湖光岩砂石的释光剂量研究

熊正烨 马卫江 朱金汉 陈劲民 丁 萍 师文庆

1 (广东海洋大学理学院 湛江 524088)

2 (中山大学理工学院 广州 510275)

热释光(Thermoluminescence, TL)年代测定应用始于20世纪50年代初[1,2]，是测定古代陶器、砖瓦等烧制年龄的有效手段，20多年前扩展至黄土年龄的测定研究[3,4]。在地学领域，TL断代法可测定有确定受热史或有明确计时起点的年轻地质样品的年龄，第四纪火山岩就属于这一类。光释光(Optical Stimulated Luminescence, OSL)在地质年代测量、文物鉴定及剂量学其它领域有重要应用，近年来研究异常活跃。1985年Huntley等[5]提出用OSL对地质沉积物的年代进行测量，后来Murray等[6]改进单片再生剂量法(SAR)技术，使测量方法更完善。关于光释光机制研究，绝大多数模型都采用类似于 TL方法来描述 OSL的发光。OSL过程中，光激发引起电荷从俘获能级传输到复合中心[7]。不少材料中光释光陷阱与热释光陷阱关系密切，甚至可能是相同缺陷[8,9]，只是分类方法不同，具体释光过程有待进一步深入研究。地质样品中石英和长石是较好的释光材料，本文选择我国著名的第四纪火山玛尔湖湖光岩[10,11]采样加工，进行释光测量研究，以研究两种释光间的关系。

1 材料与方法

湖光岩(21° 9' N, 110° 17' E)位于广东湛江，在其周边选取三类采样点。一是火山壁上的岩洞，岩洞内底部有层厚厚的火山岩风化后形成的火山灰；二是火山岩壁下的沙土；三是离湖水不远的平坦的岸边沙土。每一类都选取三个采样点，共9个(编号A–I)。采集距表层~30 cm的火山灰样或沙土，用黑色塑料袋和布袋包装，注意避光和保持样品原始湿度。将样品粉碎、过筛(180–250目)，用H2O2除去有机质，用HCl除去碳酸盐，用HF剥除石英外表层，用丙酮和水洗净，烘干，得到半透明状的小晶粒粉。每个采集点取8份样品(~2 mg)，样品处理过程在暗室中进行。

样品热释光、光释光和辐照在 Risø TL/ OSL DA-15测量仪上完成。热释光测量步骤为：5℃/s升温至450℃测量热释光，450℃保温20 s退火；90Sr放射源以0.116 Gy/s的剂量率辐照100 s、1000 s、2500 s、4000 s后测量热释光并退火；再辐照100 s后测量热释光、退火，此步骤用于灵敏度校正。

光释光测量步骤为：5℃/s升温至260℃，保温10 s，在125℃下用蓝光激发测量光释光；冷却至常温后，用90Sr放射源以0.116 Gy/s剂量率辐照50 s、200 s、500 s、1000 s、1500 s后，5℃/s升温至 160℃，保温10 s在125℃下用蓝光激发测量光释光；再辐照50 s后测量光释光，用于灵敏度校正。

2 结果与讨论

2.1 光释光剂量响应

样品E5辐照50 s后测量的OSL结果如图1。测量结果用二次指数衰减模型[12]拟合，拟合优度R2=0.9998。将拟合得到的 n1×t1+n2×t2作光释光的响应。灵敏度修正后，得到三类样品的OSL剂量响应曲线如图 2。图中实线是复合作用剂量响应模型[13]拟合所得的曲线，曲线方程为：

式中，Res为光释光响应，Res0为拟合系数，D为辐照剂量，D0为特征剂量，L为一次作用因子。

图1 E5光释光曲线及其拟合分析Fig.1 OSL and fitted curves of Sample E5.

图2 样品的光释光剂量响应及其拟合曲线Fig.2 OSL dose response and fitted curves of the samples.

2.2 热释光测量及剂量响应

样品B2辐照100 s后测量的TL结果如图3。因为未用低于250℃的热释光计算TL剂量，也方便与OSL比较，图3只给出高于260℃的热释光。热释光曲线可用一般级动力学方程很好拟合[12]：

式中，I为热释光强，β=5℃/s为升温速率，E为激活能，T为温度，S为频率因子，k为波尔兹曼常数，n0为被俘获电子的浓度，b为动力学级数。图3给出一般级动力学热释光峰和拟合曲线。其它热释光曲线也可类似用多个一般级动力学热释光峰拟合。

将热释光峰面积之和作为热释光的剂量响应，做出三类样品的热释光剂量响应曲线(图4)。图中实线是用复合作用剂量响应模型拟合的曲线。我们也做过以热释光峰高作为热释光剂量响应的曲线[14]，拟合结果基本相似。

图3 样品B2热释光曲线及其拟合Fig.3 TL and fitted curves of Sample B2.

图4 热释光剂量响应及其拟合曲线Fig.4 TL dose response and fitted curves.

2.3 古剂量计算和讨论

将未辐照样品测量的光释光曲线拟合得到光释光响应代入拟合曲线表达式(1)，求出OSL古剂量，对应的数据点如图2中“×”点所示。同样将未辐照样品测量的热释光曲线高于 260℃的热释光拟合得到热释光峰面积代入拟合曲线表达式(2)，求出TL古剂量，对应的数据点如图4中“×”点所示。古剂量测量值见表1。

湖光岩玛尔湖在 14–16万年前火山爆发后形成，火山石之前的辐照剂量在火山爆发时被清空，火山石冷却后累积辐照剂量。该湖封闭无外流[11]，三类采集地样品的累积剂量比较接近。湖滩处开阔地带，砂砾可能受到较多宇宙辐射，累积剂量会略高。实际测量到的TL古剂量数量级相同，但结果有较大差别；OSL古剂量甚至还存在较大数量级差别。根据参考文献[13]和其它测量，判断TL测量的取自岩洞内样品的剂量值75.3 Gy更接近真实的古剂量，这类样品的OSL和TL测量结果也没有显著的数量级差别。对比表1数据，用粗颗粒法测量火山样品的古剂量值时，TL比OSL方法准确；如果OSL和TL测量结果有显著数量级差别，则相对准确的TL古剂量测量值也不太准确，OSL和TL测量结果无显著数量级差别时，TL古剂量测量值认为可靠。

表1 两种方法测量的古剂量值Table 1 Ancient dose value measured with OSL and TL.

石英和长石是释光测量地质样品的主要成分。相同光照条件，受到一定剂量辐照后，石英样品的热释光晒退在光释光衰退至最初强度的0.01趋于显著；而长石样品的热释光晒退在光释光衰退至最初强度的0.1趋于明显[15]。用粗颗粒TL法对地质样品断代时，测量样品的剩余OSL古剂量，判断地质演变和采样测量等过程是否会晒退热释光曝光，从而判断TL古剂量测量值的准确性。如果OSL古剂量测量值不小于TL的0.1倍，说明TL在测量前基本没有晒退，TL古剂量测量值可能是准确的。

3 结论

用粗颗粒法测量湖光岩玛尔湖周围地质样品的TL和OSL，计算样品TL古剂量测量值和OSL古剂量测量值。对相同样品，两种古剂量间存在一些差异；不同采样点样品的释光剂量相差很大；TL古剂量测量值准确的样品对应两种释光古剂量值无明显数量级差别。对火山地质样品断代时，如果OSL古剂量测量值不小于TL的0.1倍，认为TL在测量前基本没有晒退，TL古剂量测量值可能是准确的。这一结果对粗颗粒TL法对第四纪中晚期火山断代有一定参考意义。

1 Daniels F, Boyd C A, Saunders D F. Science, 1953, 117:343–349

2 Wang W D, Xia J D. Ancient TL, 1989, 7(3): 47

3 李虎侯. 科学通报, 1986, 31(5): 372–375 LI Huhou. Chin Sci Bull, 1986, 31(22): 1560–1563

4 Huang B L, Lu L C. Chin J Geochem, 1991, 10(3):257–265

5 Huntley D J, Godfrey-Smith D I, Thewalt M L W. Nature,1985, 313: 105–107

6 Murray A S, Roberts R G, Wintle A G. Radiat Meas,1997, 27(2): 171–184

7 McKeever S W S. Radiat Prot Dosim, 2002, 100(1-4):27–32

8 熊正烨, 唐 强, 张纯祥. 中山大学学报(自然科学版),2005, 44(7): 33–36 XIONG Zhengye, TANG Qiang, ZHANG Chunxiang.Acta Sci Nat Univ Sunyatseni, 2005, 44(7): 33–36

9 熊正烨, 张纯祥, 唐 强. 核技术, 2005, 28(10):804–808 XIONG Zhengye, ZHANG Chunxiang, TANG Qiang.Nucl Tech, 2005, 28(10): 804–808

10 王淑云, 吕厚远, 刘嘉麒. 科学通报, 2007, 52(11):1285–1291 WANG Shuyun, LV Houyuan, LIU Jiaqi. Chin Sci Bull,2007, 52(20): 2829–2836

11 Zhou H Y, Guan H Z, Chi B Q. Nature, 2007, 450:E10–E11

12 McKeever S W S. Nucl Instrum Methods in Phys Res B,2001, 184: 29–54

13 Luo D L, Yu K N, Zhang C X, et al. J Phys D: Appl Phys,1999, 32: 3068–3074

14 熊正烨, 唐 强, 陈劲民. 核技术, 2009, 32(4): 277–280 XIONG Zhengye, TANG Qiang, CHEN Jinmin. Nucl Tech, 2009, 32(4): 277–280

15 Godfrey-Smith D I, Huntly D J, Chen W H. Quat Sci Rev,1988, 7: 373–380