东亚太平洋地区近地面臭氧的季节和年际变化特征及其与东亚季风的关系

朱彬

(南京信息工程大学1.中国气象局大气物理与大气环境重点开放实验室;2.大气物理学院，江苏南京210044)

0 引言

臭氧是对流层大气的重要痕量气体。它既是光化学反应的产物，又是对流层化学过程的参与者，其变化和分布直接影响到对流层大气的氧化能力，进而影响到其他大气成分的组成和平衡(Thompson，1992)，以及城市、区域和全球的空气质量(Akimoto，2003)。作为温室气体，对流层臭氧参与对地球大气的辐射强迫(IPCC，2007)。观测和模拟研究基本确认，北半球人为源NOx等的增加，是近30多年乃至近百年近地面臭氧升高的主要原因(Vingarzan，2004)。在近地层，臭氧多被视为污染物，过高的臭氧体积分数将造成一系列不利于人类及生态环境的不良影响，如降低农作物和森林生产力、危害人体健康等(Mauzerall，2005)。

对流层臭氧的来源有两个:平流层输入和对流层光化学反应生成。就某一地区而言，臭氧来源又可分为平流层输入、局地光化学反应生成和长距离输送(指从其他地区输送来的对流层光化学反应生成的臭氧)。而控制对流层臭氧的物理、化学过程则又可分为化学产生，水平、垂直平流，对流(如积云深对流交换)以及沉降过程。以上源、汇及其过程控制了全球对流层臭氧的时空变化。正是由于上述源、汇及其过程在不同地区、不同时间所起的作用不同，导致对流层臭氧的区域分布、日、季和年际变化产生了巨大差异。目前，对臭氧源、汇及其过程的定量认识还不够全面精细，这是造成我们对区域臭氧分布和变化的认识存在不确定性的主要原因(Wild，2007)。

观测表明，北半球大多数相对清洁地区(即人类活动直接影响小的地区)，近地层臭氧以春季为全年最高(Monks，2000;Vingarzan，2004)。长期以来，该季节变化的原因一直是大气化学界争论的热点。经典的Brower-Dobson理论认为，热带地区对流层上层和平流层形成的高体积分数臭氧，在Brower-Dobson环流的作用下，向热带外输送并在中高纬地区下沉，并通过平流层—对流层交换过程(stratosphere-troposphere exchange，STE)输送到对流层和近地层，即对流层臭氧主要来自平流层，且春季STE最强是产生此季节变化的根本原因(Levy，et al.，1985;Logan，1985)。近30多年，大多数研究认为，就全球尺度而言，对流层本身的化学过程是对流层臭氧的主要源，平流层作用较小(Lelieveld and Denterner，2000;Vingarzan，2004;Grewe，2006;Stevenson et al.，2006)。但是，就某一地区而言，对流层臭氧受不同物理化学过程的控制，其来源组成因地理位置、距人为源区远近以及季节不同而具有很大的差异。

与北半球基本一致，东亚太平洋沿岸许多臭氧背景站的观测结果亦显示出臭氧在春季最高、夏季最低的季节变化特征，如中国华东地区(周秀骥，2004)以及日本、韩国等地(Pochanart et al.，2002，2003;Tanimoto，2009)。一般认为，此种季节性变化特征是由于春季北半球中纬地区大陆光化学反应产生的高体积分数臭氧随西风带向东输送，以及东亚夏季风侵入带来低臭氧体积分数的海洋性气团所致。在大陆腹地，东西伯利亚Mondy站(100.9°E，51.7°N)的观测结果也显示出了臭氧体积分数在春季最高、夏季最低的特征(Pochanart et al.，2003)。Tanimoto et al.(2005)首先注意并分析了环西北太平洋各站春季臭氧高值的纬向差异，利用区域模式结果分析得出:春季亚洲大陆污染物输出路径的纬向差异和季节性的光化学反应耦合是此特征的原因。Zhang et al.(2002)模拟研究了东亚太平洋地区冬季近地面臭氧的输送和光化学产生作用。Yamaji et al.(2006)指出，春季臭氧峰值出现的时间不同主要是由于平流层输入和洲际间的传输不同所致。Li et al.(2007)应用区域化学模式研究了东亚对流层低层臭氧的季节变化控制因子，发现:夏季(6月)泰山和华山臭氧峰值主要是由人为臭氧前体物通过活跃的光化学反应产生;而春末(5月)黄山臭氧峰值是由于长距离输送和光化学反应共同作用形成的。

季风是指近地面冬夏盛行风向接近相反且气候特征明显不同的现象。东亚大陆—日本一带为副热带季风区，冬季30°N以北盛行西北季风，以南盛行东北季风;夏季盛行西南或东南季风(陈隆勋等，1991;朱乾根等，1992)。近10多年，针对东亚季风对东亚大气污染物影响的研究已有开展。Liu et al.(2002)应用全球化学模式，研究了东亚对流层臭氧来源的季节变化与季风输送路径、对流抬升、平流层侵入、生物质燃烧和闪电产生的臭氧前体物的复杂关系，结论之一是东亚近地层来自平流层的臭氧以冬春季最强、夏季最弱。He et al.(2008)指出，东亚季风对臭氧的季节变化具有显著影响。Kurokawa et al.(2009)应用区域化学模式并考虑年变化的排放源清单(Ohara et al.，2007)，模拟研究了1981—2005年东亚近地层春季臭氧的年际变化，认为气象场的年际差异是导致春季臭氧变化的主要原因，排放源的年际变化影响较小。春季日本以东太平洋上海平面气压异常，可影响东亚大陆污染气团和低纬南向清洁海洋性气团的输送路径，且日本春季臭氧与ENSO有一定程度的相关。Liang et al.(2005)应用全球模式模拟了亚洲CO跨太平洋输送的年际变化，建立了基于中国东北部、东北和北太平洋的海平面气压异常的三类跨太平洋输送指数，由此可判定日—季节—年际的亚洲污染物输送强度。Liu et al.(2009)研究发现，生物质燃烧(如东南亚秸秆焚烧和西伯利亚森林火灾)对区域臭氧的季节变化有重要贡献。

本文利用东亚清洁背景站近地面臭氧观测资料、NCEP/NCAR再分析风场资料以及GPCP(Global Precipitation Climatology Project)全球降水资料，研究2000—2008年东亚各地区臭氧的多年季节变化特征，重点讨论东亚太平洋地区臭氧季节和年际变化与季风环流的关系，并对控制该地区近地面臭氧的主要因子——季风输送、光化学产生和平流层输入等进行定性评估。

1 资料与方法

1.1 资料来源

2000—2008年臭氧的月平均体积分数资料来源于东亚酸沉降监测网(the Acid Deposition Monitoring Network in East Asia，EANET)和世界温室气体数据中心(World Data Centre for Greenhouse Gases，WDCGG);瓦里关站多年月均臭氧资料取自文献(得力格尔和赵玉成，2007);黄山、泰山、华山臭氧资料由Frontier全球变化研究中心提供。

2000—2008年1°×1°网格月平均1 000 hPa风场和气压资料来自NCEP/NCAR再分析数据集;全球降水气候计划(Global Precipitation Climatology Project，GPCP)提供全球日平均降水资料，分辨率为1°×1°。GPCP综合了GPCC(Global Precipitation Climatology Center)地面雨量计的降水观测结果和卫星遥感对降水的反演结果，能较好地反映降水的时空分布及变化特征。

1.2 站点分布

选取的站点均为区域背景站，受局地排放源的影响小。Happo测站设在日本中部山区，它能够反映日本中部地区污染物的变化情况。Rishiri测站为沿海测站。四个西太平洋岛屿测站分别位于韩国的Cheju和日本的Oki、Hedo、Ogasawara。Cheju和Oki测站距陆地较近，Hedo和Ogasawara测站为日本南部太平洋上独立的岛屿，距排放源高值地区较远，仅仅受当地生活排放源的微小影响。俄罗斯的Mondy测站位于亚洲东北偏远内陆区，处于非季风区，其背景清洁，常被用作北半球陆地背景站。中国瓦里关站为全球大气本底站，代表欧亚大陆腹地;临安、泰山、黄山和华山分别代表中国东部和西部人类活动区。表1给出了各测站的经纬度及海拔高度。

表1 各测站的经纬度及海拔高度Table 1 Longitude，latitude and altitude of monitoring sites

1.3 资料处理及分析方法

为了分析臭氧9 a平均的季节变化特征，对2000—2008年各月臭氧体积分数做平均，得到臭氧的气候月平均变化。太阳辐射是光化学臭氧形成的必要条件，而云和降水会显著减弱太阳辐射，在前体物充足的条件下，可以显著减少光化学臭氧产生量(Zhu et al.，2001;Liu et al.，2009)。此外，降水对云下臭氧还有一定的清除作用。因此，本文利用GPCP月均降水资料表征月平均光化学臭氧产生条件的强弱。由NCEP/NCAR全球再分析资料的近地层风矢量场及GPCP的降水资料，可以确定季风的季节变化和年际差异，进而得出季风对不同地区臭氧体积分数变化的影响。

引入距平量，以风矢量为例。对9 a各月风速做平均，每月得到一个平均值，再用9 a中第j年第i月风速减去对应月的平均值即得风速距平，其计算公式为

(1)式给出的是第j年第i月相对于9 a平均的距平值，表征该月盛行风与9 a该月气候平均风速的差值。

2 结果和讨论

2.1 东亚各地臭氧季节变化

东亚太平洋及沿岸地区受东亚季风环流系统的控制，特别是东亚副热带季风子系统对其影响更大(Zhu et al.，1986;陈隆勋等，1991)，冬夏季风及其转换期东亚副热带大气环流变化很大，由此导致不同地区受大陆性污染气团或海洋性清洁气团的影响差别显著。对参与大气化学反应的痕量成分而言，太阳辐射、云和降水、STE等物理化学过程的季节变化也是大气痕量成分季节变化的重要因素。本节首先分析东亚太平洋各站臭氧的季节变化特征，而东亚其他站点臭氧的季节变化将另文详细讨论，在此仅作为比较对象而采用。

图1给出了东亚太平洋地区由南至北选择的5个代表站(Yonogunijima、Hedo、Oki、Happo、Rishiri)以及作为比较对象的中国东部黄山、临安、泰山、华山、青藏高原东北部瓦里关和俄罗斯Mondy站近地面臭氧若干年平均的逐月变化情况。东亚酸沉降网(EANET)和部分站有10 a的月平均资料，图1给出了这些站的多年月均±1σ的标准偏差。可以发现，东亚太平洋各站与长江中下游的黄山、临安站的臭氧季节变化类似，都表现为春季最高、夏季最低、秋季有一个次峰的变化特征;其中临安比其邻近的黄山、泰山等背景点偏低10×10－9(体积分数)以上，这与长三角地区人为NOx源强大、体积分数高，抑制臭氧产生有关(Wang et al.，2001;杨关盈等，2008)。纬度较低的Yonogunijima、Hedo站在冬季仍维持较高体积分数，使其冬春和秋冬过渡期的臭氧增减变化幅度不大。Mondy站只有春季一个峰值，从夏季至冬季臭氧体积分数都较低。而中国35°N附近从东至西的测站都表现出夏初(6月)最高和冬季最低的单峰分布特征。

综上所述，东亚近地层季平均的臭氧最大值可出现在不同的季节，东亚大部分地区与北半球背景点观测结果一致，近地层臭氧季节变化表现为春季最高、夏季最低、秋季一般还有次高值的特征。然而，在东亚中纬度33～43°N，夏季有一臭氧高值带，此高值带可延伸至亚洲内陆腹地和中东地区，这一带状区域表现为初夏(6月)臭氧最高的特征;在东亚20°N以南地区则表现为冬末春初臭氧最高的特征;中国江南、华南地区，有些年份臭氧体积分数表现为秋季最高的特征。图2给出了利用NAQPMS模式(Zhu et al.，2004)计算的1996年东亚太平洋近地面臭氧峰值出现的季节分布。

上述现象已被区域和全球化学输送模式模拟再现(Zhu et al.，2004;Li et al.，2007;Sudo and Akimoto，2007)，东亚地区臭氧季节变化特征基本可以用东亚季风季节转换导致的污染物输送路径变化以及季节性光化学臭氧形成(与云量、降水、流场变化导致的前体物辐散辐合有关)解释;中纬度高海拔地区臭氧高值还与平流层输送和对流活动的季节性变化有关。

2.2 东亚太平洋地区近地面臭氧的季节变化

从东亚太平洋各站多年月平均臭氧体积分数±1σ标准偏差(图1中浅灰色阴影)可见，年际标准偏差以春季最大、秋季次之、冬夏很小。这说明冬夏季风转换期间，近地层流场变化较大，由此导致东亚人为污染区臭氧及其前体污染物输送路径和强度产生差异。流场的年际差异与各年西太平洋东亚副热带冬夏季风建立期的差别(陈隆勋等，1991)直接有关。在东亚季风建立的成熟期，流场较为稳定，各年臭氧值变化不大。

图1 东亚大气本底站臭氧体积分数(单位:10－9)的月平均值(灰色阴影表示多年月平均值的±1σ标准偏差范围;资料年份短于5 a或仅有1 a的站点没有标准偏差范围)a.Yonogunijima;b.Hedo;c.Oki;d.Happo;e.Rishiri;f.Mondy;g.黄山;h.临安;i.泰山;j.华山;k.瓦里关Fig.1 The monthly mean volume fraction(units:10－9)of surface ozone over baseline sites of East Asia(the grey shadings indicate the±1σ standard deviation of monthly mean variations in all observed years，and if the data of the sites are shorter than 5 years，no standard deviation be shown)a.Yonogunijima;b.Hedo;c.Oki;d.Happo;e.Rishiri;f.Mondy;g.Mt.Huang;h.Lin'an;i.Mt.Tai;j.Mt.Hua;k.Waliguan

由图1还可发现，低纬海洋站Hedo的年际变化比中高纬Oki和Rishiri站的年际变化大。Hedo为典型的海洋站，相比内陆站和邻近大陆人为影响较大的站而言，海洋站几乎无臭氧前体物(NOx、CO、VOCs等)排放源，污染物主要来自大陆的输送。这表明，低纬海洋站Hedo的年际变化显著，与东亚中低纬季风流场年际变化显著相吻合。此外，臭氧年际变化还与平流层输入、光化学产生条件(云量、前体物源强变化)有关，平流层输入在春季较强，光化学反应从春至秋季均较强，第2.3节将对此进行详细分析。

图3为东亚太平洋沿岸日本8个观测站10 a平均的臭氧体积分数的月份—纬度变化(图中叠加了测站10 a月平均的风矢量场)。图3除了体现了前述臭氧春秋高值、夏季低值的特征外，还表现出明显的臭氧经向变化特征。36°N以北的中高纬测站臭氧体积分数明显比中低纬测站高，这主要是由于中高纬测站多邻近(在)日本大陆，受人为源直接影响大，光化学过程活跃。此外，37.7°N的Happo站海拔较高(1 850 m)，春季平流层输送可能有更大的贡献，但Kaiji et al.(1998)详细分析了该站资料后认为，Happo高臭氧主要是由人为污染和长距离输送造成的，与平流层侵入关系较小。

图2 区域化学模式模拟的东亚地区1996年月平均臭氧体积分数达峰值的季节(绿色:春季;红色:夏季;橙色:秋季;白色:冬季)Fig.2 The season in which the monthly mean ozone reaches the highest peak over East Asia in 1996，simulated by the regional chemical model(green:spring;red:summer;orange:autumn;white:winter)

图3 东亚太平洋沿岸日本8个观测站9 a平均的臭氧体积分数(单位:10－9)及风矢量(单位:m/s)的月份—纬度变化Fig.3 Latitude-month cross-section of the 9-yr averaged surface ozone volume fraction(10－9)and wind vector(m/s)observed by the eight Japanese sites over East Asia-Pacific region

由测站月平均风矢量可见，夏季各站主要受偏南或偏东气流控制，结合各站地理位置可以发现，气流皆来自海洋，海洋性气团的臭氧体积分数很低，这就是夏季臭氧低值的原因。冬季中低纬盛行偏北风，各站受大陆性污染气团控制，尽管此时光化学反应弱，但各站臭氧体积分数并不低，在30°N以南冬季臭氧体积分数往往较高。冬季中高纬主要为偏西北和西风，各站受大陆性气团影响亦较大。春秋季各站风矢方向随纬度差异较大，冬至春季，中低纬由偏北风先转为偏东北风，再转为偏东南风。3—4月大气环流仍维持冬季环流特征，气团来源仍为大陆性，但此时光化学反应得到加强，臭氧体积分数升高;4—5月偏东、偏南海洋性气流盛行，臭氧体积分数降低。冬至春季，中高纬由偏西风先转为偏西南风，再转为偏南风，随着春季光化学反应的加强，臭氧体积分数在4—5月达最高。5—6月偏东南的海洋性气流盛行，臭氧值降低。图3中风矢量方向还需要结合水平环流场才可以分析气团的来向。春季太阳辐射加强是形成高体积分数臭氧的必要条件，但如果测站气团来自人为污染的大陆地区，则臭氧体积分数必然增高。由图1和图3还可发现，尽管各站臭氧体积分数皆在春季达全年峰值，但发生时间略有差异，30°N以南测站在3月达到极值，中纬度测站在4—5月达到极值，而40°N以北测站在4月达到极值。Tanimoto et al.(2005)首先注意并分析了东亚太平洋各站春季臭氧高值的纬向差异，认为春季亚洲大陆污染物输出路径的纬向差异和季节性的光化学反应耦合是此特征的原因。本文的重点是利用观测资料分析各站的臭氧特征，而有关定量分析长距离输送和光化学反应的作用可参见有关模拟研究(Zhu et al.，2004;Tanimoto et al.，2005;Li et al.，2007)。

2.3 平流层输入作用

在Brewer-Dobson经向环流(Holton et al.，1995)的作用下，空气在赤道地区上升进入平流层到中高纬度地区下沉，构成了平流层至对流层的大尺度物质交换。因平流层臭氧体积分数远高于对流层，因此长期以来人们认为平流层是对流层臭氧的主要来源。实际上，由于对流层顶较稳定，STE物质交换过程并不很容易发生。近30多年的观测研究特别是大气化学数值模式的研究，支持了对流层内发生的光化学反应才是对流层臭氧主要来源的结论。然而，STE在不同天气过程和季节下的差异较大，比如:其时空分布极不均匀，随高度、纬度变化很大。因此，评估不同STE过程及其时空分布差异，仍是对流层臭氧来源研究的重要方面。

根据世界气象组织(WMO)定义:PV(potential vorticity，位势涡度)大于1.6 PVU(1 PVU=10－6m2·s－1·K·kg－1)可定义为动力对流层顶。由于对流层顶附近副热带高空急流位置和强度(Langford，1999)及其位涡值高低可以反映平流层下部与对流层上部的空气质量交换强度，所以本节重点分析东亚西北太平洋上空副热带高空急流和位涡的强度及位置的季节变化，以此讨论平流层向下输送对东亚太平洋臭氧季节变化的可能影响。

图4 2000—2008年1月(a)、3月(b)、4月(c)、5月(d)、7月(e)、10月(f)高空急流、位势涡度以及经向—垂直风速沿130°E的纬度—高度剖面(黑色等值线为高空急流，风速大于30 m/s;阴影为位势涡度，2 PVU值用粗白线表示(1 PVU=10－6m2·s－1·K·kg－1，在热带外区域2 PVU基本可以代表动力对流层顶);垂直风分量乘以因子1 000，风速单位:m/s)Fig.4 Latitude-pressure cross-sections of the 9-yr averaged upper air jet stream，potential vorticity and wind vectors of v-w along 130°E in(a)January，(b)March，(c)April，(d)May，(e)July and(f)October from 2000 to 2008(the black is oline is the upper air jet stream with wind speed higher than 30 m/s;shading is the potential vorticity and 2 PVU is indicated by thick white line(1 PVU=10－6m2·s－1·K·kg－1;2 PVU could represent the dynamic tropopause in extratropical regions);the vertical wind is multiplied by factor of 1 000，units:m/s)

由图4可见，同一等压面上由低纬至高纬，各月PV都是由小变大，且在150～300 hPa层，30～35°N都存在PV经向梯度的极大值(夏季在35～40°N)，该PV梯度高值往往对应对流层顶折叠、对流层顶断裂、切断低压等过程，大量的穿越对流层顶的空气交换是通过天气尺度和中尺度过程完成的(Holton et al.，1995)，即该PV梯度高值区对应STE极大值区。由各月PV和急流强度、位置的月变化可见，冬季PV经向梯度大、高PV值高度低(如图中2 PVU等值线)，急流强度大、位置略偏南。由高空急流的月变化可见，由冬至夏，急流核位置由30°N向35°N略北移动，位置变化不十分显著，但急流强度却明显减弱，到7月大于30 m/s的急流核消失。由3—7月PV的变化可见，对流层上部、平流层下部经向梯度减小，2 PVU高度抬升(2 PVU等值线大致对应热带外地区动力对流层顶高度)，而秋季(10月)PV经向分布和2 PVU高度又恢复到与初春3月类似，反映了对流层顶高度经向分布的季节变化和STE高值发生区的季节变化特征。

以上急流位置、强度以及PV经向分布说明，冬季和初春是STE的高值期，而春末夏季STE在东亚西太平洋地区较弱。由图4中经向—垂直风矢的纬度—高度分布可见，1—3月在35°N附近、平流层下层到对流层大部(150～800 hPa)有一明显的下沉气流(垂直风速已扩大至1 000倍)，也说明冬季—初春30～35°N附近为STE高值区。

2.4 年际变化

由图1可知，各站臭氧季节变化的规律性很强，但由于东亚冬夏季风存在年际变化，如季风的强弱变化、夏季风爆发时间和推进的差异、冬季风开始和盛行期的差异等季风特征量的年际差异，所以东亚近地面臭氧受季风影响，也表现出了年际变化特征，特别是在春季和秋季的冬夏季风转换过渡期间。由图1还可知，处于非季风区的Mondy站的臭氧呈现出春季达到峰值的特征，但无秋季峰值，而夏季则为全年最低。根据Wild and Akimoto(2001)的模拟研究和Pochanart et al.(2003)的观测分析，该近地层臭氧季节变化主要由上游地区输送控制，春季最大与北半球大部分地区类似，夏季最低则可能与夏季植被最茂盛、臭氧干沉降量最大有关。Ohara et al.(2007)建立了1980—2020年东亚大气污染物排放清单，表明东亚NOx、VOCs、CO等臭氧前体物排放以增长趋势为主，而本文观测数据表明，各背景站臭氧年际变化并非随着源的增长而增长，而是存在年际波动。本节重点讨论臭氧年际变化与东亚季风的关系。

图5给出了西北太平洋测站2000—2008年月平均近地层臭氧体积分数距平随纬度的变化。可见，月平均臭氧表现出一定的年际变化特征，一般中低纬臭氧距平变化大于中纬和中高纬臭氧距平变化。其中2004和2005年全年25～30°N附近臭氧为负距平，特别在2004年春季达－10×10－9;而2000、2001和2008年春季臭氧距平略高，约为3×10－9。

为了讨论季风年际变异对近地面臭氧的影响，图6给出了2000—2008年的多年5月平均风场和降水场以及2004和2008年5月风距平场和降水距平场。西北太平洋及其沿岸的东亚地区受东亚副热带季风影响显著，一般5月中旬前后东亚副热带夏季风环流即已建立(陈隆勋等，1991)，实际上春季3、4月副热带夏季风特征已有所表现。

图5 东亚太平洋测站2000—2008年月平均近地层臭氧体积分数距平随纬度的变化(图中由低纬至高纬的红色长虚线分别表示Hedo、Oki、Rishiri和Ryori测站的纬度;单位:10－9)Fig.5 The latitude dependence of monthly surface ozone volume fraction anomaly over East Asia-Pacific region from 2000 to 2008(the red long dash lines indicate of latitudes of Hedo，Oki，Rishiri and Ryori;units:10－9)

图6 2000—2008年的多年5月平均近地层风场和降水分布(a)、以及2004年(b)和2008年(c)5月近地层风距平场和降水距平场(风矢量单位:m/s;降水单位:mm/d;图6a中黑色等值线为总云覆盖比，单位:%)Fig.6 (a)The 9-yr averaged wind(m/s)and precipitation(mm/d)fields in May from 2000 to 2008，and the wind anomaly(m/s)and precipitation anomaly(mm/d)fields in May of(b)2004 and(c)2008(the black isoline is total cloud cover ratio with the unit of%in Fig.6a)

由图6a可见，东亚冬季风环流特征已消失，130°E以东已为副热带高压控制，低纬度测站为偏东风、中纬度测站为东南风、高纬度测站为偏南风，降水中心在华南至日本南部及其附近海面上。对照各测站臭氧的季节变化可知，5月臭氧体积分数显著减小，这是由于偏东偏南的清洁海洋性气流带来的低臭氧含量气团所致。由图6b可见，在120°E以东、40°N以南地区为一距平反气旋，说明2004年5月副热带夏季风爆发较早且在5月较强，雨带位置异常偏北，向中国长江中下游至日本中南部一线移动。对照图5可知，2004年春季爆发较早和较强的副热带夏季风，将低臭氧的海洋性气团输送至测站，导致该年春季臭氧体积分数出现极低值。由图6c可见，在120°E以东、40°N以南地区为一距平气旋，说明2008年5月副热带夏季风爆发较晚且在5月较弱，东亚大部地区降水明显偏少。对照图5可知，由于2008年春季副热带夏季风爆发较晚和较弱，低臭氧的海洋性气团输送较弱，测站周边还受冬春季大陆污染气团影响较大，因而导致该年春季臭氧体积分数较高。

除了2004和2008年，其他年春季也有类似特征，但也并非每个月的臭氧年际变化都可以用上述规律进行解释，说明臭氧作为二次气体，其变异特征还受其他因子影响。季风环流输送的年际变化对臭氧体积分数的影响，在中低纬表现得非常明显。中高纬度臭氧距平也表现出了年际变化特征，但与中低纬度海洋测站相比，季风环流输送年际变化以及光化学和前体物源变化的综合影响更加复杂，讨论中低纬度海洋测站得到的结论并不总是适用，有待高时间分辨率的观测数据和化学输送模式作进一步研究。不可否认，臭氧前体物源的变化(Tanimoto，2009)以及第2.3节讨论的平流层输入的年际差异也是导致臭氧年际变化的因子之一，有待进一步评估。

3 结论

本文利用东亚清洁背景站近地面臭氧观测资料，结合风场和降水资料，给出了东亚各地区臭氧多年的季节变化特征，重点讨论了东亚太平洋地区臭氧季节和年际变化与季风的关系，得到如下结论:

1)东亚近地层臭氧的月平均最大值可出现在不同季节，东亚大部分地区与北半球背景点观测结果一致，近地层臭氧季节变化表现为春季最高、夏季最低、秋季次高的特征。在东亚中纬度33～43°N，夏季有一臭氧高值带，此高值带可延伸至亚洲内陆腹地和中东地区，该带状区域臭氧表现为初夏(6月)最高;在东亚20°N以南地区臭氧则表现为冬末、春初最高;中国江南、华南地区有些年份的臭氧体积分数表现为秋季最高的特征。

2)东亚太平洋地区沿岸近地面臭氧季节变化主要受东亚冬夏季风环流季节变化的影响，春季是冬季风向夏季风的过渡期，亚洲大陆污染物向西北太平洋输送明显，同时由于太阳辐射加强，导致该地区春季臭氧出现峰值。该地区不同纬度上春季峰值出现时间的差异可用亚洲大陆春季不同时期污染物输送路径存在差异来解释。

3)分析东亚太平洋沿岸对流层顶附近位势涡度、高空急流和垂直环流的季节变化可知，位涡大于2 PVU的高值区在冬季和初春高度最低、经向梯度最大，且高空急流最强、位置偏南，冬季和2—4月中上对流层有下沉气流，说明冬春季可能是平流层向对流层输送的最强期，对近地层臭氧的贡献最大。初夏—秋季(5—11月)高空急流、位涡明显减弱，垂直环流不利于平流层向对流层输送，对近地层臭氧的贡献较小。

4)东亚西北太平洋地区夏季风爆发时间和强度以及季风环流型的年际差异，是导致春、夏季该地区臭氧年际变化的主要原因。季风降水和云带位置、臭氧及其前体物的输送和辐散辐合、平流层—对流层交换是造成臭氧年际变化的其他原因。

致谢:谨以此文献给我的父亲朱乾根教授。本文是结合我大气化学研究与父亲专长的天气学和季风研究的一次初步尝试。父亲离我愈远，形象愈显高大，思想愈显深邃。东亚酸沉降网(EANET)、世界温室气体数据中心(WDCGG)、日本Frontier全球变化研究中心H.Akimoto先生和P.Pochanart博士、中国大气本底基准观象台得力格尔研究员、南京信息工程大学樊曙先教授提供了臭氧观测数据;NECP/NCAR提供了气象场资料;全球降水气候计划(GPCP)提供了降水资料。谨致谢忱!

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