图。
土壤样品于实验室内自然风干,剔除植物残体和石块,磨碎,过100目筛,保存于塑料瓶中备用。样品分析共选择Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、Ag和Ni 7种重金属元素进行含量测定。方法如下:Cu、Zn和Ni采用硝酸、高氯酸、氢氟酸联合消煮,原子吸收分光光度法测定;Pb、Cd采用硝酸、高氯酸、氢氟酸联合消煮,石墨炉原子吸收分光光度法测定;Cr采用硫酸、氢氟酸、高氯酸联合消煮,原子吸收分光光度法测定;Hg采用王水消煮,原子荧光分光光度法测定。
图1 研究区采样点位分布图Fig.1 Distribution of sampling points
空间插值是空间数据分析的常用方法,而克里格法是最常用的空间插值方法之一,该方法实质上是利用区域化变量的原始数据和半变异函数的结构特点,对未采样点的区域化变量的取值进行线性无偏最优估计的一种方法[3-5]。本研究是在数据经过正态分布检验后,应用半方差分析软件GS+9.0软件(Gamma Design Software Co.,USA)进行半方差分析后,采用软件ArcGIS 9.2中Geostatistical Analys(地统计分析)模块,用普通克里格法对研究区中土壤重金属含量进行最优、无偏空间插值,阈值依据国家规定的土壤环境质量二级标准。
表1 泰安市农田土壤中重金属含量的统计特征(mg·kg-1,n=110)Table 1 Descriptive statistics of heavy metal concertrations in Taian City(mg·kg-1)
研究区土壤样品某些重金属元素含量基本统计特征、山东省土壤元素背景值及我国土壤元素背景值[6]见表1。与我国土壤元素背景值(算术平均值)相比,泰安市农田表土中Hg、Ni的富集程度较高,Cd、Cr、Cu等重金属元素的含量率高于全国土壤元素的算术平均的背景值,而Zn、Pb的富集程度较低。
表层土壤中Hg的含量范围为0.029~0.582 mg/kg,算数平均值为0.338 mg/kg,是全国土壤元素背景值的5.2倍。
所研究样品中 Ni含量的最小值为 26.957 mg/kg,最大值为 59.352 mg/kg,平均值 37.146 mg/kg,是土壤元素背景值的1.4倍。
Cu的含量的最小值为10.974 mg/kg,算数平均值为25.244 mg/kg,是土壤元素背景值的1.1倍,最大值为101.346 mg/kg,约为背景值的4.5 倍。
比较中位数与平均值可以发现,7种元素中有3种元素(Hg、Cd、Cr)中位数略大于平均值,证明数据的正态分布特征偏右,反映了由于工业发展和其他因素导致研究区元素含量超过原始水平,但是情况尚不严重。对比众数和平均值,只有1个元素(Ni)的众数高于平均值,多数重金属元素的众数小于平均值,说明元素叠加情况明显,元素数值离散性较大,方差数值较高也证明了上述特点。
由表1可以看出,泰安市农田土壤重金属含量有较大的变异,7种元素的变异系数都在70%以上,其中变异系数最大的为Ni(85.4%),其次为Zn(75.6%)。7种元素在土壤之间较大的变异性反映了这些元素的分布具有较大的波动性,这种波动性很大程度上是由人类活动引起的。
土壤重金属污染的空间变异通过变异函数来描述,变异函数反映了不同距离的观测值之间的变化[7-9]。变异函数的计算一般要求数据符合正态分布,否则可能存在比例效应[2]。本研究通过Grubbs法[10]检验发现7种重金属质量分数数据有的不符合正态分布。因此,在对数据进行分析前,将部分数据进行对数转化,并进行特异值剔除。根据公式计算出半变异函数,利用ArcGIS分别用不同类型的模型进行拟合,计算其参数及拟合度最好的模型类型[11]。通过比较各拟合检验参数,确定7种重金属元素的最佳拟合模型及其相关参数见表2。利用GS+9.0拟合土壤中元素Cu、Zn、Cr、Cd、Pb、Ni和Hg的半方差函数最佳理论模型及其相关参数见表4。这些参数反映了土壤中重金属含量的变异特征,通过对比分析这些参数,能够从理论上来认识土壤重金属的空间分布特征。
块金值(C0)代表一种非采样点间距造成的变异,属随机变异,反映了随机因素(如社会经济因素)引起的空间变异。基台值(C1+C0)是指在不同采样间距中存在的半方差极大值,反映了自然因素(如成土母质、地形等)和社会经济因素(如施肥、种植制度等)共同引起的空间变异,其由随机性变异和结构性变异构成[12-13]。
块金值(C0)与基台值(C1+C0)之比是反映区域化变量空间变异程度的重要指标,又称为块金效应。该比值用以反映空间变异影响因素中结构性(自然因素)和随机性因素(人为因素)谁占主导作用[3]。当C0/C1+C0<25%时,表明变量的空间变异以结构性变异为主,变量具有强烈的空间相关性,主要受素控制,受人为因素影响较小;当25%≤C0/C1+C0≤75%时,表明变量具有中等程度的空间相关性;当C0/C1+C0>75%时,表明变量以随机性变异为主,变量的空间相关性很弱,变量受人为因素影响较大[14]。我们可以看到7 种重金属中 Cu、Zn、Cd、Cr、Pb、Ni和 Hg 的比值依次为 23%、60.54%、27.88%、36.32%、63.48%、42.95%和75.61%,说明Cu的具有很强的空间相关性,Hg的空间相关性最弱,Zn、Cu、Cr、Pb和Ni具有中等空间相关性。这也就进一步说明Cu的空间变异主要受母质和地形等内在因素决定,而Hg的空间变异主要受耕作施肥等外在因素决定,其他重金属元素同时受内在和外在因素的影响。
表2 Kriging模型拟合及其检验参数Table 2 Kriging fitting models and its validation coefficients
表3 不同Kriging模型变异参数比较Table 3 Compare of variation parameters for different Kriging models
最大相关距离即变程指变异函数达到基台值所对应的距离,它表示元素的空间自相关范围,变程的变化也反映出土壤要素主要变异过程的变化。变程越大,说明土壤中该元素的均一性越强;变程越小,则意味着土壤中该元素的均一性越弱,在小范围内的变异加强,整体分布也更复杂。由表3可以看出,土壤中变程最大的元素是Pb,其次是Cr、Hg和Cd,而Cu、Zn和Ni的变程较小。这说明土壤中Pb、Cr、Hg等元素空间分布的均一性较强,而Cu、Zn和Ni在土壤中的分布在小范围内的变异不容忽视。
利用ArcGIS的GS扩展功能模块(Geostatistical Analyst)的地统计分析功能,采用普通克里格(Ordinary Kriging)插值模式,输入上述半变异函数的模型参数,建立土壤重金属元素的空间变异分布格局(图2)。
图2 农田土壤重金属含量空间分布图Fig.2 Spatial variability of soil heavy metals in the study area
从图2可以看出,研究区土壤中Hg的高含量区主要分布在东平县和宁阳县,即泰安市南部Hg的污染高含量区,高含量区占泰安市总农用地面积的40%;Zn的高含量地区是泰安市和新泰市以及肥城市的北部,即Zn的空间分布趋势是由东向西逐渐增加,高含量区占泰安市总农用地面积的15%;Ni的高含量区主要是新泰市,东平县的西部有较轻的污染,占泰安市总农用地面积的16%;Cd污染高含量的地区是新泰市,整个新泰市Cd的含量相对都比较高,东平县东部也有少量的轻度污染,高含量地区面积占泰安市总农用面积25%;Pb的污染是这几种重金属元素中最突出的,相对高含量区几乎覆盖整个泰安市,只有新泰市的含量相对较轻,高含量地区的百分含量为68%;Cr污染高含量地区是新泰市和东平县,中部地区的污染含量相对较轻,高含量面积地区占泰安市总农用地面积的37%;Cu污染较含量高的地区是新泰市,空间分布趋势是由西向东逐渐增加,污染高含量面积是总面积的16%。因此总体上,泰安市的农田土壤中金属污染中Hg和Pb的污染在不超过国家土壤环境质量二级标准的范围内相对含量比较高,整个区域都有相对较高的含量,其他元素的污染高含量区分布相对较小。
从分布特征上比较来看,土壤中Cu和Zn的来源应和农业生产中的农药,化肥施用有密切的关系;土壤中Cr和Ni的来源一方面与土壤母质有关,另外和该区的冶金、化工企业的点源污染有关;Boruvka等在捷克东北部的研究也认为元素Cu、Zn、Ni和Cr主要为地质来源[13];Pb元素来源之一是交通车辆排放的尾气,另外还与土壤母质有关,在城市土壤中Pb常被作为机动车污染源的标识元素[15-16];土壤中Cd的来源和农业种植过程中施用复混肥和农药不无关系,Cd一般可作为施用农药和化肥等农业活动的标识元素[17-19],另外可能和柴汶河的污水灌溉所带来的污染有关。可见,泰安市土壤中的重金属元素,除土壤母质和土壤本身性质的影响之外,土地利用现状与农业生产的特点也是造成土壤重金属变异的另一重要因素。
Kriging插值结果受变异函数模型的模拟精度、样点的分布、邻近样点的选取数等许多因素的影响。通常规则取样的估计方差要小于不规则取样,但规则的网格取样产生的样点数过多,给野外采样和实验室分析带来了较大的负担,特别是在较大的研究区域下。本文在规则取样要求的框架下,结合研究区当地的土地利用情况进行取样,既减少了工作量,又保证获取最大的信息,使地统计分析的精度符合要求。虽然个别区域的采样点分布较疏,但插值结果的整体分布趋势并未受到影响。
由于受数据占有情况的影响,本文仅分析了泰安市表层土壤中重金属元素含量的空间变异特征与分布规律,尚无法对泰安市的每一种重金属含量与工业企业的关系进行深入的定量分析。因此,要想掌握工业生产对土壤中重金属累积的贡献,还需要通过收集各工业企业的地理位置、生产规模、污染物排放量等方面的资料,结合土壤中重金属含量及分布情况进行深入研究。
(1)与我国土壤元素的背景值(算术平均值)相比,泰安市农田表层土壤中Hg、Ni的富集程度较高,Cd、Cr、Cu、Zn和Pb的富集程度较低。各种元素在土壤中的变异属于中等的变异,不同元素在土壤中的变异系数大小顺序为Ni>Zn>Hg>Cr>Cu>Pb>Cd,变异系数最大的是Ni,变异系数越大,元素在土壤中的含量越不平均,说明受人类活动影响越大。
(2)土壤中Cu的块金值与基台值之比小于25%,说明Cu的空间相关性较强;Zn、Cd、Cr、Pb、Ni的块金值与基台值之比在25%~75%之间,说明这5种元素的分布表现为中等空间相关性;而Hg的块金值与基台值之比大于75%,说明这种元素的空间相关性较弱。
(3)从插值结果可以得到,土壤中Cd污染由西向东加重的趋势,高含量区主要集中在东部的新泰市,Pb的污染范围比较广,Cu的含量由东向西逐渐增加,高含量区主要是新泰市,Cr的分布为西部和东部高而中部较低,即高含量区具体到新泰市和东平县,Zn和Ni的高含量区主要集中在东部的新泰市,Hg的分布趋势是由北向南逐渐增加,高含量区集中在南部的宁阳县。不同的分布规律是人类活动与土壤母质双重影响的结果。
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