川西坳陷中段中、浅层天然气来源与碳同位素地球化学特征

祝金利，邹 越，陈冬霞

（1.中国石油大学（北京）地质资源与地质工程博士后流动站；2.中国石油大学（北京）油气资源与探测国家重点实验室）

0 引言

川西坳陷位于四川盆地西部，为晚三叠世以来陆相盆地的深坳陷部分，走向北东，大地构造上处于龙门山造山带以东、扬子地块西北缘，构造位置上属于川西前陆盆地的一部分［1-2］。在该区已发现孝泉—新场—合兴场、马井、洛带—新都、大邑等众多大中型气田和金马—鸭子河等众多的含气构造［3］。区内目的层自下而上依次为上三叠统须家河组、侏罗系自流井组、沙溪庙组、遂宁组、蓬莱镇组及白垩系地层，其中须家河组分为5段（须1段至须5段）。前人对川西坳陷中段天然气碳同位素特征有一定研究，但针对孝泉—新场—合兴场、马井、洛带—新都等气田浅层天然气来源及其成因类型仍存在一些争议，目前主要有3种观点［4-8］：一种观点认为侏罗系气藏来自上三叠统的须1段（马鞍塘—小塘子组）、须3段和须5段，但三者有机质均为腐殖型，不能详细区分来自何段；另一种观点认为先期形成的气藏被断层破坏，烃类沿断层向上运移至侏罗系地层并成藏；还有一种观点认为侏罗系气藏主要来自须5段的烃源岩，并非因下伏须4段气藏遭破坏而形成，部分地区天然气来自遭断层破坏的须 2 段［9-10］。

天然气碳同位素特征主要受有机质母质同位素组成控制，同时地质历史过程中生物、化学和物理等变化所造成的同位素分馏作用也会影响天然气碳同位素特征。因此，碳同位素特征包含大量母质来源成烃演化、成藏过程和次生变化等方面的信息，通过碳同位素研究可以鉴别天然气的生成环境和母质类型以及成因类型，判断天然气的成熟度和进行气源对比［11-15］。本次研究中，在分析川西坳陷中段的1 495个天然气样品组分和56个天然气样品碳同位素的基础上，结合前人对邻近地区天然气的研究成果，分析了川西坳陷中段侏罗系地层天然气碳同位素特征，探讨了天然气的成因类型，并进行了中、浅层气源对比。

1 区域地质背景和采样位置

川西坳陷中段指位于龙门山推覆构造带以东、川中平缓断褶带以西的四川盆地西部坳陷的中部地区。该区可划分为5个构造单元（图1）：梓潼凹陷、孝泉—丰谷构造带、成都凹陷、安县—鸭子河—大邑断褶带和知新场—龙宝梁构造带。本文气样采自孝泉—新场—合兴场、洛带—新都和马井等气田（图1）中、浅层不同深度的气藏。

图1 川西坳陷中段构造区划及采样位置Fig.1 Geotectonic map of the middle part of Western Sichuan Depression and location map of sampling

2 分析与讨论

2.1 天然气组分特征

对研究区内中、浅层的1 495个天然气样品点进行了气相色谱分析并统计了天然气组分特征，重点研究了各气田不同深度气藏的天然气组成特点，包括孝泉蓬莱镇组、新场蓬莱镇组、新场沙溪庙组、合兴场蓬莱镇组、洛带—新都蓬莱镇组、洛带—新都遂宁组、马井白垩系、马井蓬莱镇组和马井沙溪庙组等主要气藏。统计结果显示：川西坳陷中段中、浅层天然气以甲烷为主，1 495个样品的甲烷含量平均值为93.74%，大部分样品表现出干气的性质，而且由深层至浅层，由沙溪庙组、遂宁组、蓬莱镇组至白垩系甲烷含量逐渐升高，平均值由82.20%升至95.12%（表1）；重烃气主要以乙烷和丙烷为主，且含量较低，各地区主要层位的平均重烃气含量为2.94%～4.76%，总平均含量为4.02%，平均值小于5%；非烃气体含量较低，且主要以氮气和二氧化碳为主。

表1 川西坳陷中段中、浅层天然气甲烷平均含量（%）Table 1 Methane average content（%）in the middle part of Western Sichuan Depression

2.2 天然气稳定碳同位素特征

川西坳陷中段气藏的碳同位素分布特征见表2。中、浅层天然气甲烷碳同位素（δ13C1）一般分布在-36‰～-32‰，乙烷碳同位素（δ13C2）分布在 -25‰～-22‰，丙烷碳同位素（δ13C3） 分布在 -22‰～-19‰，丁烷碳同位素（δ13C4）一般分布在-21‰～-18‰。孝泉—新场蓬莱镇组、新场沙溪庙组、合兴场蓬莱镇组、洛带—新都蓬莱镇组、洛带—新都遂宁组、马井白垩系、马井蓬莱镇组和马井沙溪庙组等主要气藏在内的所有天然气碳同位素含量的总体分布显示出 δ13C1＜ δ13C2＜ δ13C3＜ δ13C4的正序特征，但各地区侏罗系气藏的甲烷碳同位素的平均值表现出一定的差异性。δ13C1在洛带—新都地区相对较低（遂宁组δ13C1平均为-35.24‰），在孝泉—新场—合兴场地区相对较高，而在马井地区最高，平均值达到-31.18‰。同一地区、不同层位的δ13C1也略有差异，表现出由下部向上部逐渐增加的趋势，如洛带—新都地区的遂宁组平均为-35.24‰，而蓬莱镇组平均为-34.89‰。 研究区 δ13C2，δ13C3和 δ13C4尽管在不同气田、不同层位表现出了一定的差异性，但并未呈现出一定的规律。

从垂向上对中、浅层天然气δ13C1的分析表明（图2），由深层向中、浅层发生了较长距离的运移，其中须2段气藏的天然气表现出较高的δ13C1（一般大于-32‰），而由须4段至沙溪庙组、遂宁组和蓬莱镇组直至下白垩统气藏，甲烷碳同位素值表现出总体降低的趋势，尽管在某一层的内部δ13C1出现增高的反趋势，但由深至浅总体降低的趋势还是十分明显。图2反映出了天然气母质来源和运移的差异，以及同位素值随运移距离增加而降低的特点。但独立分析须2段、须4段、沙溪庙组、蓬莱镇组和遂宁组各层内部的甲烷碳同位素值特征，发现该值随运移距离增加而增大。这是由于天然气在各层内成藏的过程中，甲烷气较其他重烃气更易运移，导致δ13C1含量有一定增加。

表2 川西坳陷中段天然气稳定碳同位素（‰）分布特征Table 2 Isotopic composition（‰）of the natural gas reservoirs in the middle part of Western Sichuan Depression

图2 川西坳陷中段甲烷碳同位素与深度变化关系Fig.2 Relationship between methane carbon isotope and depth in the middle part of Western Sichuan Depression

2.3 天然气成熟度

Rooney等［16］通过实验提出使用甲烷与乙烷的碳同位素差值来判断天然气的成熟度。黄第藩等［17］也曾经指出过δ13C2-δ13C1值是一项与天然气成熟度有关的参数，具有随天然气成熟度增高，该差值变小的规律。在高成熟演化阶段（Ro=1.5%～2.4%）这一差值一般在5‰～12‰，而在过成熟阶段（Ro=2.4%～3.6%）该差值变小，甚至出现负值（-2‰～5‰）。 James［11］和 Schoell［18］的研究则表明，天然气正构烷烃组分之间的碳同位素差值与母源无关，而受成熟度的影响。因此，δ13C2-δ13C1值是一项有效的天然气成熟度判别指标。

川西坳陷中段天然气的δ13C2-δ13C1值一般为3.24‰～13.44‰，平均为10.05‰，显示出了较高的成熟度，但各层之间这一参数却存在差异。须2段天然气的δ13C2-δ13C1值较低，平均仅6.87‰，反映为烃源岩高成熟后期的产物。须4段至侏罗系各层段的天然气 δ13C2-δ13C1值较高，一般为 7.4‰～12‰，由深部的须4段至侏罗系和白垩系，该差值的平均值依次为须4段12.75‰、沙溪庙组11.48‰、遂宁组10.70‰、蓬莱镇组9.89‰和白垩系7.83‰，表现出明显的逐渐降低的特点。这就说明深部的须4段至侏罗系和白垩系天然气的成熟度较高，一般为烃源岩成熟至高成熟前期的产物，且由深至浅，天然气的成熟度越来越高（图3）。

2.4 天然气成因类型

干气的成因可能有生物成因气、热解气、热裂解气和无机成因甲烷气等。生物成因天然气具有甲烷含量高、重烃气含量低、甲烷碳同位素值小的特点。经分析，川西坳陷中、浅层的甲烷碳同位素值一般分布在-36‰～-32‰，显然排除了生物成因气的可能（图3）。无机成因天然气的甲烷碳同位素值较大，一般将δ13C1≥-20‰作为无机成因标志之一，因此，也排除了无机成因气的可能［11］。

图3 川西坳陷中段天然气成熟度与成因类型图Fig.3 Maturity and genetic type of natural gas in the middle part of Western Sichuan Depression

根据川西坳陷中段中、浅层天然气的母质演化阶段分析其成因类型，可能为热裂解气和热解气，或为两者的混合；从其母质类型来说，可能是油型气或煤型气。油型热解气（正常凝析油伴生气）甲烷含量一般大于60%，重烃含量大于5%，最高可达25%，C1/C1-5为 0.60～0.90，C2/C3为 0.9～3.0，iC4/nC4小于1，δ13C1分布在-40‰～-36‰；油型热裂解气主要指相当于石油演化的过成熟阶段，即Ro＞2.0%时生成的天然气，由液态烃裂解和残余有机质进一步演化形成，甲烷含量高，一般大于95%，重烃含量小于 5%，C1/C1-5值高，为 0.95～1.00，C2/C3为 1.0～3.0，δ13C1＞-36‰；煤型热解气是指相当于煤化作用的长焰煤至瘦煤阶段，Ro为0.6%～2.0%时由热催化作用形成的气体，甲烷含量一般大于80%，重烃含量大于 5%，C1/C1-5为 0.70～0.95，C2/C3为 0.8～3.0，iC4/nC4小于 1，δ13C1分布在 -46‰～-30‰；煤型热裂解气相当于煤化作用的贫煤以上阶段，Ro＞2.0%时在高温裂解过程中形成的甲烷，气体为干气，甲烷含量高于95%，重烃含量小于5%，C1/C1-5值高，为 0.95～1.00，C2/C3为 1.5～7.0，δ13C1＞-30‰。 综合对比上述4种成因类型天然气特征，川西坳陷中段中、浅层天然气具有热裂解气的成因特点。

戴金星等［15］提出利用乙烷和丙烷碳同位素来判断油型气和煤型气，其中油型气乙烷碳同位素值一般小于-28.8‰，丙烷碳同位素值小于-25.5‰；而煤型气乙烷碳同位素值一般大于-25.1‰，丙烷碳同位素值小于-23.2‰。川西坳陷中段中、浅层天然气乙烷碳同位素值一般为-25‰～-21‰，丙烷碳同位素值为-25‰～-18‰，根据以上判断标准，具有典型的煤型气的特点。

张义刚［19］建立了利用 δ13C2-δ13C1和 δ13C1的关系来判断天然气成因类型的图版，本次研究利用该图版进一步判断了川西坳陷中段中、浅层天然气的成因类型（图3）。图3反映出研究区中、浅层天然气主要为热成因的天然气，深层须2段可能有深层混合成因的天然气，无浅层混合气或生物气。

Prinzhofer等［20］提出应用 ln（C1/C2）与 ln（C2/C3）和 δ13C2-δ13C3与 ln（C2/C3）相关图区分干酪根初次裂解 （Primary Cracking） 和 原 油 二 次 裂 解 （Secondary Cracking）形成的天然气。笔者对川西坳陷中段中、浅层和深层天然气组分中的 ln（C1/C2）与 ln（C2/C3）的关系进行了研究，结果见图4。其中中、浅层的侏罗系蓬莱镇组、遂宁组和沙溪庙组表现出干酪根热裂解气的特点，在干酪根初次降解时C1/C2值增大，而C2/C3值变化不大；深层须家河组须5段、须4段和须 2 段天然气 ln（C1/C2）与 ln（C2/C3）的关系更为复杂，两者的变化趋势均不同，未表现出典型的原油裂解气及干酪根初次裂解气的特点，推测深层天然气可能是干酪根裂解气和原油裂解气的混合。

图4 川西坳陷中段天然气 ln（C1/C2）与 ln（C2/C3）关系Fig.4 Relationship between ln（C1/C2） and ln（C2/C3） of natural gas in the middle part of Western Sichuan Depression

2.5 中、浅层气源对比

本次研究利用碳同位素进一步对侏罗系天然气气源进行了分析。该方法的基本原理是：以追踪煤型气的δ13C1与Ro关系式计算得出对应天然气的Ro值，除以源岩实测 Ro梯度值［21］，求得天然气对应源岩深度，再减去天然气产层深度，得到天然气运移距离，进而实现对川西坳陷孝泉—新场—合兴场地区天然气源岩的定量追踪。

本次研究利用由戴金星等［22］提出的在考虑了天然气扩散运移影响下适用于煤成气的δ13C1与Ro的关系式 δ13C1=14.2log（Ro）-34.39 进行计算，结果见表3。

表3 川西坳陷中段中、浅层天然气碳同位素气源对比数据Table 3 Data of gas-source correlation of carbon isotope in the middle part of Western Sichuan Depression

利用天然气碳同位素判断成熟度并进行气源对比的结果表明，天然气主要来自深层须5段和须4段，部分来自下侏罗统。其中洛带—新都地区遂宁组和蓬莱镇组的甲烷碳同位素分布在-36.25‰～32.16‰，所计算天然气的成熟度为0.74%～1.33%，反映出是烃源岩在成熟到高成熟阶段生成的产物，根据计算深度和运移距离判断主要气源来自须5段和下侏罗统自流井组；马井地区从沙溪庙组到蓬莱镇组再到白垩系气藏的甲烷碳同位素较重，平均为-31.88‰，所计算天然气的成熟度为1.15%～1.83%，平均为1.52%，基本为高成熟阶段生成的天然气，根据计算深度和运移距离判断主要气源来自须5段和须4段；新场地区蓬莱镇组和沙溪庙组天然气的甲烷碳同位素分布在-36.23‰～-32.77‰，平均为-34.35‰，所计算天然气的成熟度为0.74%～1.82%，平均为1.13%，从成熟到高成熟阶段均有贡献，同样根据计算深度和运移距离判断主要气源来自须5段、须4段和下侏罗统自流井组。

3 结论

（1）川西坳陷中段中、浅层天然气组分以甲烷为主，由深层至浅层甲烷含量逐渐升高。天然气碳同位素值显示出 δ13C1＜δ13C2＜δ13C3＜δ13C4的正序特征。垂向上甲烷碳同位素值自下而上总体减小。

（2）川西坳陷中段深部须2段天然气为烃源岩高成熟后期的产物，深部须4段至侏罗系和白垩系天然气的成熟较高，一般为烃源岩成熟至高成熟前期的产物，且由深至浅天然气的成熟度越来越高。

（3）川西坳陷中段中、浅层天然气具有煤型热裂解气的成因特点。侏罗系蓬莱镇组、遂宁组和沙溪庙组天然气表现出干酪根热裂解气的特点，深层天然气可能是干酪根裂解气和原油裂解气的混合。

（4）川西坳陷中段中、浅层天然气主要来自深层须5段和须4段，部分来自下侏罗统。洛带—新都地区的遂宁组和蓬莱镇组主要气源来自须5段和下侏罗统自流井组；马井地区的沙溪庙组到蓬莱镇组再到白垩系气藏主要气源来自须5段和须4段；新场地区的蓬莱镇组和沙溪庙组主要气源来自须5段、须4段和下侏罗统自流井组。

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