KBS-3乏燃料包装容器表面中子剂量分布模拟分析

杨 波, 吴和喜, 刘义保, 刘玉娟

(1.东华理工大学放射性地质与勘探技术国防重点学科实验室,江西抚州 344000;2.东华理工大学核工程技术学院,江西抚州 344000)

KBS-3乏燃料包装容器表面中子剂量分布模拟分析

杨 波1,2, 吴和喜2, 刘义保1,2, 刘玉娟2

(1.东华理工大学放射性地质与勘探技术国防重点学科实验室,江西抚州 344000;2.东华理工大学核工程技术学院,江西抚州 344000)

KBS-3乏燃料包装容器用于瑞典乏燃料地质处置,其内衬材料分成 I24,I25和 I26三类。乏燃料使处置库处于高强度放射场,包装容器表面的中子剂量分析对乏燃料包装容器运输、地质处置库剂量分析和地下水辐照分解有重要意义。采用MCNP程序模拟计算三种不同内衬材料(I24,I25和 I26)包装容器表面的中子剂量分布,分析计算结果并为乏燃料包装容器内衬材料的选择提供参考。

乏燃料包装容器;铸型铁内衬;MCNP;辐照分解

20世纪中叶以来,人类开发利用核裂变能产生了大量高放固体废物,乏燃料后处理产生的高放废液固化体和核电站卸出的准备直接处置的乏燃料等都属于高放固体废物。由于高放废物含有放射性强、发热量高、毒性大、半衰期长的核素,需要把它们与人类生存环境长期、可靠地隔离。在众多处置方案中,高放废物地质处置是开发时间最长,也是目前最有希望投入应用的处置方案。因此要了解瑞典、比利时、加拿大、美国、瑞士、法国等国家在高放废物地质处置(地下实验室及处置库)研究方面的进展和成果,借鉴其先进经验,为我国地质处置库的研究服务。

瑞典核燃料与核废物管理公司一直致力于研究放射性废物处置方法及研发建造和管理放射性废物所需的设备。2003年瑞典核燃料和核废物管理公司提出 KBS-3处置库系统,是一种基于概率方法论的乏燃料直接地质处置系统。核废物安全处置的最主要威胁来自地下水,流动的地下水会将核废物中的有害放射性核素浸出、扩散和迁移至生物圈。KBS-3系统包含了阻滞和延缓放射性核素迁移的多重屏障,这些屏障由近至远分别是乏燃料锆包壳、乏燃料包装容器、膨润土回填材料和地质体(图 1)。

乏燃料锆包壳、乏燃料包装容器和膨润土回填材料是人工设置的屏障,故称人工屏障或工程屏障;岩石、土壤、水等天然介质则被称作天然屏障。在处置条件下乏燃料中的放射性核素,在地下水媒介中必须穿越乏燃料锆包壳、乏燃料包装容器、膨润土回填材料和地质体四道屏障,才能到达生态环境中。以上屏障组成的核废物处置体系,其主要功能分为:(1)物理屏障作用。限制和阻止地下水接近、进入高放废物处置库;减弱和屏蔽核废物发出的α,β,γ射线和中子对生态环境的影响。(2)化学屏障作用:通过化学作用阻滞放射性核素向生物圈迁移。(3)机械屏障作用。乏燃料包装容器和膨润土回填材料能安全、稳妥地包容乏燃料,吸收巨大的地应力(岩石静压力、地质应力等),为处置状态的乏燃料提供机械支撑。

1 乏燃料包装容器

由于乏燃料包装容器直接和乏燃料组件接触,对乏燃料的地质处置十分重要,对它的研究很有必要。瑞典核燃料和核废物管理公司设计的 KBS-3处置罐分为两层:铸型铁内衬材料——提供必要的机械强度支撑;铜包壳——防止外部物质对核废物容器罐的腐蚀。乏燃料包装容器是 KBS-3系统重要的组成部分。包装容器由铸型铁内衬和铜屏蔽罩组成。铸型铁内衬提供机械强度支撑,铜屏蔽罩防止包装容器在处置库环境中被腐蚀。

图1 KBS-3系统Fig.1 The KBS-3 system

乏燃料包装容器内衬材料是球墨铸铁,瑞典核燃料与核废物管理公司根据成分不同研究了三种内衬材料:I24,I25和 I26,分别由三个瑞典铸造厂生产制造 (Minnebo,2005)。三种内衬的化学成分见表1。

表1 三种内衬材料的化学成分分析Tab.1 The chem ical analysis of canister insert I 24,I 25,I 26

现在主要在以下 5个方面对内衬材料进行了测试和分析:(1)X光照相研究测试;(2)拉伸和破裂测试;(3)金属断面显微观察和金相分析;(4)破裂影响评估;(5)压力测试 (Nilsson et al.,2004)。还没有见到对 KBS-3乏燃料包装容器进行放射性模拟分析的报道,乏燃料包装容器外部放射性剂量场分析对处置罐运输、处置库剂量分析和地下水辐照分解有重要意义。乏燃料包装容器运输涉及到从业人员安全和环境影响,乏燃料包装容器外部的放射性大小影响到运输方式和运输方案的设计。乏燃料包装容器剂量分析同时还涉及到处置库安全,辐射对地质处置库材料的影响在设计地质处置库时应当考虑。高放废物的高放射性比活度使地质处置库近场处于较强的辐射场之中,辐射作用可降低废物体的耐浸出性。地质处置库周边地下水经辐解作用后,其中 H2等还原性分解产物易扩散逸出,水中氧化性组分含量增高,从而增强了地下水的氧化性,局部氧化场将对处置库体系产生以下重大影响:(1)促进工程屏障的氧化侵蚀,加速其崩解和失效;(2)增高废物元素或核素在地下水溶液中的溶解度;(3)处置主岩中某些矿物的结构受到不同程度的破坏,甚至发生分解;(4)加速放射性核素的近场释放和远场迁移(Jansson et al.,2006)。

2 蒙特卡罗方法介绍

本文使用蒙特卡罗方法来模拟 KBS-3乏燃料包装容器放射性剂量场分布问题。蒙特卡罗方法是一种随机抽样技巧或统计实验方法,是一种以概率统计理论为基础的方法。由于蒙特卡罗方法能够比较逼真地描述事物的特点及物理实验过程,解决一些数值方法难以解决的问题,因而该方法的应用领域日趋广泛。蒙特卡罗方法在反应堆领域中(如 Keff计算、屏蔽计算、辐照损伤等)应用较广。MCNP是蒙特卡罗方法中的一种计算程序,可用于计算中子、光子或中子-光子耦合输运问题,也可以计算临界系统(包括次临界及超临界)的本征值问题,它不直接解输运方程,而是通过模拟大量粒子行为并记录它们平均行为的某些特征来得到输运方程的解 (Bries meistern,2000)。本文使用 MCNP程序,把装有乏燃料组件的 KBS-3乏燃料包装容器模拟成一个次临界堆,进行次临界模拟,模拟计算出 KBS-3乏燃料包装容器周围中子剂量场分布。

3 计算模型和模拟结果分析

KBS-3乏燃料包装容器包括一个铸型铁内衬和一个铜屏蔽罩。乏燃料包装容器高4 835 mm,直径 1 050 mm,铜屏蔽罩厚 50 mm,内部有安放乏燃料组件的通道(图 2)。

图2 KBS-3乏燃料包装容器Fig.2 KBS-3 canister

KBS-3乏燃料包装容器根据乏燃料的不同可分为沸水堆型和压水堆型 (Guinan,2001),沸水堆的乏燃料包装容器含有 12组乏燃料组件,乏燃料组件为8×8的四方形组件,其中包含 62根乏燃料棒,2根水棒 (图 3)。压水堆的乏燃料包装容器含有 4组乏燃料组件,乏燃料组件为 17×17的四方形组件,其中包含 264根乏燃料棒、24根控制棒导管和1根中子通量测量管(图4)。

模拟中子源项依据燃料组件在反应堆内辐照36个月(经历三个燃料循环),在乏燃料贮存池中冷却 5 a后其中子的活度。在为了分析和计算包装容器表面的剂量,通过 Y轴截面在包装容器顶部直径上方两米处取 21个探测点,每两个探测点之间的距离为 5.25 cm,距侧截面上两米远处设置 41个探测点,每两个探测点之间的距离为 12.087 5 cm。就三种内衬材料分别计算,计录各探测点的中子通量 Ф,将中子通量换算成中子的比释动能 K(李星洪,1982),在满足带电粒子平衡条件下,中子吸收剂量D等于比释动能 K:fk称为中子比释动能因子,表示单位中子注量的比释动能,可查表得到。中子剂量当量 H:

图 3 沸水堆型乏燃料包装容器的截面图(a)和燃料组件排列图(b)Fig.3 The cross section ofBWR canister(a)and spent fuel assemblies(b)

图 4 压水堆型乏燃料包装容器的截面图(a)和燃料组件排列图(b)Fig.4 The cross section of PWR canister(a)and spent fuel assemblies(b)

对中子来说因子Q等于25,N等于1。计算结果如图5—图 8所示。横坐标为乏燃料包装容器表面的高度,即 Z轴,纵坐标为计算的中子剂量当量(微希沃特每小时)。

4 结论

比较三种材料对中子的屏蔽效果。从计算结果可知,乏燃料包装容器表面的中子剂量分布是很低的,最高点为 40μSv/h,小于 GB(11806-2004)规定,三种内衬铸铁和铜屏蔽罩可以有效屏蔽中子。

图5 压水堆型乏燃料包装容器三种不同内衬材料时侧面的中子剂量分布Fig.5 The neutron dose distribution on the profile of PWR canister

图 6 沸水堆型乏燃料包装容器三种不同内衬材料时侧面的中子剂量分布Fig.6 The neutron dose distribution on the profile ofBWR canister

图7 压水堆型乏燃料包装容器三种不同内衬材料时上表面的中子剂量分布Fig.7 The neutron do se distribution on the diameter of top PWR canister

图 8 沸水堆型乏燃料包装容器三种不同内衬材料上表面的中子剂量分布Fig.8 The neutron do se distributi on on the diameter of top BWR canister

分析图 5—图 8的趋势,I26内衬材料情况下的中子的透射率和辐射强度是沸水堆型中较低的,而I24内衬材料是压水堆型中较低的。就乏燃料包装容器运输的安全性,辐射防护及地下水辐照分解等方面考虑,沸水堆型乏燃料包装容器最好采用 I26内衬材料,而压水堆型乏燃料包装容器最好采用I25内衬材料。

李星洪.1982.辐射防护基础[M].北京:原子能出版社:113-114.

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Nilsson K F,Minnebo P.Moretto P,et al.Metten.2004.Methodology to Relate Failure Probabilities of Cast Iron forDeep Disposal Canisters to Manufacturing Defects[R].Swedish Nuclear Fuel and Waste Management Co,SKB report.

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Minnebo P.2005.Fracture Properties of Ductile Cast Iron used for Thick-Walled Components[J]. Institute for Energy,EUR21841EN,DG JRC.

Simulation and Analysis the Neutron Dose D istribution of KBS-3 Spent Nuclear Fuel Canister byMCNP

YANGBo1,2, WU He-xi2, L IU Yi-bao1,2, L IU Yu-juan2

(1.KeyLaboratory ofRadioactive Geology and Exploration Technology Fundamental Science forNationalDefense,East China Institute of Technology,Fuzhou,JX 344000,China;2.SchoolofNuclear Engineering and Technology,East China Institute of Technology,Fuzhou,JX 344000,China)

The KBS-3 canister for geological disposal of spent nuclear fuel in Sweden consists of a ductile cast iron insert and a copper shielding.The ductile cast iron insert provides the mechanical strength whereas the copper protects the canister from corrosion.The canister insertsmaterialwere referred to as I24,I25 and I26,Spent nuclear fuelmake the repository in high radiant intensity.The radiation analysis of canister insert is important in canister transport,the dose analysis of repository and groundwater radiolysis.Groundwater radiolysis,which produces oxidants(H2O2and O2),will break the deep repository for spent nuclear fuel.The neutron dose distribution of canister surface with different kinds of canister inserts(I24,I25and I26)is calculated byMCNP.Analysing the calculation results,we offer a referrence for selecting canister insertsmaterial.

canister;cast iron insert;MCNP;radiation analysis

O571.53;TL249

A

1674-3504(2011)02-160-05

10.3969/j.issn.1674-3504.2011.02.010

2010-11-07

江西省自然科学基金 (2009GZ W0001);江西省教育厅科技项目(GJJ11149);东华理工大学校长基金 (DHXK1021);东华理工大学放射性地质与勘探技术国防重点学科实验室开放基金项目(2010RGET10)

杨 波(1982—),硕士研究生,助教,主要从事核信息处理与计算机模拟研究。