长江三角洲地区低层大气污染物 O3、NOX、SO2的数值模拟

袁 良,王成林,刘华强,张 璘,王体健

(1.南京军区气象水文中心,江苏 南京 210016;2.解放军理工大学气象学院,江苏 南京 211101;3.江苏省环境监测中心,江苏 南京 210036;4.南京大学大气科学学院,江苏 南京 210093)

·解析评价·

长江三角洲地区低层大气污染物 O3、NOX、SO2的数值模拟

袁 良1,2,王成林1,刘华强1,张 璘3,王体健4

(1.南京军区气象水文中心,江苏 南京 210016;2.解放军理工大学气象学院,江苏 南京 211101;3.江苏省环境监测中心,江苏 南京 210036;4.南京大学大气科学学院,江苏 南京 210093)

通过对比分析发现,2007年客观源清单比 2001年初始源清单能够更好地反映当前长江三角洲地区的大气污染物源排放情况。基于客观源清单,利用第三代空气质量模式 (Models-3/CMAQ)较好地模拟出长三角地区近地层大气浓度的日变化和空间分布,模拟结果表明,NOX与 O3在空间分布上并不一致,两者之间存在非线性关系,NO2与 SO2之间存在较好的线性变化相关性。

Models-3/CMAQ;大气污染物;数值模拟

0 引言

长江三角洲地区作为中国三大经济圈之一,正逐渐发展成为主导中国经济发展的城市群。但随着该地区化石燃料的大量使用和人们对能源需求的进一步增加,使得排向大气中的工业废弃物如 CO2、SO2、NOX和颗粒物等急剧增加。与此同时,交通运输业的发展,也使得机动车尾气的排放如 NOX、碳氢化物和颗粒物等急剧增加。CO2、SO2、NOX和颗粒物等的大量增加,使得大气污染变成点源和面源共存、生活污染和工业排放叠加、各种新旧污染与二次污染相互复合的态势,各种污染物在大气中同时存在和产生、通过相互作用、彼此耦合构成复杂的大气污染体系[1,2]。区域大气污染问题不仅限制了长三角地区经济的进一步发展,还影响了人民群众的生活环境。

采用第三代空气质量模式 (Models-3/CMAQ),通过对长三角地区空气质量进行数值模拟,揭示低层大气中 O3、SO2、NOX的分布和日变化规律,为该地区的空气质量评估和预报、区域环境控制提供新方法。安兴琴等利用Models-3空气质量模式对兰州市污染物输送进行了模拟,结果表明该模式能够较好地模拟兰州的 SO2、NO2空间分布,模拟的污染物浓度场比较均匀;模拟的O3日变化规律与资料分析基本一致,也符合 O3的生成机理[3]。张美根用耦合了 RAMS的 CMAQ模式系统研究了 SO2、硫酸盐气溶胶和O3及其前体物的空间分布和变化特征,发现 CMAQ模式的模拟结果和观测值具有很好的一致性[4-6]。朱帅、马建中等利用CMAQ对长江三角洲地区春季 O3异常高值进行了模拟,较好地再现了 O3及其前体物的变化趋势,揭示气象场对空气污染分布起着至关重要的作用[7]。

1 模式简介和模拟方案

Models-3/CMAQ由 US EPA于 1998年 6月发布,可将各种模拟复杂大气物理、化学过程的模式系统化以应用于环境影响评价及决策分析[8],其最新版本是 2006年 10月发布的 CMAQ V4.6。

该模拟系统由排放源模式、中尺度气象模式、通用多尺度空气质量模式 (CMAQ)3个主要部分组成,其中,CMAQ模式是系统的核心部分。CMAQ模式主要由初始条件模块 ICON、边界条件模块 BCON、光解速率模块 JPROC、源排放模式以及排放数据预处理接口模块、气象数据预处理模块、化学传输模块 CCT M构成。CCT M模块是CMAQ模式的核心部分,该模块用于模拟污染物在大气中的传输和扩散过程、气相化学过程、液相化学过程、气溶胶化学和动力过程、云化学和动力学过程等,其他模块主要用于为 CCT M模块提供输入数据和参数。CCT M模块可以输出包括各种气态污染物和气溶胶组分在内的 80种污染物的逐时浓度,以及逐时的能见度和干、湿沉降等,模拟输出结果可以使用可视化工具和分析工具进行后续处理。Models-3基于“一个大气”的思想[9,10],将大气中各种污染物和各类污染问题通过化学反应紧密联系起来,同时模拟多种污染物和污染问题,如光化学污染、酸沉降、细颗粒物污染、能见度降低等,从而可以较好地模拟长三角地区的区域复合型污染问题。

在模拟时段内,空气质量模式采用 CMAQ V4.6模式并在垂直方向取 15个不等距σ分层,σ值分别为1.0,0.995,0.99,0.98,0.96,0.94,0.91,0.86,0.8,0.74,0.65,0.55,0.4,0.2,0。水平分辨率为 36 km,与所采用的源排放清单的资料分辨率一致。中尺度气象模式采用WRF V2.2,垂直方向采用 23个σ分层,水平分辨率同样为36 km,模拟区域覆盖整个中国范围,东西方向 137个格点,南北方向 101个格点,初始场及边界条件采用NECP的 1°×1°的再分析资料 (6 h间隔)。

在 CMAQ模式中,所采用的化学机制是 cb4_ae3_aq,水平及垂直对流机制采用分段抛物线法,考虑了涡度垂直扩散及光解作用,不考虑次网格尺度的烟羽抬升,采用第三代气溶胶模型及第二代气溶胶沉降模型,并应用了 ACM云模式。区域的选定同WRF模式的设置,但为了避免边界影响,网格区域的东西和南北方向上都减少了 3个点。在WRF模式中,微物理过程采用WS M6类简单冰方案,长波辐射采用 RRT M方案,短波辐射采用Dudhia方案,近地面层采用MYJ方案,陆面过程采用热量扩散方案,边界层采用湍流动能方案,积云参数化采用 Grell-Devenyi集合方案。

2 源排放清单及其对比分析

CMAQ模式预报的总体效果主要取决于模式源排放清单的精度。许建明、徐祥德利用 CMAQ模式修正反演模型[11],即在空气质量预报方程中加入排放源的“张弛调整项”以减少模式预报结果和实测浓度的误差;并以模式预报误差作为迭代收敛判据,通过模式预报结果和实测值的误差迭代算子逐步修正污染源分布,逐步逼近获取源“真值分布”。程兴宏、徐祥德在 CMAQ模式修正反演模型的基础上[11],采用 2000年 David Streets中国区域排放源作为初始排放源 (简称“初始源清单”),利用中国环境监测总站提供的全国 47个重点监测城市和 112个环境监测站的实测资料对初始排放源进行源同化修正,获得客观订正的中国地区排放源清单 (简称“客观源清单”)[12],通过对 2006年 4个季节的长期预报实验结果分析表明,源同化模型适用于中国的不同地区、不同季节、不同天气过程;客观源清单预报效果明显优于初始源清单的预报效果;SO2、NO2同化修正源强更接近于实际调查排放源强。本研究中的源排放清单来源于程兴宏、徐祥德提供的长三角地区 2007年 2月 3—6日排放源清单,通过与 2003年实际调查源以及 2004年《中国环境统计年鉴》公布的 SO2排放源强比较,发现该客观源清单中 2月 4日和 5日 2天的SO2、NO2平均排放源强与实际公布的排放源强较接近,并且 SO2、NO2排放源强的一致性较好。因此选取 2007年 2月 4日至 2月 5日进行模拟。

2.1 SO2源排放对比分析

由图 1可见两种清单的 SO2源强具有相同的日变化趋势,最大强度均出现在 06～07 G MT(世界时,下同),最小值均出现在 18～19 G MT。但是客观源清单中的 SO2源强显著增加,长三角地区的SO2源强增加了近 8倍。对比图 2可以发现,在初始源清单中,SO2的排放源主要集中在上海附近,其最大源强约为 4.1 moles/s,而在客观源清单中,SO2的排放源呈多中心分布,主要集中在南京、杭州、苏州和南通等地,并且源强增加十分显著,最大排放源强在南京和杭州达到了 110 moles/s以上。

2.2 NO源排放对比分析

对比图 3可以发现,初始源清单和客观源清单中的 NO源强具有相同的日变化趋势,最大排放强度出现在 08～09 G MT,最小排放出现在 18～19 G MT,但后者的源强增加了近 6倍。由图 4可见,长三角地区 NO排放源的空间分布变化较大,在初始源清单中,NO的排放源在上海附近,达 27.8 moles/s,而在客观源清单中,NO排放源排放呈多中心分布,集中在南京、杭州、苏州和南通等地,最大值达 425.3moles/s,NO源强明显增加。

图3 NO源强的日变化

图4 NO排放源峰值源强的平面分布

3 模拟结果和分析

以 2007年 2月 4—5日的客观源清单为依据,对该时段长三角地区低层大气 O3、SO2、NOx的日变化和空间分布进行数值模拟。为节省篇幅,对气象场的模拟结果不再叙述。在模拟时段内,长三角地区大气低层盛行偏南气流,且无降水发生。

3.1 O3模拟分析

从图 5(a)可以发现,长三角地区的近地层O3浓度具有明显的日变化,从 00时开始不断增加,在 06～07时达到极大值,其后浓度迅速降低,在 15～16时达到极小值,其后略有回升。由图 5(b)可见,07时近地层 O3浓度高值区出现在上海附近,而在南京、杭州、苏州、南通等地为低值区。

图5 模拟的区域平均近地层大气O3日变化(a)和O3排放源峰值平面分布(b)

O3作为大气中的光化学氧化剂,是一种二次形成的污染物,主要是天然源和人为源排放的NOX和碳氢化合物 (如非甲烷烃 NMHC)等,在阳光下发生一系列光化学反应而生成的。因早上日出之后,光照增强,O3浓度不断增加,在午后日照最强时间段内出现极大值。此后随着光照减弱,O3生成速率减低,浓度开始降低。日落后,光化学反应停止,而且低层的 O3又被高浓度的 NO消耗掉,浓度急剧下降。由此可见,模拟的 O3浓度的日变化符合O3的生消机理。

许灵均自幼父亲去了美国，母亲早亡，成了孤儿。好不容易大学毕业，又被打成“右派”，流放到大西北敕勒川劳动改造，成了牧马人。“文革”中，老乡们因为许灵均的勤劳、善良而加意保护他，使他躲过了更加残酷的迫害。四川是重灾区，很多人吃不上饭。少女秀芝为了寻一条活路，逃到了敕勒川。她声言：“只要谁肯收留我，给我一口饭吃，我就嫁给谁。”老牧民郭蹁子，觉得秀芝人品、长相都不错，许灵均也老大不小了还没成亲，他想不如就让秀芝跟了许灵均吧。

3.2 NO模拟分析

由图 6(a)可以发现,从 00时开始,近地层 NO浓度不断降低,在 04～05时左右达到最低,其后快速升高,10时达到最大值后又逐渐降低,20时左右达到全天最低,之后又快速上升。由图 6(b)可见,10时 NO高浓度区主要分布在杭州、南京、苏州和南通附近,其他地区 NO较低。

图6 模拟的区域平均近地层大气 NO日变化(a)和 NO排放源峰值平面分布(b)

由于日出后光化学反应产生的 O3迅速将NO氧化成为 NO2,同时 NO与其他污染物如NMHC和 CO的反应,同样使 NO转化为 NO2,但并未消耗 O3,因此虽然 NO的源排放不断增加,但 NO始终被消耗,从而导致 NO的浓度降低[13]。因此在下午光照最强时,NO的浓度达到最低值,此后光照减弱,同时源排放加强,NO浓度逐渐升高,在日落后,光化学反应停止,但是由于 NO与O3反应生成 NO2,消耗了 NO和 O3,因此导致了两者夜间浓度的下降,在凌晨达到最低,此后的浓度增加主要是由于排放源的影响。因此模式模拟的 NO浓度的日变化也是符合 NO生消机理的。

与其他几种污染物相比,NO的扩散输送特征不明显,高浓度区只是集中在几个强排放源附近,这可能与NO排放后被迅速氧化有关。

3.3 NO2模拟分析

由图 7(a)可以发现,近地层 NO2的浓度白天不断升高,在 13时左右达到全天最大值,此后浓度不断降低,凌晨降到最低。由图 7(b)可以看出,NO2浓度高值区位于杭州、南京和南通附近,与 NO的强排放源位置相吻合,在杭州附近最大体积分数达到 0.089×10-6,同时在低层盛行偏南气流作用下,呈现明显的向北扩散特征。

由于在光照的情况下,NO被 O3氧化成 NO2的光化学反应起主导作用,因此导致 NO2浓度在白天不断增加。日落后 NO2的光解过程停止,而且由于 NO和 O3反应生成 NO2,亦可以导致 NO2浓度在日落后的增加。但 NO2可能被 O3进一步氧化,之后通过均相和非均相化学反应形成硝酸盐或 HNO3。因此,NO2浓度在夜间的变化规律还受环境中气溶胶及其他成分的影响[14],这可能是导致模拟出的夜间NO2浓度降低的原因。模拟出的NO2浓度的日变化符合 NO2生成机理,安兴琴在对兰州市的模拟结果中得到了类似的 NO2日变化分布[3]。

图7 模拟的区域平均近地层大气 NO2日变化(a)和 NO2排放源峰值平面分布(b)

对比 NO2和 O3浓度分布可以看出,在杭州、南京、南通等 NO2浓度高值区,O3的浓度值比较低。可见,NO2与 O3在空间分布上并不一致。

综合 NOX和 O3的浓度分布及日变化可以看出,尽管 O3的生成受 NOX控制 ,但 O3与 NOX之间存在一种复杂的非线性关系,适量浓度的 NOX促进 O3的生成,但高浓度的 NOX将使 O3生成下降,安俊岭、王喜红在研究中也都发现了这种关系[14,15]。

3.4 SO2模拟分析

由图 8(a)可以发现,近地层 SO2的浓度从 00时开始不断增加,到 13时左右达到全天最大值,此后逐渐降低。由图 8(b)可以看出,SO2浓度高值区位于杭州、南京和南通附近,与强排放源位置相吻合,在南京和杭州附近最大体积分数达到 0.1×10-6以上,同时在盛行偏南气流作用下,呈现向北扩散特征。

对比 NO2和 SO2的日变化及水平分布,可以发现两者变化趋势大体一致,有很好的线性变化相关性,这与徐祥德等人的研究结果一致[16]。

图8 模拟的区域平均近地层大气 SO2日变化(a)和 SO2排放源峰值平面分布(b)

4 结论

(1)第三代空气质量模式系统 Models-3/CMAQ对长江三角洲地区的大气污染物有较好的描述能力,模拟的低层大气主要污染物的日变化特征符合化学机理,同时对 O3、NO2、NO、SO2的空间分布也能较好地模拟。Models-3/CMAQ对于长三角地区的空气质量评估和预报,区域环境控制等方面具有良好的应用前景。

(2)长三角地区的 NOX与 O3在空间分布上并不完全一致,NOX与 O3之间存在着非线性关系,表明适量浓度的 NOX促进 O3的生成,高浓度NOX抑制 O3的生成。而 NO2与 SO2在日变化和空间分布上大体一致,有很好的线性变化相关性。

致谢:感谢中国气象科学研究院徐祥德研究员和程兴宏博士提供中国地区源排放清单。

[1]唐孝炎.大气环境化学 [M].北京:高等教育出版社,1990:1-9.

[2]张美根,胡非.大气边界层物理与大气环境过程研究进展

[J].大气科学,2008,32(4):923-934.

[3]安兴琴,左洪超,吕世华,等.Models-3空气质量模式对兰州市污染物输送的模拟[J].高原气象,2005,24(5):748-756.

[4]张美根,徐永福,UNOⅠ,等.东亚地区春季二氧化硫的输送与转化过程研究 I.模式及其验证[J].大气科学,2004,28(3):321-329.

[5]张美根.多尺度空气质量模式系统及其验证Ⅰ.模式系统介绍与气象要素模拟[J].大气科学,2005,29(5):805-813.

[6]张美根.多尺度空气质量模式系统及其验证Ⅱ.东亚地区对流层臭氧及其前体物模拟 [J].大气科学,2005,29(6):926-936.

[7]朱帅,马建中.长江三角洲地区春季臭氧异常高值的数值模拟研究[J].环境科学研究,2006,19(6):1-8.

[8]BYUN D W,CH INGED J K S.Science algorithms of the EPA Models-3 community multiscale air quality(CMAQ)modeling system[Z].Research Triangle Park,1999.

[9]BYUN D W.Dnamically consistent formulations in meteorological and air quality models for multiscale atmospheric applications:Part I.Governing Equations in Generalized Coordinate System[J].Journalof the Atmospheric Sciences,1999,56:3789-3807.

[10]BYUN D W.Dynamically consistent formulations in meteorological and air quality models for multiscale atmospheric applications:Part II.Mass conservation issues[J].Journal of the Atmospheric Sciences,1999,56:3808-3820.

[11]许建明,徐祥德,刘煜,等.CMAQ—MOS区域空气质量统计修正预报模型预报途径研究[J].中国科学:D辑,地球科学,2005,35(S1):131-144.

[12]程兴宏.空气质量模式“源同化”模型及排放源影响效应研究[D].北京:中国科学院研究生院,2008.

[13]刘烽,陈辉.北京市夏季低层大气 NOX、O3垂直分布观测研究[J].青岛海洋大学学报,2002,23(2):179-185.

[14]安俊岭,韩志伟,王自发,等.NOX与 NMHC的变化对O3生成量的影响[J].大气科学,1999,23(6):753-761.

[15]王喜红,李兴生.中国地区对流层臭氧变化和分布的数值研究[J].气象学报,1998,56(3):333-348.

[16]徐祥德,丁国安,周丽,等.北京城市冬季大气污染动力:化学过程区域性三维结构特征[J].科学通报,2003,48(5):496-501.

Numerical Simulation of Low Layer A ir Pollutants O3,NOX,SO2in Yangtze River Delta Region

YUAN Liang1,2,WANG Cheng-lin1,L IU Hua-qiang1,ZHANG Lin3,WANG Ti-jian4
(1.Meteorology and Hydrology Center of PLA Nanjing Military Area Command,Nanjing,Jiangsu 210016,China;2.School ofMeteorology,PLA University of Science and Technology,Nanjing,Jiangsu 211101,China;3.Jiangsu Provincial EnvironmentalMonitoring Center,Nanjing,Jiangsu 210036,China;4.School of Atmospheric Science,NanjingUniversity,Nanjing,Jiangsu 210093,China)

The present emission condition of airpollution sources in the Yangtze river delta region could be reflectedmore comprehensively through the objective source lists of 2007 than the initial source lists of 2001,according to the comparative analysis.Based on the objective source lists,the daily variation and spatial distribution of the stratigraphic air concentration of the Yangtze river delta region could be simulated via theModels-3/CMAQ,the resultsofwhich shows that the spatial distributionsofNOXandO3disaccord,there is a nonlinear relation between which.However,a better linearvariation correlation exists between NO2and SO2.

Models-3/CMAQ;air pollutants;numerical simulation

X51

A

1674-6732(2011)-01-0033-05

10.3969/j.issn.1674-6732.2011.01.010

2010-06-11;

2010-07-07

江苏省自然科学基金创新人才项目(BK2006515)。

袁良 (1983—),男,工程师,硕士,从事大气扩散数值模拟研究工作。